一種多層氧化石墨烯的制備方法
【專利摘要】本發(fā)明屬于納米材料【技術領域】，具體公開了一種多層氧化石墨烯的制備方法。將干燥的反應容器置于-40~-60oC的低溫冷卻液中，在其中加入無機反應介質(zhì)、還原劑、碳源，攪拌反應1~2h；反應結束后，自然冷卻至室溫，所得固體產(chǎn)品經(jīng)后處理即得目標產(chǎn)物。本發(fā)明的制備方法具有反應溫度低、能耗小、一步合成、所需設備簡單、后處理簡便和易于批量化生產(chǎn)的優(yōu)點。所獲得的多層氧化石墨烯在水和N,N-二甲基甲酰胺等溶劑中有良好的分散性，并可用作制備多層石墨烯的有效前驅(qū)體，由其所獲得的多層石墨烯對有機染料顯示了優(yōu)異的吸附性能。
【專利說明】—種多層氧化石墨烯的制備方法
【技術領域】
[0001]本發(fā)明屬于納米材料【技術領域】，具體涉及一種多層氧化石墨烯的制備方法。
【背景技術】
[0002]石墨烯具有一系列獨特的性能，如電學、力學、光學、熱學等，這些決定了其廣闊的應用前景。需要指出的是，當前在世界范圍內(nèi)圍繞石墨烯的研究熱潮主要集中在這種兩維材料的物理性質(zhì)，特別是電子結構和電學性質(zhì)，但是關于石墨烯的化學研究還較少涉及。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0003]本發(fā)明的目的在于提供一種反應溫度低、合成步驟簡單及后處理非常簡便的多層氧化石墨烯的制備方法。
[0004]為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采取的技術方案如下:
一種多層氧化石墨烯的制備方法，將干燥的反應容器置于-40--60 0C的低溫冷卻液中，在其中滴入無機反應介質(zhì)，然后加入還原劑、碳源，攪拌反應廣2 h ;反應結束后，自然冷卻至室溫，所得固體產(chǎn)品經(jīng)后處理即得目標產(chǎn)物。
[0005]所述無機反應介質(zhì)為液氨。
[0006]所述還原劑為鈉 或鉀。
[0007]所述碳源為碳原子數(shù)為1、2或6的飽和或不飽和鹵代烴。
[0008]所述碳源為四溴化碳、四氯乙烯或六氯代苯。
[0009]碳源和還原劑的用量依據(jù)化學計量摩爾比，無機反應介質(zhì)的用量為反應容器總體積的30~60 %且Imol還原劑添加無機反應介質(zhì)1000-2500ml。
[0010]本發(fā)明采用新的bottom-up法，以碳源和還原劑為起始原料,在無機反應介質(zhì)中經(jīng)低溫常壓一步合成多層氧化石墨烯。本發(fā)明的制備方法具有反應溫度低、能耗小、一步合成、所需設備簡單、后處理簡便和易于批量化生產(chǎn)的優(yōu)點。所獲得的多層氧化石墨烯在水和N, N-二甲基甲酰胺等溶劑中有良好的分散性，并可用作制備多層石墨烯的有效前驅(qū)體，由其所獲得的多層石墨烯對有機染料顯示了優(yōu)異的吸附性能。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0011]圖1為實施例1所得多層氧化石墨烯的Raman圖譜；
圖2為實施例1所得多層氧化石墨烯的TEM照片；
圖3為實施例1所得多層氧化石墨烯的XPS圖譜:C Is譜(左圖)，O Is譜(右圖)，C Is和O Is峰的相關信息及C、O的百分含量(下圖)；
圖4為實施例1所得多層氧化石墨烯的FTIR圖譜；
圖5為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的Raman圖譜；
圖6為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的TEM圖譜；
圖7為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的XPS圖譜:C Is譜(左圖)，0 Is譜(右圖)，C Is和O Is峰的相關信息及C、O的百分含量(下圖)；
圖8為實施例1煅燒后所得多層石墨烯的FTIR圖譜；
圖9為實施例1煅燒后所得多層石墨烯(10 mg)在40 min內(nèi)對不同濃度羅丹明B溶液(10 ml)的吸附照片(上圖)和吸附結果圖譜(下圖)；
圖10為實施例1煅燒后所得多層石墨烯(10 mg)在不同時間對羅丹明B溶液(10 mg/L)的吸附照片(上圖)和吸附結果圖譜(下圖)。
【具體實施方式】
[0012]實施例1
將干燥的250 ml燒瓶置于零下40 °C的低溫冷卻液無水乙醇中，滴入液氨大約75 ml,把金屬鉀2.5 g切成小塊加入燒瓶，形成深藍色的液氨鉀真溶液，然后緩慢滴入四氯乙烯1.6 ml，磁力攪拌，反應2 h;反應結束，自然冷卻至室溫，氨氣用稀鹽酸溶液吸收，所得固體產(chǎn)品經(jīng)洗滌、離心、干燥和研磨后即可得到多層氧化石墨烯棕褐色粉末，它的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜分別如圖1、2、3和4所示。將所獲得的多層氧化石墨烯粉末在氮氣氣氛中500 °C煅燒2 h，得到黑色的多層石墨烯，它的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜分別如圖5、6、7和8所示。收集黑色的多層石墨烯用于有機染料的吸附性能測試。Raman圖譜圖1和圖5中在1355 cm 1 (D band)和1580 cm 1 (G band)處峰的存在，表明石墨烯的成功合成。TEM照片圖2和圖6有力證明了所獲得的產(chǎn)品是多層的石墨烯。FTIR圖譜圖 4和圖8則表明了樣品中存在含氧官能團(見圖中標注)，進一步表明了樣品的氧化。XPS圖譜圖3和圖7給出了石墨烯Sp2碳的位置和碳氧的百分含量。
[0013]實施例2
將干燥的250 ml燒瓶置于零下50 0C的低溫冷卻液無水乙醇中，滴入液氨大約100ml，把金屬鈉1.85 g切成小塊加入燒瓶,形成深藍色的液氨鈉真溶液,然后緩慢滴入四氯乙烯2.0 ml，磁力攪拌，反應I h;反應結束自然冷卻至室溫，氨氣用稀鹽酸溶液吸收，所得固體產(chǎn)品經(jīng)洗滌、離心、干燥和研磨后即可得到多層氧化石墨烯粉末，其Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜與實施例1相同。多層石墨烯的制備及其對有機染料的吸附性能測試同實施例1。
[0014]實施例3
將干燥的250 ml燒瓶置于零下60 0C的低溫冷卻液無水乙醇中，滴入液氨大約125ml，以四溴化碳代替四氯乙烯，其用量為5.3 g，其它同實施例1。產(chǎn)物的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜與實施例1相同。多層石墨烯的制備及其對有機染料的吸附性能測試同實施例1。
[0015]實施例4
將干燥的250 ml燒瓶置于零下60 0C的低溫冷卻液無水乙醇中，滴入液氨大約150ml,以六氯代苯代替四氯乙烯，其用量為3.04 g，其它同實施例1。產(chǎn)物的Raman圖譜、TEM照片、XPS圖譜和FTIR圖譜與實施例1相同。多層石墨烯的制備及其對有機染料的吸附性能測試同實施例1。
[0016]性能試驗
1、分散性Img實施例1產(chǎn)品在IOml不同介質(zhì)中的透光率測定結果見表1,由此可知:本發(fā)明所制備的多層氧化石墨烯在水和N，N-二甲基甲酰胺等溶劑中有良好的分散性。
[0017]表1多層氧化石墨烯在不同介質(zhì)中的透光率
【權利要求】
1.一種多層氧化石墨烯的制備方法，其特征在于:將干燥的反應容器置于-4(T-60 0C的低溫冷卻液中，在其中加入無機反應介質(zhì)、還原劑、碳源，攪拌反應廣2 h;反應結束后，自然冷卻至室溫，所得固體產(chǎn)品經(jīng)后處理即得目標產(chǎn)物。
2.如權利要求1所述的制備方法，其特征在于:所述無機反應介質(zhì)為液氨。
3.如權利要求1所述的制備方法，其特征在于:所述還原劑為鈉或鉀。
4.如權利要求1所述的制備方法，其特征在于:所述碳源為碳原子數(shù)為1、2或6的飽和或不飽和鹵代烴。
5.如權利要求4所述的制備方法，其特征在于:所述碳源為四溴化碳、四氯乙烯或六氯代苯。
6.如權利要求1-5之任一所述的制備方法，其特征在于:碳源和還原劑的用量依據(jù)化學計量摩爾比，無機反應介質(zhì)的用量為反應容器總體積的30~60 %且Imol還原劑添加無機反應介 質(zhì)1000-2500ml。
【文檔編號】C01B31/04GK103964421SQ201410156270
【公開日】2014年8月6日 申請日期:2014年4月18日 優(yōu)先權日:2014年4月18日
【發(fā)明者】陶小軍, 李志偉, 周少敏 申請人:河南大學