專利名稱：基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬微流控芯片技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯 片的制備方法。
背景技術(shù)：
自從1990年Manz等首次提出微型全分析系統(tǒng)以來[l]，微流控芯片就以其高效、快速、 試劑用量少、低耗及集成度高等優(yōu)點引起了國內(nèi)外分析科學(xué)界及生命科學(xué)界有關(guān)專家的廣 泛關(guān)注，在生物醫(yī)藥、環(huán)境監(jiān)測、臨床診斷、食品藥品分析等領(lǐng)域顯示了良好的應(yīng)用前景， 目前制約其廣泛應(yīng)用的瓶頸之一就是其較高的價格和較低的產(chǎn)量。微流控芯片有著十分光
明的應(yīng)用前景和巨大的市場需求，建立其批量低成本加工技術(shù)勢在必行。近年來，作為微 流控芯片基礎(chǔ)的芯片材料和批量低成本加工技術(shù)研究已受到廣泛關(guān)注。
微流控芯片主要使用玻璃、石英和聚合物制作[2]，玻璃和石英微流控芯片主要采用光 刻與化學(xué)刻蝕相結(jié)合的方法加工，技術(shù)和設(shè)備要求高，難以采用模具大批量生產(chǎn)，價格比 較昂貴，限制了其廣泛應(yīng)用。于是，近年來聚合物微流控芯片得到了發(fā)展和重視，可使用 模具通過注塑、印模和澆鑄等技術(shù)進(jìn)行批量低成本生產(chǎn)[3]。用于加工微流控芯片的聚合物 有有機玻璃(聚甲基丙烯酸甲酯)、聚二甲基硅氧垸、聚碳酸酯、聚苯乙烯等，其中有機 玻璃以其良好的機械和光學(xué)性能、電絕緣性、易成型、生物相容性好、批量生產(chǎn)成本低和 容易化學(xué)修飾等優(yōu)點，在微流控芯片的加工中使用較多。有機玻璃也是一種"綠色"芯片 材料，廢棄后，在高溫下其又可以分解為甲基丙烯酸甲酯單體，可循環(huán)利用。
目前有機玻璃微流控芯片的加工技術(shù)有熱壓[4]、注塑[5]和激光燒蝕[6]等，其中熱壓 技術(shù)最為常用，即在高于有機玻璃玻璃化溫度的條件下，通過施加壓力使陽膜的結(jié)構(gòu)復(fù)制 到有機玻璃片上，使用的硅陽膜或金屬陽膜采用微機電加工技術(shù)制作。熱壓對芯片模具的 機械強度要求較高，硅模具易碎，通常熱壓次數(shù)不超過50次，不適合有機玻璃微流控芯 片的批量熱壓加工。最近，采用熱引發(fā)[7]甲基丙烯酸甲酯本體聚合制備有機玻璃芯片已有 文獻(xiàn)報道，但存在的問題是聚合成形時間長達(dá)12小時，無法用于芯片的批量加工。此外， 因聚合過程中體積收縮，由于使用剛性模具空腔，芯片內(nèi)部容易產(chǎn)生氣泡，聚合過程中需 額外添加單體溶液，操作比較復(fù)雜，于是，建立快速簡便的有機玻璃微流控芯片批量低成 本加工技術(shù)具有重要意義。
3發(fā)明人設(shè)想將有機玻璃溶解于含光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶液中或?qū)⒑庖l(fā)劑 的甲基丙烯酸甲酯溶液于紫外線下預(yù)聚，制得的粘性光敏膠液涂布到聚合物基膜上制得光 敏觸變膠膜，在此基礎(chǔ)上將建立基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片制備方法。該芯 片加工技術(shù)具有操作簡便、設(shè)備簡單和成本低的優(yōu)點，使用的光敏觸變膠膜可采用現(xiàn)有涂 布技術(shù)大規(guī)模生產(chǎn)，芯片成形工藝容易自動化，在有機玻璃微流控芯片的批量低成本生產(chǎn) 方面有良好的應(yīng)用前景。 參考文獻(xiàn) Manz A., Graber N., Widmer H.M. Sens. Actuators B 1990, 1, 244—248. Verpoorte E. Electrophoesis 2002, 23, 677-712. Becker H.， Gartner C. Electrophoresis 2000， 2, 12-26.杜曉光，關(guān)艷霞，王福仁，方肇倫.高等學(xué)?；瘜W(xué)學(xué)報,2003， 24, 962-1966. [5]周小棉，戴忠鵬，羅勇，等.高等學(xué)?；瘜W(xué)學(xué)報,2005， 26, 52-54. [6] Roberts M.A., Rossier J.S., Bercier P., Girault H. Anal. Chem. 1997, 69, 2035—2042. [7〗Chen ZF， Gao YH， Su RG Li CW, Lin JM. Electrophoresis 2003, 24, 3246—3252.

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于提出一種基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，在 紫外光引發(fā)甲基丙烯酸甲酯本體聚合的基礎(chǔ)上，發(fā)明了光敏觸變膠膜并用于有機玻璃微流 控芯片的加工，可縮短芯片制作步驟和降低芯片制作成本，為微流控芯片的批量低成本加 工提供新技術(shù)。
本發(fā)明提出的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，具體步驟為
(1) 將聚甲基丙烯酸甲酯粒子溶解于含光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶液中或?qū)⑷苡泄?引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶液于紫外線下預(yù)聚，制得粘性光敏膠液；
(2) 將步驟(1)所得粘性光敏膠液涂布在聚合物基膜上，有膠液的一面覆蓋一層保護(hù) 膜，即得光敏觸變膠膜；
(3) 使用前將步驟(2)所得光敏觸變膠膜裁剪成與預(yù)加工芯片同樣尺寸的小片，撕去保 護(hù)膜，通過輥壓將有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控芯片陽模表面，經(jīng)紫外線引發(fā) 聚合成形，得有微流結(jié)構(gòu)的芯片基片；
(4) 將步驟(3)所得芯片基片與鉆有溶液連接孔的微流控芯片蓋片通過熱壓封裝，即得 有機玻璃微流控芯片。
本發(fā)明中，步驟(l)中所述光引發(fā)劑為安息香及其醚類或二苯甲酮類化合物，如安息香、 安息香甲醚、安息香二乙醚或二苯甲酮等。本發(fā)明中，步驟(l)中將聚甲基丙烯酸甲酯粒子溶解于含光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶 液中，其中，聚甲基丙烯酸甲酯和光引發(fā)劑的質(zhì)量百分含量分別為15-30%和0. 1%_0.2%。
本發(fā)明中，步驟(l)中溶有光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯于紫外線下預(yù)聚指在室溫條件 于波長為365 nm的紫外線下照射30-120分鐘，其中，光引發(fā)劑的加入量為甲基丙烯酸甲 酯質(zhì)量的0. 1%-0. 2%。
本發(fā)明中，步驟(3)中有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控芯片陽模表面，經(jīng)紫 外線引發(fā)聚合，采用波長為365nm的紫外線照射10分鐘-30分鐘引發(fā)光敏觸變膠層的完全
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本發(fā)明提出的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片制備方法，進(jìn)一步詳述如下 采用計算機輔助設(shè)計軟件設(shè)計芯片結(jié)構(gòu)，典型的設(shè)計如圖l所示，由單十字交叉微流 通道和溶液連接孔構(gòu)成，采用高分辨率(如3600dpi)激光照排系統(tǒng)在透明薄膜上打印成掩 膜，微通道部分為黑色線條，寬度為20-100微米，其他部分為透明。在經(jīng)氧化處理的硅 片(P型，厚50(Vm，直徑4英寸，晶向<100〉，表面二氧化硅氧化層厚800nm)通過旋轉(zhuǎn)涂 膜技術(shù)涂覆一層正性光刻膠(ShipleyS1813光刻膠，Shipley, Marlborough, MA，美國)， 旋涂條件為2000-4000rpm，時間為40-80秒。然后在100-120'C烘烤處理40-80秒以提高 光刻膠的附著并除出殘留的溶劑(暴光前烘)，然后蓋上掩膜(含設(shè)計的微流結(jié)構(gòu))，使用 KarlSussMA6/BA6光刻機(KarlSuss, Germany)進(jìn)行接觸式紫外線曝光30-50秒后，浸入 20%Microposit351顯影劑(Shipley)60-100秒，以洗去暴光部分的光刻膠層，然后于 M0-16(TC烘箱中烘20-40分鐘使毛細(xì)管通道和溶液連接孔部分未曝光的光刻膠硬化，經(jīng) 0. 5-2mol/L氟化氫銨洗去未被光刻膠覆蓋的Si02層后，用50-70。C的35%-55%K0H水溶液 刻蝕裸露的硅片至深度為30-50微米，最后除去光刻膠后即可制成硅片陽模14。
在一定質(zhì)量的甲基丙烯酸甲酯單體中溶解少量光引發(fā)劑(安息香及其醚類和二苯甲酮 類化合物，單體質(zhì)量的O. 1-0.2%),然后加入聚甲基丙烯酸甲酯粒子，充分溶解后得甘油狀 粘性光敏膠液9，其中聚甲基丙烯酸甲酯粒子的含量為15-30%。粘性光敏膠液9還可通過 將溶有光引發(fā)劑安息香乙醚(單體質(zhì)量的0. 1-0.3%)的甲基丙烯酸甲酯溶液在室溫條件于 波長為365nm的紫外線下照射30-120分鐘獲得。粘性光敏膠液9需在低溫避光條件下貯 存，在4。C的冰箱中可以保存至少6個月。粘性光敏膠液9可通過絲網(wǎng)漏印涂布和刮片涂 布等技術(shù)涂到厚度為25-100 (im的聚合物基膜8上，如附圖2所示，光敏觸變膠液層厚度 為100-30(Vm，然后于波長為365 nm的紫外線下進(jìn)一步聚合30-60秒，以提高光敏觸變膠 層9的內(nèi)聚力以及與基膜8的結(jié)合力。然后將厚度為25-100,的聚合物或紙質(zhì)保護(hù)膜13 通過輥壓覆蓋到光敏膠層9上得光敏觸變膠膜12。光敏觸變膠膜12的三維示意圖見附圖3。
如附圖4所示，將光敏觸變膠膜12裁剪成與預(yù)加工的微流控芯片同樣尺寸的小片， 撕去保護(hù)膜13后，通過輥壓將有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控芯片陽模14的表 面，然后經(jīng)波長為365 nm的紫外線10照射10-30分鐘引發(fā)光敏觸變膠層的完全聚合，陽 模14凸出的微結(jié)構(gòu)可以高保真的被復(fù)制為微流控芯片基片15表面凹進(jìn)去的微流通道。微 流控芯片基片15與模具鍵合的十分牢固，撕去基膜后，可先于75-85 'C的水浴中加熱 10-20秒，然后置于20-25'C的冷水中1-2分鐘，基片15與模具14自動分離完成脫模， 可得有微流結(jié)構(gòu)的芯片基片15。封裝前，基片15和鉆有溶液連接孔的微流控芯片蓋片17 用水和異丙醇沖洗，壓縮空氣吹干后立即將基片15和蓋片17的表面面對面合上，用液壓 機壓頭將基片15和蓋片17夾在兩片玻璃片間，在100-120 'C的溫度下按芯片面積施加約 2-5 kg/cm2的壓力8-12 min，取出冷卻到室溫，即完成基片15與蓋片17的封裝，制得的 粗片經(jīng)修邊得有機玻璃微流控芯片成品，實物照片見圖5。使用本發(fā)明加工的有機玻璃微 流控芯片中微流通道橫斷面的掃描電子顯微鏡照片見附圖6。
本發(fā)明提出的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片制備方法，將甲基丙烯酸甲酯 本體聚合制備有機玻璃微流控芯片過程分為光敏觸變膠膜12的制備和紫外光引發(fā)光敏觸 變膠膜12聚合加工有機玻璃微流控芯片兩步，大大簡化了操作，加工工藝容易自動化和 批量化，且成本低廉，可用于有機玻璃微流控芯片的批量低成本加工。


圖1為本發(fā)明涉及的常用單十字交叉微流控芯片設(shè)計圖。
圖2為本發(fā)明中光敏觸變膠膜加工示意圖。(A)在基膜8表面涂布粘性光敏膠液9; (B)紫外光照射粘性光敏膠液9進(jìn)一步引發(fā)聚合以增加膠層自聚力和附著力；(C)覆保 護(hù)膜13。
圖3為本發(fā)明中光敏觸變膠膜結(jié)構(gòu)三維示意圖。
圖4為本發(fā)明中基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片加工流程圖。(A)撕去光敏 觸變膠膜的12保護(hù)膜13，有膠一面輥壓在硅陽模14上；(B)紫外線10引發(fā)粘性光敏膠 液9完全聚合；(C)撕去基膜8并脫模得有機玻璃微流控芯片基片15; (D)基片15與有 機玻璃蓋片17鍵合得成品有機玻璃微流控芯片(端面示意圖)。
圖5為使用本發(fā)明方法制備的有機玻璃微流控芯片實物照片(在本實施例中，在單十 字交叉微流控芯片芯片中增加了網(wǎng)格和芯片標(biāo)識文字)。
圖6為使用本發(fā)明加工的有機玻璃微流控芯片中微流通道橫斷面的掃描電子顯微鏡照 片。放大倍數(shù)為200。
6圖中標(biāo)號l為樣品溶液孔，2為分離微流通道，3為微流控芯片，4、 5和6均為緩 沖溶液孔，7為進(jìn)樣微流通道，8為聚合物基膜，9為光敏觸變膠液層，IO為紫外光，11 為無保護(hù)膜的光敏觸變膠膜，12為成品光敏觸變膠膜，13為保護(hù)膜，14為硅陽模，15為 有機玻璃微流控芯片基片，16為微流控芯片中微流通道的出口， 17為蓋片，18為有機玻 璃微流控芯片微流控芯片的橫截面示意圖。
具體實施例方式
下面通過實施例和附圖進(jìn)一步描述本發(fā)明
實施例1、紫外線引發(fā)光敏觸變膠膜聚合法加工有機玻璃微流控芯片 (A)微流控芯片的設(shè)計
使用Adobe Illustrator 10.0軟件設(shè)計芯片的微流通道和溶液連接孔，采用高分辨 率(3600 dpi)激光照排系統(tǒng)在聚酯透明薄膜有藥膜的一面上打印成掩膜，掩膜上的微流通 道寬度為40 (xm，溶液連接孔為直徑2 mm的圓孔，其中微流通道(分離毛細(xì)管2和進(jìn)樣毛 細(xì)管7)和溶液孔1、 4、 5和6 (圖l)為黑色，剩余部分為透明。微流控芯片(75臓xl6 mm)的設(shè)計見圖1，分離微流通道2長66 mm,進(jìn)樣微流通道5長5 mm,其中毛細(xì)管4和5 交叉點到最近的三個溶液連接孔的距離均為5 mm。
(B)硅陽模的制作
在經(jīng)氧化處理的硅片(P型，厚500 nm,直徑4英寸，晶向<100〉，表面二氧化硅氧 化層厚800 nm)通過旋轉(zhuǎn)涂膜技術(shù)涂覆一層正性光刻膠(Shipley S1813光刻膠，Shipley, Marlborough, MA，美國)，旋涂條件為3000 rpm，時間為60秒。然后在110 。C烘烤處理 60秒以提高光刻膠的附著并除出殘留的溶劑，然后蓋上掩膜(含設(shè)計的微流結(jié)構(gòu))，使用 Karl Suss MA6/BA6光刻機(Karl Suss, Germany)進(jìn)行接觸式紫外線曝光40秒后，浸 入20% Microposit 351顯影劑(Shipley) 80秒，以洗去暴光部分的光刻膠層，然后于 150 x:烘箱中烘30分鐘使毛細(xì)管通道和溶液連接孔部分未曝光的光刻膠硬化，將硅片浸 于1 mol/L氟化氫銨溶液中5分鐘除去未被光刻膠覆蓋的Si02層。接著用60 。C的40% K0H 水溶液刻蝕裸露的硅片至深度為40微米(約2小時)，除去光刻膠后即制成硅片陽模14。
(C)光敏觸變膠膜的制備
在溶解有少量光引發(fā)劑安息香乙醚(單體質(zhì)量的0.15%)的甲基丙烯酸甲酯溶液中，溶 解甲基丙烯酸甲酯質(zhì)量1/4的有機玻璃粒子，得甘油狀粘性光敏膠液9，該溶液需在低溫避 光條件下貯存，在4 'C的冰箱中可以保存至少6個月。粘性光敏膠液9通過絲網(wǎng)漏印涂布 技術(shù)涂布到厚度為50)am的滌綸基膜8上，如附圖2所示，膠層9厚度為200 ，，使用的 絲網(wǎng)的目數(shù)為100目。然后于波長為365 nm的紫外線下進(jìn)一步聚合40秒，以提高光敏觸變膠層9的內(nèi)聚力以及與基膜8的結(jié)合力。使用的紫外燈為40 W低壓汞燈，燈與膜間的 建立為15厘米。然后，將厚度為50 pm的聚乙烯保護(hù)膜13通過輥壓覆蓋到光敏膠層9上 得光敏觸變膠膜12。
(D)光敏觸變膠膜在有機玻璃微流控芯片加工中的應(yīng)用
如附圖4所示，將光敏觸變膠膜12裁剪成與預(yù)加工的微流控芯片同樣尺寸(75mmx 16 mm)的小片，撕去保護(hù)膜13后，通過輥壓將有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控 芯片陽模14的表面，然后經(jīng)波長為365 nm的紫外線10照射20分鐘引發(fā)光敏觸變膠層9 的完全聚合。陽模14凸出的微結(jié)構(gòu)可以高保真的被復(fù)制為微流控芯片基片15表面凹進(jìn)去 的微流通道。微流控芯片基片15與模具鍵合的十分牢固，撕去基膜后，先將于80 'C的水 浴中加熱15秒，然后置于20 'C的冷水中1分鐘，由于熱脹冷縮基片與模具自動分離完成 脫模，可得有微流結(jié)構(gòu)的芯片基片15。然后，基片15和鉆有溶液連接孔的微流控芯片蓋片 17用水沖洗，吹干后立即將基片15和蓋片17的表面面對面合上，用液壓機壓頭將基片 15和蓋片17夾在兩片玻璃片間，在110 'C的溫度下按芯片面積施加約3 kg/cm2的壓力10 min，取出冷卻到室溫，即完成基片15與蓋片17的封裝，制得的粗片經(jīng)修邊得有機玻璃 微流控芯片成品(見附圖5)。采用本發(fā)明加工的有機玻璃微流控結(jié)構(gòu)完整，表面無裂紋， 內(nèi)部無氣泡。其中芯片內(nèi)部的微流通道橫斷面通過附圖6掃描電子顯微鏡圖片可見微流通 道結(jié)構(gòu)完整無裂縫，微流控芯片基片15和蓋片17已完全融合。
實施例2、粘性光敏膠液的紫外光引發(fā)預(yù)聚法制備及其在有機玻璃微流控芯片加工中 的應(yīng)用
實施例1使用的粘性光敏膠液是將聚甲基丙烯酸甲酯粒子溶解在含光引發(fā)劑的甲基 丙烯酸甲酯溶液中制得，本實施例2采用紫外光引發(fā)預(yù)聚法制備。方法為將光引發(fā)劑安 息香乙醚(甲基丙烯酸甲酯質(zhì)量的0. 15%)溶解于甲基丙烯酸甲酯中，在室溫條件下，用波 長為365 nm的紫外線照射該溶液60-80分鐘，可得粘性光敏膠液。該可膠液采用與實施 例1同樣的方法涂布成光敏觸變膠膜并用于有機玻璃微流控芯片的加工，制得的芯片質(zhì)量 與實施例2加工的芯片相當(dāng)。
權(quán)利要求
1、一種基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，其特征在于具體步驟為(1)將聚甲基丙烯酸甲酯粒子溶解于含光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶液中或?qū)⑷苡泄庖l(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶液于紫外線下預(yù)聚，制得粘性光敏膠液；(2)將步驟(1)所得粘性光敏膠液涂布在聚合物基膜上，有膠液的一面覆蓋一層保護(hù)膜，即得光敏觸變膠膜；(3)使用前將步驟(2)所得光敏觸變膠膜裁剪成與預(yù)加工芯片同樣尺寸的小片，撕去保護(hù)膜，通過輥壓將有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控芯片陽模表面，經(jīng)紫外線引發(fā)聚合成形，得有微流結(jié)構(gòu)的芯片基片；(4)將步驟(3)所得芯片基片與鉆有溶液連接孔的微流控芯片蓋片通過熱壓封裝，即得有機玻璃微流控芯片。
2、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，其 特征在于步驟(l)中所述光引發(fā)劑為安息香及其醚類或二苯甲酮類化合物。
3、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，其 特征在于步驟(l)中將聚甲基丙烯酸甲酯粒子溶解于含光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯溶液中， 其中，聚甲基丙烯酸甲酯和光引發(fā)劑的質(zhì)量百分含量分別為15-30%和0. 1%-0. 2%。
4、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，其 特征在于步驟(l)中溶有光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯于紫外線下預(yù)聚指在室溫條件于波長 為365 nm的紫外線下照射30-120分鐘，其中，光引發(fā)劑的加入量為甲基丙烯酸甲酯質(zhì)量 的0. 1%-0. 2%。
5、 根據(jù)權(quán)利要求1所述的基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法，其 特征在于步驟(3)中有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控芯片陽模表面，經(jīng)紫外線引 發(fā)聚合，采用波長為365nm的紫外線照射10分鐘_30分鐘引發(fā)光敏觸變膠層的完全聚合。
全文摘要
本發(fā)明屬微流控芯片技術(shù)領(lǐng)域，具體為一種基于光敏觸變膠膜的有機玻璃微流控芯片的制備方法。將一定量聚甲基丙烯酸甲酯粒子溶于含光引發(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯中或?qū)⑷芙庥泄庖l(fā)劑的甲基丙烯酸甲酯于紫外燈下預(yù)聚一段時間，可制得粘性光敏膠液。該膠液涂布在聚合物基膜上后，有膠的一面壓覆上一層可剝離保護(hù)膜后可得光敏觸變膠膜。使用前將該膠膜裁剪成與預(yù)加工芯片同樣尺寸的小片，撕去保護(hù)膜后，通過壓輥將有膠的一面壓貼到有凸起微結(jié)構(gòu)的微流控芯片陽模表面，經(jīng)紫外線引發(fā)聚合成形可得有微流結(jié)構(gòu)的芯片基片。與鉆有溶液連接孔的微流控芯片蓋片通過熱壓封裝后，得有機玻璃微流控芯片成品。
文檔編號B81C99/00GK101585508SQ20091005428
公開日2009年11月25日 申請日期2009年7月2日 優(yōu)先權(quán)日2009年7月2日
發(fā)明者瀟 姚, 張魯雁, 剛 陳, 摯 陳 申請人:復(fù)旦大學(xué)