本發(fā)明涉及閃爍晶體領(lǐng)域，具體涉及一種鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法。
背景技術(shù)：
某些晶體在射線(x射線，γ射線)或高能粒子的作用下會發(fā)出紫外光或可見光,這種現(xiàn)象叫閃爍效應(yīng)。具有這種閃爍效應(yīng)的晶體稱為閃爍晶體。閃爍晶體在輻射探測領(lǐng)域有著十分重要的作用，在測量輻射的能量、強(qiáng)度、傳播、哀減等信息的基礎(chǔ)上，人們開發(fā)了閃爍體的多種應(yīng)用，這些應(yīng)用也極大的改變了我們的生活和我們對世界的認(rèn)識。
近年來，研究人員開發(fā)了一類鈰摻雜硅酸镥釔（ce:lyso）的新型閃爍晶體。ce:lyso晶體的主要特點是光產(chǎn)額大、熒光時間短、熒光發(fā)射峰在光電倍增管的探測敏感范圍內(nèi)、對γ射線具有良好的探測效率、能量分辨率高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、不潮解、機(jī)械強(qiáng)度高。到目前為止，ce:lyso晶體已經(jīng)在高能物理、核醫(yī)學(xué)、石油勘探等領(lǐng)域有了良好的應(yīng)用。
由于ce:lyso晶體優(yōu)越的閃爍性能，引起了國內(nèi)外閃爍晶體行業(yè)的關(guān)注。美國crystalphotonics,inc.公司、siemensmedicalsolutionsusa,inc.，圣戈班公司、日立公司、中國科技電子集團(tuán)公司第二十六研究所、中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所等公司或科研機(jī)構(gòu)先后開展了ce:lyso晶體的生長和應(yīng)用研究。
然而，在ce:lyso晶體生長過程中，出現(xiàn)了一些難以解決的技術(shù)難題：ce:lyso晶體的熔點高達(dá)2000℃以上，對于如此高的生長溫度對生長設(shè)備提出了嚴(yán)重挑戰(zhàn)，主要表現(xiàn)在坩堝中的銥特別容易揮發(fā)或被氧化揮發(fā)到熔體中，這不僅增加了生長成本，而且揮發(fā)的銥很容易進(jìn)入晶體中形成散射中心；高溫對保溫材料的損耗非常大，熱場穩(wěn)定性不能保證；ce:lyso晶體屬于單斜晶系，各方向熱學(xué)性能差異較大，晶體在降溫的過程中極易開裂，而且調(diào)節(jié)溫度場很難抑制開裂；晶體在生長結(jié)束后，需要二次退火，去除氧空位，來提高其閃爍性能。
因此，需要提出一種新的鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法來解決上述技術(shù)問題。
技術(shù)實現(xiàn)要素：
為了提高鈰摻雜硅酸釔镥晶體的產(chǎn)品率和閃爍性能，在晶體生長的不同階段采用保護(hù)氣體流動氣氛，并控制爐內(nèi)氣壓和氣流量，來制備鈰摻雜硅酸釔镥晶體。
為實現(xiàn)前述目的，本發(fā)明采用如下技術(shù)方案：一種鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法，熔料階段：控制單晶爐熔料過程在第一保護(hù)氣體流動氣氛保護(hù)下，爐內(nèi)氣壓為0-0.05mpa，第一保護(hù)氣體氣流量為0-20l/min；長晶階段：控制單晶爐長晶過程在第二保護(hù)氣體流動氣氛保護(hù)下，爐內(nèi)氣壓為0-0.05mpa，第二保護(hù)氣體氣流量為0-20l/min；退火階段：控制單晶爐退火過程在第三保護(hù)氣體流動氣氛保護(hù)下，爐內(nèi)氣壓為0-0.05mpa，第三保護(hù)氣體氣流量為0-20l/min。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述第一保護(hù)氣體為高純氮氣。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述熔料階段的爐內(nèi)氣壓為0.005-0.04mpa。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述熔料階段的氣流量為5-10l/min。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述第二保護(hù)氣體為高純氮氣。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，長晶階段的爐內(nèi)氣壓為0.04mpa。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述長晶階段的氣流量為0.001-5l/min。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述第三保護(hù)氣體為高純氬氣與高純氧氣的混合氣，其中高純氬氣占體積分?jǐn)?shù)的95-99.9%，高純氧氣占0.1-5%。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述退火階段的爐內(nèi)氣壓為0.04mpa。
作為本發(fā)明的進(jìn)一步改進(jìn)，所述退火階段的氣流量為0.001-5l/min。
本發(fā)明鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法所制備得到的ce:lyso晶體呈無色、透明、無開裂，其光學(xué)性能優(yōu)異，本方法值得推廣應(yīng)用。
具體實施方式
下面將結(jié)合本發(fā)明實施例對技術(shù)方案進(jìn)行清楚、完整地描述，顯然，所描述的實施例僅僅是本發(fā)明一部分實施例，而不是全部的實施例?；诒景l(fā)明中的實施例，本領(lǐng)域普通技術(shù)人員在沒有做出創(chuàng)造性勞動前提下所獲得的所有其他實施例，都屬于本發(fā)明保護(hù)的范圍。
本發(fā)明提出一種鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法，本發(fā)明采用提拉法生長ce:lyso晶體，ce:lyso原料置于銥坩堝中，并置于單晶爐內(nèi)，熔料階段：控制單晶爐熔料過程在第一保護(hù)氣體流動氣氛保護(hù)下，爐內(nèi)氣壓為0-0.05mpa，第一保護(hù)氣體氣流量為0-20l/min；長晶階段：控制單晶爐長晶過程在第二保護(hù)氣體流動氣氛保護(hù)下，爐內(nèi)氣壓為0-0.05mpa，第二保護(hù)氣體氣流量為0-20l/min；退火階段：控制單晶爐退火過程在第三保護(hù)氣體流動氣氛保護(hù)下，爐內(nèi)氣壓為0-0.05mpa，第三保護(hù)氣體氣流量為0-20l/min。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述第一保護(hù)氣體為高純氮氣。晶體生長在銥坩堝內(nèi)進(jìn)行，高純氮氣既能保護(hù)銥坩堝不被氧化，又能節(jié)省氣體成本。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述熔料階段的爐內(nèi)氣壓為0.005-0.04mpa。氣壓在此范圍內(nèi)，可以保證單晶生長爐內(nèi)氣壓為正，避免設(shè)備漏氣，損傷銥坩堝。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述熔料階段的氣流量為5-10l/min。氣流量在此范圍內(nèi)，可以將熔料階段隨著爐內(nèi)溫度上升，熱場、銥坩堝以及原料中的揮發(fā)物盡快的排走，避免揮發(fā)物在爐內(nèi)沉積或者進(jìn)入熔體，影響晶體質(zhì)量。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述第二保護(hù)氣體為高純氮氣。高純氮氣既能保護(hù)銥坩堝不被氧化，又能節(jié)省氣體成本。此外，由于氮氣的導(dǎo)熱系數(shù)要高于氬氣，采用氮氣氣氛，可以提高長晶階段溫場中的溫度梯度，有利于晶體生長界面穩(wěn)定。
在本發(fā)明的某些實施例中，長晶階段的爐內(nèi)氣壓為0.04mpa。氣壓在此范圍內(nèi)，可以保證單晶生長爐內(nèi)氣壓為正，避免設(shè)備漏氣，損傷銥坩堝。此外，長晶階段單晶爐內(nèi)需要維持一個穩(wěn)定的氣壓，對于維持熱場的穩(wěn)定性具有重要的意義。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述長晶階段的氣流量為0.001-5l/min。長晶階段，處在高溫的銥坩堝、熔體和熱場中會持續(xù)不斷的產(chǎn)生揮發(fā)物。一定的氣流量便于將這些揮發(fā)物及時的排出爐內(nèi)，避免揮發(fā)物在爐內(nèi)沉積或者進(jìn)入熔體，影響晶體質(zhì)量。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述第三保護(hù)氣體為高純氬氣與高純氧氣的混合氣，其中高純氬氣占體積分?jǐn)?shù)的95-99.9%，高純氧氣占0.1-5%。退火階段需要一個比較小的溫度梯度和一定含量的氧分壓。氬氣的熱導(dǎo)率要低于氮氣，退火階段采用氬氣可以保證晶體應(yīng)力得到緩慢釋放，避免晶體開裂。氧氣的加入便于去除晶體中的氧空位，提高晶體光學(xué)性能。氧分壓過大會使銥坩堝過分氧化，增加經(jīng)濟(jì)損失。因此，退火階段的退火階段的流動氣氛為高純氬氣與高純氧氣的混合氣，其中氬氣占體積分?jǐn)?shù)的95-99.9%，氧氣占0.1-5%。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述退火階段的爐內(nèi)氣壓為0.04mpa。退火階段盡量減少爐內(nèi)氣壓的變化，維持一個穩(wěn)定的退火環(huán)境。
在本發(fā)明的某些實施例中，所述退火階段的氣流量為0.001-5l/min。退火階段維持一個穩(wěn)定的氣流量，是為晶體退火提供穩(wěn)定的化學(xué)環(huán)境。
實施例1。
采用提拉法生長ce:lyso晶體。該晶體的制備方法包括如下步驟：ce:lyso原料置于銥坩堝中，并置于單晶爐內(nèi)。置換爐內(nèi)空氣為高純氮氣，控制氣壓0.005mpa，氣流量5l/min，升溫熔料。長晶過程中，爐內(nèi)氣氛為高純氮氣，控制氣壓0.04mpa，氣流量5l/min。長晶結(jié)束后，開始退火階段。逐漸將爐內(nèi)氣氛置換為混合氣體，其中高純氬氣占95%，高純氧氣占5%，氣壓為0.04mpa，氣流量為0.001l/min。晶體降溫結(jié)束后取出晶體，晶體呈無色，透明，無開裂。經(jīng)過檢測，晶體密度7.1g/cm3，衰減壽命35ns，光輸出28photons/kev。
實施例2。
采用提拉法生長ce:lyso晶體。該晶體的制備方法包括如下步驟：ce:lyso原料置于銥坩堝中，并置于單晶爐內(nèi)。置換爐內(nèi)空氣為高純氮氣，控制氣壓0.04mpa，氣流量10l/min，升溫熔料。長晶過程中，爐內(nèi)氣氛為高純氮氣，控制氣壓0.04mpa，氣流量0.001l/min。長晶結(jié)束后，開始退火階段。逐漸將爐內(nèi)氣氛置換為混合氣體，其中高純氬氣占99.9%，高純氧氣占0.1%，氣壓為0.04mpa，氣流量為5l/min。晶體降溫結(jié)束后取出晶體，晶體呈無色，透明，無開裂。經(jīng)過檢測，晶體密度7.1g/cm3，衰減壽命32ns，光輸出30photons/kev。
本發(fā)明鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法簡單易控，所制備得到的ce:lyso晶體呈無色、透明、無開裂，ce:lyso晶體光產(chǎn)額大、熒光時間短、熒光發(fā)射峰在光電倍增管的探測敏感范圍內(nèi)。
盡管為示例目的，已經(jīng)公開了本發(fā)明的優(yōu)選實施方式，但是本領(lǐng)域的普通技術(shù)人員將意識到，在不脫離由所附的權(quán)利要求書公開的本發(fā)明的范圍和精神的情況下，各種改進(jìn)、增加以及取代是可能的。