專利名稱：在核和化石發(fā)電廠中用于燃料安全殼屏蔽和其它應用的多層陶瓷管的制作方法
相關(guān)申請的交叉參考本申請按照35U.S.C.節(jié)119(e)要求2004年6月7日提交的U.S.臨時申請系列No.60/577,209和2005年6月6日提交的U.S.專利申請No.______的權(quán)益，所述文獻在此全文引入作為參考。
關(guān)于聯(lián)邦資助研究的聲明本申請中描述的技術(shù)部分按照來自美國能源部的SmallBusiness Innovative Research Grant-Grant#DE-FG02-01ER83194開發(fā)。
背景本發(fā)明涉及用于在核電反應堆中包含易裂變?nèi)剂系难b置。在許多目前的核反應堆中，燃料包含在通常稱為“燃料包殼(cladding)”的密封金屬管中，它通常由鋯合金或鋼合金組成。設(shè)計燃料包殼以保證所有放射性氣體和固體裂變產(chǎn)物在反應堆的正常操作期間或在可想象的事故期間保留在管中和不釋放至冷卻劑。燃料包殼的故障可導致隨后的熱量，氫氣，和最終裂變產(chǎn)物至冷卻劑的釋放。采用常規(guī)燃料包殼的問題是本領(lǐng)域已知的。例如，金屬包殼相對軟，和當與碎片接觸時傾向于磨損和磨蝕，所述碎片有時進入冷卻劑系統(tǒng)并接觸燃料。這樣的磨損和磨蝕有時可導致金屬安全殼(containment)邊界的裂口，和裂變產(chǎn)物進入冷卻劑的隨后釋放。此外，金屬包殼與超過2000(1093℃)的熱水放熱反應，因此向由核燃料產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物衰變熱量增加另外的熱量。來自包殼的此另外熱量可惡化事故的嚴重性和持續(xù)時間，如在Three Mile Island發(fā)生的那樣。當暴露于事故期間發(fā)生的高溫時許多金屬也損失強度。例如，在設(shè)計依據(jù)冷卻劑喪失事故(Loss of Coolant Accident)期間，民用核電廠中的溫度可達到高至2200(1204℃)，和這些高溫度引起金屬如鋯類合金損失大多數(shù)它們的強度和由于內(nèi)部裂變氣體壓力如氣球膨脹。此膨脹傾向于堵塞事故的緊急冷卻階段期間的冷卻劑流動。相似地，導致燃料元件表面上膜沸騰的失流事故產(chǎn)生金屬表面溫度的短持續(xù)時間增加和不可接受的強度損失和燃料元件的潛在故障。鋯合金包殼在對冷卻劑的長時間暴露之后傾向于氧化和變脆，和這導致典型反應性引入事故期間的過早故障，其中燃料顆粒比包殼加熱得快，導致脆化金屬包殼的內(nèi)部機械載荷和故障。為避免可在事故期間發(fā)生的嚴重后果，所有金屬包殼的燃料必須在基本偏離泡核沸騰(DNB)安全率下操作以防止失流事故期間的膜沸騰。此操作約束限制平均堆芯熱通量，和因此核反應堆的最大可允許熱功率。另外，為避免鋯合金包殼的氧化和變脆，目前的聯(lián)邦控制準則限制這樣金屬包殼的鈾燃料棒的暴露數(shù)量到不大于62,000兆瓦-天每公噸(mwd/t)鈾燃料。參見NUREG/CR-6703，“EnvironmentalEffects of Extending Fuel Burnup Above 60 GWD/MTU”(2001年1月)。進行嘗試以改進燃料包殼，以降低反應堆事故期間的支出和增加安全。例如，在受讓于Feinroth的U.S.專利No.5,182,077中，發(fā)明人提出采用連續(xù)纖維陶瓷復合材料(CFCC)替代燃料包殼中的金屬合金以緩和事故期間對金屬包殼施加的損害。提出的例示性復合材料由連續(xù)氧化鋁纖維和氧化鋁基體制成。這些復合材料克服金屬包殼的一些上述缺陷，但它們自身的某此缺陷限制它們的應用。例如，氧化鋁復合材料可以在中子輻射下?lián)p失它們的強度，因此限制它們承受事故期間施加的機械和熱力的能力。同樣，U.S.專利No.5,182,077中提出的氧化鋁復合材料包含10-20％內(nèi)部孔隙率，因為需要保證在機械載荷下的適度故障模式。然而此孔隙率可引起復合材料可透過裂變氣體，因此允許裂變氣體通過包殼至冷卻劑的不可接受泄漏。參見如Gamma Engineering NERI Report 41-FR，“Continuous Fiber Ceramic Composite (CFCC) Cladding forCommercial Water Reactor Fuel”(2001年4月)，服從美國能源部Grant No.DE-FG03-99SF21887。這些氧化鋁復合材料的精煉由H.Feinroth等人在“Progress in Developing an Impermeable，High TemperatureCeramic Composite for Advanced Reactor Clad Application”，American Nuclear Society Proceedings-ICAPP conference(2002年6月)中描述。Feinroth等人提出由雙層碳化硅管替代U.S.專利No.5,182,077中描述的氧化鋁復合材料，其中內(nèi)層用作對裂變氣體的高密度不滲透屏蔽，和外層用作陶瓷復合材料，該陶瓷復合材料可承受高溫下的熱和機械沖擊的影響而沒有故障。然而，提出的管具有幾個缺陷，該缺陷干擾現(xiàn)有商業(yè)水反應堆中的可靠性能，或用于使用水，氣體，或液體金屬冷卻劑的高溫反應堆。例如，復合材料層中的織造纖維絲束包含大空隙，該空隙干擾機械強度，熱導率，和燃料元件包殼材料中要求的耐水堵塞性。大空隙是由Feinroth等人使用的纖維絲束編織技術(shù)中固有的。同樣，用于內(nèi)部層的燒結(jié)的整體管包含燒結(jié)添加劑如硼或氧化鋁，它們干擾管承受中子輻射而沒有過度溶脹和故障的能力。這樣的燒結(jié)添加劑對于燒結(jié)SiC管的成功制造是必須的。由Feinroth等人用于內(nèi)部層的燒結(jié)的整體管是“α”結(jié)晶相碳化硅，它在晶體結(jié)構(gòu)上不同于用于形成復合材料層的β相纖維。同樣地，與包含β相纖維的復合材料層相比，內(nèi)部層在中子輻射下經(jīng)歷不同的溶脹速率，導致中子輻射期間可能的脫層。參見R.H.Jones，“Advanced Ceramic Composites for High Temperature FissionReactors”，Pacific Northwest Laboratory Report NERI-PNNL-14102(2002年11月)。另外，由Feinroth等人使用的復合材料層從預織造織物制備和未預受應力，如當經(jīng)歷內(nèi)部壓力時從整體轉(zhuǎn)移負荷要求那樣。結(jié)果是，與在整體達到它的故障應力之前如果復合材料層能夠分享負荷的相比，整體更可能在低內(nèi)部壓力下出現(xiàn)故障。這在

圖12中顯示，它比較在Oak Ridge National Labortory經(jīng)歷測試環(huán)中內(nèi)部壓力的兩個管。相同SiC整體管用于兩個管，但采用復式管，整體由復合材料層增強以形成復式管。復式管比單獨的整體更強，指示由預受應力纖維卷繞提供的負荷分享的益處。織造織物復式管不提供增強和因此不提供此負荷分享特性。因此需要改進的燃料包殼，該燃料包殼可用于在核電反應堆中包含易裂變?nèi)剂?，它提供改進的安全和性能特性。
發(fā)明概述本發(fā)明提供一種多層陶瓷管所述多層陶瓷管包括整體碳化硅的內(nèi)層，中心層，該中心層是被碳化硅基體圍繞的碳化硅纖維的復合材料，和整體碳化硅的外層。在本發(fā)明的一個優(yōu)選方面，層都由化學計量β相碳化硅晶體組成。在本發(fā)明的另一優(yōu)選方面，多層陶瓷管可以采用片段或作為全長度燃料棒，用作反應堆或發(fā)電廠中燃料棒的包殼，和可以分組成包括多個陶瓷管的燃料組件。在本發(fā)明的進一步優(yōu)選方面，每個含有碳化硅間隔標記(spacer tab)或絲線作為其外表面的整體部分的多層陶瓷管可以分組成燃料組件。在本發(fā)明的仍然另一個優(yōu)選方面，多層陶瓷管可以用作換熱器。從說明本發(fā)明優(yōu)選實施方案的如下附圖，詳細描述和實施例，本發(fā)明的另外優(yōu)點和特征是顯然的。
附圖簡述圖1是本發(fā)明的多層陶瓷管的示意性橫截面。圖2是用于制造本發(fā)明陶瓷管的纖維預成型品的照片。圖3是具有僅部分完成的制造工藝的卷繞部分的纖維預成型品的照片，由此說明預成型品結(jié)構(gòu)的內(nèi)部本質(zhì)。圖4是顯示作為輻射水平，或位移每個原子(dpa)的函數(shù)，碳化硅復合材料的輻射強度相對于相同復合材料的未輻射強度的比例的圖。圖5是在組件中具有包殼燃料棒的陣列的典型壓水反應堆(PWR)燃料組件的示意性透視圖。圖6示意性圖示可用于分隔和支撐碳化硅復式包殼管陣列的整體間隔標記的機械構(gòu)型。圖7說明本發(fā)明的多層陶瓷管作為TRISO燃料芯塊次級安全殼屏蔽的用途。圖8是與常規(guī)鋯合金相比對于各種類型碳化硅復合材料，溫度對強度數(shù)據(jù)的圖。圖9A和9B是在制造工藝期間取得的陶瓷管照片。圖9A顯示本發(fā)明陶瓷管的最先兩層，和圖9B顯示現(xiàn)有技術(shù)的管。圖10示意性圖示用于測量本發(fā)明陶瓷管強度的測試裝置。圖11是展示本發(fā)明的陶瓷管的強度測量結(jié)果的圖。圖12與說明與復式碳化硅管相比，整體碳化硅管應變響應的圖。圖13展示可以由碳化硅或鋯合金包殼的常規(guī)15×15燃料組件的橫截面視圖。圖14是說明本發(fā)明的碳化硅試樣和管的腐蝕測試結(jié)果的圖。圖15是在本發(fā)明的陶瓷管暴露于模擬的冷卻劑喪失事故條件期間獲得的溫度對時間數(shù)據(jù)的圖。
優(yōu)選實施方案的詳細描述現(xiàn)在詳細參考本發(fā)明的目前優(yōu)選實施方案，該實施方案與如下實施例一起用于解釋本發(fā)明的原理。這些實施方案以足夠詳細程度描述以使本領(lǐng)域技術(shù)人員能夠?qū)嵤┍景l(fā)明，和理解可以采用其它實施方案，和可以進行結(jié)構(gòu)，化學，和生物變化而不背離本發(fā)明的精神和范圍。本發(fā)明提供一種多層陶瓷管，該多層陶瓷管具有在壓力下容納氣體和液體而沒有泄漏的能力，和同時，采用相似于金屬和其它陶瓷復合材料的韌性方式表現(xiàn)。使用此陶瓷管替代傳統(tǒng)鋯合金作為燃料包殼，以在核反應堆中容納和包含鈾燃料，和允許從包含的鈾燃料到外部冷卻劑的有效傳熱。陶瓷管也可用作工業(yè)應用中的高溫換熱器管。如下描述呈現(xiàn)本發(fā)明的以下特性允許單一陶瓷管起這兩種功能，和呈現(xiàn)在核和工業(yè)市場中的各種應用，其中這樣的特征可提供價值。
A.結(jié)構(gòu)和制造現(xiàn)在參考圖1，在本發(fā)明的優(yōu)選實施方案中，陶瓷管10由三個碳化硅(SiC)層組成，和適于用作目前核反應堆，和用于下一代改進型核反應堆的核燃料包殼，以及用于其它用途，如在詳細描述的部分C中所進一步描述的。三個層由內(nèi)部整體層20，中心復合材料層22，和保護外層24組成，如圖1所示。內(nèi)部整體層20是由化學氣相沉積(CVD)工藝形成的高純度β相化學計量碳化硅。由于此層事實上沒有孔隙，它用作裂變氣體安全殼屏蔽，防止正常操作期間，和事故瞬變過程期間放射性裂變氣體的釋放。CVD β相SiC的使用克服現(xiàn)有產(chǎn)品如在Feinroth等人中描述的那些的缺陷，它們由α相燒結(jié)碳化硅組成，包含燒結(jié)助劑如硼或氧化鋁，和在輻射期間易發(fā)生不可接受的溶脹。參見R.H.Jones，“Advanced Ceramic Composites for High Temperature FissionReactors”，Pacific Northwest Laboratory Report NERI-PNNL-14102(2002年11月)。中心復合材料層22由連續(xù)β相化學計量碳化硅纖維的一個或多個層組成，該連續(xù)β相化學計量碳化硅纖維緊密卷繞在內(nèi)部整體管上，和由碳化硅基體浸漬。中心復合材料層22由如下方式制備首先組裝碳化硅纖維成絲束，卷繞絲束以形成預成型品，和然后將預成型品采用碳化硅基體浸漬。浸漬/基體致密化工藝轉(zhuǎn)化中心復合材料層中的所有材料成β相SiC，它保證輻射期間的均勻溶脹和避免脫層，輻射期間其它復合材料的通常故障模式。特別設(shè)計纖維構(gòu)造以抗來自嚴重事故的機械和熱力，及卷繞期間纖維絲束張力的選擇和控制促進基體材料在絲束和整體20之間，和在絲束中的更均勻分布。絲束是市購的，和通過結(jié)合500-1600根8-14微米直徑的高純度，β相，碳化硅纖維形成。絲束在設(shè)計以提供適當環(huán)向和軸向拉伸強度和耐內(nèi)部壓力性能的構(gòu)造中卷繞到內(nèi)部整體管20上，如圖2所示，它說明適用于制造本發(fā)明的包殼管的各種纖維構(gòu)造。每一相鄰的絲束卷繞與先前的反方向絲束卷繞重疊以提供耐脫層性，和增加的徑向結(jié)構(gòu)整體性。這在圖3中說明，它說明部分卷繞的管式預成型品，該預成型品含有重疊的纖維絲束。卷繞角度可以根據(jù)所需的強度和抵抗性變化，如本領(lǐng)域技術(shù)人員已知的那樣。合適的機械強度采用相對于管軸在+45度和-45度之間交替的卷繞角達到，和在+52度和-52度之間交替的層的卷繞角任選地平衡在環(huán)向和軸向兩個方向中的抵抗力。將絲束纖維采用小于1微米厚度的界面SiC涂料涂覆，有時包含兩個子層-內(nèi)部熱解層以提供加載期間滑移必須的弱界面，和外部SiC子層以保護碳以抗氧化環(huán)境。這些界面涂層可以在卷繞之前施加，或者，在卷繞之后但在碳化硅基體的滲濾之前施加。這些界面涂層在由密集基體圍繞的高強度化學計量纖維上的存在允許復合材料層22承受需要承受核反應堆中事故狀況需要的非常高應變。例如，Besmann等人呈現(xiàn)如下的試驗證明需要0.17-0.26微米的碳界面涂層以保證SiC/SiC復合材料中的纖維拉出，和美好故障模式。參見T.M.Besmann等人，“Vapor Phase Fabricat ion andProperties of Continuous Filament Ceramic Composites”，Science2531104-1109(1991年9月6日)，特別地在圖6。相似地，小于約0.5微米厚的碳界面層提供足夠弱的與周圍碳化硅基體的界面以提供在施加負荷下的纖維拉出，和因此允許包殼管在超過5％管直徑的環(huán)向應變下保留它的鈾燃料安全殼能力。然后將此“預成型品”在多步驟工藝中采用SiC基體浸漬，該多步驟工藝包括基體致密化方案如化學氣相滲濾(CVI)，聚合物滲濾和熱解(PIP)，或兩者的組合。浸漬工藝產(chǎn)生顯著β相沉積物圍繞每個纖維的剛性預成型品，有時使用PIP生產(chǎn)以填充靠近復合材料整體界面的空隙。致密化基體的最終處理保證所有的材料轉(zhuǎn)化成β相。優(yōu)選的滲濾方法是化學氣相滲濾(CVI)工藝。在此工藝中。將與氫氣混合的甲基三氯硅烷(MTS)引入包含預成型品的受熱反應堆，典型地在900-1100℃的溫度下，導致碳化硅在熱纖維表面上的沉積。控制氣體的壓力，溫度和稀釋以最大化總沉積，和最小化剩余的空隙。Besmann等人描述了可用于滲濾的五種不同類別CVI技術(shù)。CVI工藝可以由其它滲濾方法，如采用SiC類聚合物和β相SiC粒子的淤漿的滲濾補充，以進一步致密化基體。將有機聚合物在各種時間和溫度下熱解，留下無定形狀的SiC沉積物。在這樣的技術(shù)用于在空隙中填充的情況下，進行隨后的退火以轉(zhuǎn)化碳化硅成β相，如需要以保證輻射期間基體的最小和一致生長。要求1500-1700℃的退火溫度以保證完全β相轉(zhuǎn)變，和需要到β相的全轉(zhuǎn)變以保證在中子輻射下可接受的性能。參見R.H.Jones，“Advanced Ceramic Compositesfor High Temperature Fission Reactors”，Pacific NorthwestLaboratory Report NERI-PNNL-14102(2002年11月)。選擇退火時間和溫度以最大化致密化和到基體β相的轉(zhuǎn)化，而不引起對纖維自身的損害。內(nèi)部整體層20的剛度更高于中間復合材料層22。典型地SiC整體的楊氏模量約為SiC/SiC復合材料的兩倍。因此，為保證平等地在兩個負荷承受層中分享環(huán)向應力，復合材料層22應當至少與整體層20一樣厚，和優(yōu)選更厚。優(yōu)選是二對一的復合材料厚度對整體厚度的比例。這是所需的以保證在整體中在正常操作期間不發(fā)生開裂，如需要以保證裂變氣體的保留。多層復合材料10的保護外層24是環(huán)境保護屏蔽，設(shè)計以保證反應堆冷卻劑(水，蒸汽，氣體，或液體金屬)不由于化學侵蝕或腐蝕效果而永久損害復合材料層22。對于一些應用和冷卻劑，可不要求此外保護層24。外保護層24正常由薄(小于5密耳)碳化硅層組成，該碳化硅層通過化學氣相沉積方法沉積到先前描述的復合材料層22上。用于此第三層的碳化硅是高純度β相化學計量碳化硅，和它可以機器加工到細表面光潔度，對對于民用核反應堆中一些應用需要的那樣。依賴于所需的應和依賴于可利用的制造環(huán)境，陶瓷管10可以采用各種尺寸制造。例如，對于應用如燃料元件包殼，通常需要超過12英尺的陶瓷管，及在端部密封以承受高壓力。具有密封的這樣長管的制造可以由如下方式達到首先制造整體層的更短片段，由證實的技術(shù)如微波接合將它們接合在一起，和然后在整個管長度上形成第二復合材料層和第三保護層。采用此方式，在成品中保持長管的要求強度和韌性，降低在接合處的任何薄弱性，它可引起成品的過早故障?；蛘?，非常長長度CVD反應堆可用于制造12英尺長管而不需要接合。在將易裂變?nèi)剂弦牍苤螅谌剂瞎S接合最終碳化硅端栓塞(由陶瓷接合工藝如微波接合或釬焊)到管材。設(shè)計引接合以承受在操作期間和在事故期間在燃料棒上施加的機械和熱載荷。管的一端可以在管制造期間在運輸?shù)饺剂瞎S之前由相似和端栓塞密封。
B.物理和機械行為多層陶瓷管是混合結(jié)構(gòu)復合材料。在此專利中說明的設(shè)計和加工方案使得多層陶瓷管能夠具有高初始耐開裂性，剛度，和最終強度，優(yōu)異耐沖擊和熱震蕩性的組合。多層概念克服整體陶瓷和纖維增強陶瓷的許多單個限制。例如，內(nèi)部整體層比中間復合材料層更剛性(彈性較少)，故使用至少與內(nèi)部整體層一樣厚，和優(yōu)選比內(nèi)部整體層厚的中心復合材料層有助于平等地在這兩個負荷承受層之間分享環(huán)向應力。分享環(huán)向應力有助于防止開裂在整體中在正常操作期間出現(xiàn)，因此保留裂變氣體。也期望在兩個層之間的粘合程度對負荷分享有影響，和對中心復合材料層抑制裂縫的能力有影響，該裂縫可以在整體層中在事故期間出現(xiàn)。盡管裂變氣體保留不是設(shè)計依據(jù)事故如冷卻劑喪失事故期間的要求，中心復合材料層抑制整體中裂縫的能力在這樣的事故期間具有極大的重要性，這是由于它保證可冷卻幾何的維持，這樣的維持是重要的安全和規(guī)范要求。對本發(fā)明的復式陶瓷管樣品進行機械測試，如在實施例4中所述。復式陶瓷管是還不含有制造的外保護層的本發(fā)明陶瓷管，即復式管含有先前所述的內(nèi)部整體和中心復合材料層。如實施例4中所述，中心復合材料層繼續(xù)保持9％的離開總應變的它的基本結(jié)構(gòu)整體性，它指示陶瓷管能夠幸免于事故而不爆裂和釋放燃料。此外，當受輻射時碳化硅具有直到100位移每個原子(dpa)的可接受溶脹，它等于超過30年商業(yè)PWR裝置操作。參見R.H.Jones，“Advanced CeramicComposites for High Tempera ture Fission Reactors”，PacificNorthwest Laboratory Report NERI-PNNL-14102(2002年11月)。同樣，當碳化硅復合材料采用近來可得到的化學計量纖維制造時，它們保持它們的強度到非常高的輻射水平，如圖4所展示。例如，測試結(jié)果，與圖4的數(shù)據(jù)結(jié)合，指示陶瓷管可承受直到非常高dpa水平的反應性引入事故的力，等于100,000兆瓦天每公噸鈾燃耗，或更高。同樣，測試結(jié)果也指示陶瓷管可幸免于設(shè)計依據(jù)反應性事故，其中包含的鈾燃料顆?？拱鼩さ膬?nèi)部膨脹，引起非常高的應變。陶瓷管的事故幸免能力是相對于常規(guī)鋯合金包殼的顯著優(yōu)點，這是由于它允許陶瓷管使用更長的時間和在更高燃耗下使用。常規(guī)鋯合金包殼當完全受輻射時，期望在僅1-2％應變之后以脆性方式開裂。在對高能量的長暴露(約五年)之后，用于燃料包殼的常規(guī)鋯合金和金屬變脆，它在高溫和/或高熱載荷狀況期間產(chǎn)生安全問題，該載荷狀況可以在似乎有理的事故情形期間出現(xiàn)。為限制脆化和避免包殼的爆裂，對于鋯合金包殼的鈾燃料，目前的NuclearRegulatory Commission(NRC)實踐是限制操作水冷卻的民用核反應堆中的燃料燃耗到62,000兆瓦天每公噸包含的鈾(mwd/t)。鋯合金包殼的燃料的此限制的分析基礎(chǔ)在如下文獻中呈現(xiàn)NUREG/CR-6703，“Environmental Effects of Extending Fuel Burnup Above 60GWD/MTU”，(2001年1月)，和Westinghouse Report WCAP-15063-P-A，修訂版1，與Errata，“Westinghouse Improved Performance Analysisand Design Model(PAD 4.0)”(2000年7月)。然而，期望本發(fā)明的多層陶瓷管保留它的韌性，甚至在非常長的能量提取周期(＞10年)之后，因此允許更大數(shù)量的能量提取，改進經(jīng)濟性和來源利用及每單位產(chǎn)生的電產(chǎn)生的放射性廢料數(shù)量。采用此新的本發(fā)明，超過100,000 mwd/t的能量提取速率可以是實際的。這樣的高能量提取速率基本降低每千瓦-小時產(chǎn)生的能量的使用過的燃料數(shù)量，因此降低對于使用過的燃料的National Geologic貯藏所的負擔。如實施例7所示進行的測試指示當暴露于超過1200℃的溫度時，用于本發(fā)明陶瓷管的碳化硅復合材料保持它們的強度和不經(jīng)歷顯著的腐蝕或重量變化。這些測試結(jié)果指示本發(fā)明的陶瓷管能夠幸免于設(shè)計依據(jù)冷卻劑喪失事故，即使溫度超過1200℃達超過15分鐘的時間，而不釋放包含的鈾片段至冷卻劑，和沒有陶瓷管結(jié)構(gòu)整體性的損失。期望未來的測試展示與在這些初步測試中相比，對于更長時間的甚至更高溫度耐受性。當暴露于高溫時陶瓷管的提高強度允許包殼表面的可允許溫度增加到900(482℃)和更高達短持續(xù)時間，如在失流事故期間發(fā)生，而沒有機械強度的損失。換言之，可以允許背離成核沸騰(DNB)，有時該背離由對于金屬包殼的NRC規(guī)范實踐禁止。參見NUREG/CR-6703，“Environmental Effects of Extending Fuel BurnupAbove 60 GWD/MTU”(2001年1月)，和Westinghouse ReportWCAP-15063-P-A，修訂版1，與Errata，“Westinghouse ImprovedPerformance Analysis and Design Model(PAD 4.0)”(2000年7月)。允許DNB會允許正常操作期間的更高熱通量，它依資助允許超過采用金屬包殼現(xiàn)在可能的經(jīng)許可民用反應堆的功率升級。這依次允許核裝置擁有者從現(xiàn)的的核電廠在更高速率下產(chǎn)生電。在比典型金屬管高的溫度下，陶瓷管在高溫下的強度保持也允許它執(zhí)行如下兩者氣體保留功能和采用燃料包殼要求的延性行為功能的強度。參見實施例1中的測試結(jié)果。與目前的鋯合金包殼的燃料相比，在要求替代之前此強度也允許本發(fā)明的陶瓷管，當用作燃料包殼時，操作更長的時間，和具有更大的能量生產(chǎn)。陶瓷管的另一個優(yōu)點在于碳化硅是非常硬的材料，和不由于與硬碎片或格柵彈簧材料的接觸而磨損掉。目前，在常規(guī)鋯合金包殼的燃料組件中存在小，雖然可接受的故障率，主要是由于來自碎片或格柵磨損的包殼故障。這樣故障的根本原因是金屬包殼的相對軟本質(zhì)。陶瓷管的硬度是有利的，這是由于故障率基本更低，導致降低的裝置斷供期，和更低的燃料替代成本。另外的益處是在為貯存，運輸和最終處理從反應堆取出之后，與目前的鋯合金包殼相比包殼具有更大的剩余強度和耐用性。這在使用過的核燃料的延長貯存和處理期間提供安全益處。
C.多層陶瓷管的應用壓水反應堆(PWR)用途圖5展示在組件中含有包殼燃料棒陣列的典型壓水反應堆(PWR)燃料組件。目前在美國有大約67座PWR在操作中，及一些具有圖5所示的15×15陣列，和其它具有使用更小直徑燃料棒的更大陣列。單個燃料棒可以由常規(guī)鋯合金，或本發(fā)明的多層陶瓷管包殼。用于15×15燃料棒陣列的常規(guī)鋯合金包殼管的外徑為約0.422英寸，和故如果設(shè)計用于替代常規(guī)燃料棒包殼管，本發(fā)明的陶瓷管外徑應當為約0.422。具有相同的外徑允許本發(fā)明的陶瓷管在典型地用于PWR燃料組件的15×15燃料棒陣列中直接替代常規(guī)管。外徑為約0.422英寸的陶瓷管含有約0..010英寸厚的整體內(nèi)層，約0.013英寸厚的中心復合材料層，和約0.002英寸厚的保護外層。
沸水反應堆用途目前使用第二種類型反應堆是沸水反應堆(BWR)。在美國有35座這樣的反應堆處于商業(yè)使用中。在此再次在使用中存在幾種不同的燃料元件設(shè)計。普遍的一種設(shè)計的例子是9×9設(shè)計。目前9×9 BWR設(shè)計中的常規(guī)鋯合金包殼具有0.424英寸外徑與0.030英寸壁厚度。替代陶瓷包殼具有大約相同的外徑和壁厚度，及內(nèi)部整體層為約0.012英寸，中心復合材料層為0.014英寸，和外層為約0.004英寸。這提供鋯合金包殼的9×9 BWR設(shè)計的直接替代。
使用間隔標記的燃料棒支撐系統(tǒng)可以將獨特的設(shè)計特征引入單個燃料棒，它允許具有外部尺寸的陶瓷包殼燃料棒的“陣列”(稱為“燃料組件”)的穩(wěn)定和長期支撐，該外部尺寸允許目前商業(yè)反應堆中現(xiàn)有金屬包殼燃料組件的直接替代。此設(shè)計特征是沿包殼管在幾個軸向和徑向位置布置的整體間隔標記，或間隔絲線，它保持在由流動冷卻劑的熱提取要求的燃料棒之間的間距。由于碳化硅是非常硬的材料，間隔標記或絲線最小化磨損故障的可能性，如果具有彈簧的傳統(tǒng)金屬格柵用于支撐燃料棒會發(fā)生這樣的磨損故障。從金屬制備的整體間隔標記用作一些現(xiàn)有反應堆中的燃料棒支撐特征，例如在用于加拿大的CANDU商業(yè)反應堆中，和在Department of Energy′s Hanford，Washington，設(shè)施建造和操作的Fast Flux Test Facility反應堆中。圖6說明在本發(fā)明中要求的碳化硅復式管10外表面上的典型整體間隔標記陣列30。在燃料組件陣列中支撐碳化硅包殼的燃料元件的第三種選項是采用目前用于支撐鋯合金包殼的燃料棒的相同類型的金屬格柵。這樣格柵的例子見圖5。由于碳化硅包殼的燃料棒可考慮為比目前的鋯合金包殼的燃料棒剛硬，可以增加支撐格柵之間的距離同時避免流動誘導的振動，因此降低每個燃料組件要求的格柵數(shù)目。這導致更低的成本，降低的寄生中子吸收，和降低的耐流動性，都允許改進的燃料組件性能。
分段棒，和補給燃料期間的再布置如先前在詳細描述的部分A中討論，本發(fā)明的陶瓷管可以分片制造，將該片釬焊或另外結(jié)合在一起，或可以制造為單一12英尺單元。制造12英尺工燃料棒的替代方法是采用幾個更短燃料棒片段，該片段可以采用機械連接，如螺紋連接，在現(xiàn)場或在燃料工廠結(jié)合在一起。盡管此技術(shù)有時用于商業(yè)水反應堆用于讓測試燃料元件送到實驗室檢驗，它還沒有用于商業(yè)燃料。原因在于另外的端栓塞和軸向裂變氣體增壓件導致不可接受的軸向峰化因素，導致反應堆芯中受熱表面的顯著損失，和導致燃料體積的降低，它導致鈾濃縮水平的不可接受增加。如果在未來水反應堆中將碳化硅包殼取代鋯合金包殼，緩和這些原因，因此允許使用分段棒。例如，由于碳化硅包殼比鋯合金剛硬，和不由于外部壓力蠕變到燃料顆粒上，碳化硅包殼的燃料元件中固有的游離氣體體積可能足以包含裂變氣體而沒有軸向增壓件。用于目前CANDU燃料的水反應堆燃料元件實質(zhì)上是分段棒，不包含軸向增壓件，和具有可接受的軸向峰化因素。根據(jù)此分析，以此提出的碳化硅包殼的使用可允許在商業(yè)PWR和BWR中使用分段燃料棒，因此提供在補給燃料期間再布置每個燃料片段的可能優(yōu)點，因此允許峰值到平均熱功率，和峰值到平均燃耗的基本降低。分段棒的使用也允許在CANDU反應堆中直接再使用單個分段棒，所謂的DUPIC概念，而不要求由先前DUPIC概念要求的LWR燃料棒的解包殼和干燥循環(huán)。目前的DUPIC經(jīng)濟性是有利的，主要是由于需要解包殼和再制造使用過的核鈾燃料。參見H.Choi等人，“Economic Analysis of Direct Use of Spent Pressurized WaterReactor Fuelin CANDU Reactors”，Nuclear Technology 134(2)(2001年5月)。分段碳化硅包殼的PWR反應堆燃料消除此非常昂貴的工藝，和使DUPIC循環(huán)在商業(yè)上是可使用的。
改進型超臨界水反應堆用途美國和其它國家設(shè)計改進型核反應堆，其中一些采用超臨界水冷卻。許多燃煤發(fā)電廠已經(jīng)采用超臨界水操作。改進型超臨界水反應堆的設(shè)計是由Generation IV International Forum研究的六個改進型概念之一。本發(fā)明的陶瓷管用作這些反應堆的燃料包殼。在此改進型反應堆的一個變體中，與出口溫度為300℃和裝置效率為33％的目前PWR相比，冷卻劑出口溫度是500℃和裝置效率是44％。鋯合金不能在這些溫度下用作燃料包殼，這是由于它們?nèi)狈m當?shù)臋C械強度。鋼超合金和氧化物分散鋼考慮為可能的替代金屬包殼，但這些材料是寄生中子吸收器和干擾反應堆達到高燃耗的能力。它們也可能經(jīng)歷應力腐蝕開裂。碳化硅包殼研究為美國能源部超臨界水反應堆設(shè)計的燃料包殼材料。機械和熱性能等于或替代包殼材料，和核性能基本好于可利用的替代物。用于超臨界水反應堆的碳化硅燃料包殼的概念設(shè)計由Idaho National Laboratory研究。此設(shè)計使用21×21燃料組件配置，及包殼外徑為0.48英寸，和壁厚度為.056英寸。與使用氧化物分散鋼包殼的設(shè)計相比對于相同的鈾燃料載荷，采用碳化硅包殼的此設(shè)計能夠達到大32％的燃耗，這是由于它具有與氧化物分散鋼相比基本少的寄生中子吸收性能。參見J.W.Sterbentz，“Neutronic Evaluationof 21.times.21 Supercritical Water Reactor Fuel Assembly Designwith Water Rods and SiC Clad/Duct Materials”，Idaho NationalEngineering Laboratory report INEEL/EXT-04-02096(2004年1月)。另外，與鋼包殼設(shè)計的31,000 mwd/t相比，碳化硅設(shè)計的燃耗為41,000 mwd/t。
對改進型氣體反應堆的應用幾個Generation IV改進型反應堆概念使用非常高溫度氣體作為冷卻劑以提取熱量和允許那個熱量轉(zhuǎn)化成電或轉(zhuǎn)化成氫氣。在一些情況下，這些改進型反應堆設(shè)計使用相似于用于水反應堆的那些“棒”類型燃料元件。在這樣的情況下，例如快速氣體反應堆，本發(fā)明的陶瓷管允許改進的性能。例如，進行許多不同氣體快速反應堆初步設(shè)計的物理分析的一些研究人員得到如下結(jié)論“SiC[包殼]在中子方面是最有吸引力的材料。然而材料強度要求可限制它的使用。”E.A.Hoffman等人，“Physicss tudies of Preliminary Gas CooledReactor Designs”，Global 2003 Nuclear Fuel Cycle Conference，ANS(2003年11月)。本發(fā)明中公開的多層陶瓷管克服此強度限制，和允許未來設(shè)計者利用由碳化硅提供的中子優(yōu)點。
液體金屬冷卻的反應堆按照Generation IV International Program開發(fā)的幾種改進型反應堆使用液體金屬冷卻劑，包括鉛和鉛-鉍低共熔物。考慮700-800℃的出口溫度。本發(fā)明中公開的多層碳化硅燃料包殼可用于此應用而具有相似于以上對于氣體和水冷卻劑討論的那些的相似優(yōu)點。考慮用于鉛冷卻反應堆中包殼的各種材料的文獻綜述得出如下結(jié)論本發(fā)明中公開的類型的碳化硅復式管是此類型反應堆中包殼的最好選擇。參見R.G.Ballinger等人，“An Overview of Corrosion Issuesfor the Design and Operation of High Temperature Lead andLead-Bismuth Cooled Feactor Systems”，Nuclear Technology147(3)418-435(2004年11月)。
用于HTGR中TRISO燃料芯塊的次級屏蔽圖7說明本發(fā)明的多層陶瓷管的另一個應用，即作為棱柱高溫氣體反應堆(HTGR)中TRISO燃料芯塊的次級安全殼屏蔽，HTGR由能源部對于改進型Generation IV反應堆考慮為在Idaho NationalLaboratory構(gòu)造。HTGR典型地使用稱為“TRISO”粒子的特殊開發(fā)的燃料粒子，該粒子由如下部分組成由多孔碳緩沖層覆蓋的濃縮鈾燃料的球形內(nèi)核和幾微米厚碳化硅涂層。碳緩沖層容納燃料內(nèi)核的溶脹和促進用于氣態(tài)裂變產(chǎn)物的空隙體積，而碳化硅涂層用作氣態(tài)裂變產(chǎn)物的機械屏蔽。TRISO燃料粒子有時由石墨基體壓緊成稱為芯塊的圓筒體，它插入石墨塊。然而，在非常高溫度氣體反應堆的情況下，例如出口氣體溫度為1000℃的那些，粒子上的薄SiC涂層可能不足以保證裂變氣體保留；可要求次級屏蔽以保證安全操作和裂變產(chǎn)物的零釋放。在圖7左邊顯示的燃料組件片段100由石墨塊組成，通過該石墨塊鉆圓柱形孔以提供冷卻劑通道，和提供燃料芯塊的開口，它正常由非常小(小于1mm直徑)燃料粒子組成，該燃料粒子由碳化硅涂覆壓緊入約0.5英寸直徑的石墨燃料芯塊。在圖7右邊顯示的片段顯示圍繞石墨燃料芯塊和用作次級裂變氣體屏蔽的次級屏蔽，以包含從TRISO燃料粒子釋放的任何裂變氣體。次級屏蔽由本發(fā)明的復式(兩層變體)陶瓷管10組成，它含有內(nèi)部整體層20和中心復合材料層22，以及圍繞燃料40的碳化硅端帽32。本發(fā)明中提供的多層SiC管提供對于此應用的非常可靠，最小侵入性，次級裂變氣體屏蔽。將TRISO燃料粒子壓緊入石墨基體芯塊(具有半英寸外徑)，如在本HTGR設(shè)計中，和然后將這些芯塊密封入本發(fā)明的多層陶瓷管。然后將這些管插入棱柱石墨塊，它形成高溫反應堆芯的基本構(gòu)造塊，如圖7所示。
SiC換熱器碳化硅陶瓷管在工業(yè)應用中的通常應用是設(shè)計用于高溫應用的管殼式換熱器中的內(nèi)部換熱管。有時這樣的換熱器采用流體使用，該流體對金屬在高溫下是高度腐蝕性的，但與碳化硅相容。此類型換熱器的缺點，當采用整體碳化硅管制備時，是它的故障行為；整體碳化硅以脆性方式出現(xiàn)故障。克服此不利行為的替代是使用碳化硅纖維-碳化硅基體復合管，它保留金屬的美好故障模式。然而，這些管不能在高壓下包含氣體或液體。然而，本發(fā)明的陶瓷管的使用克服這兩個缺點，和提供在工業(yè)用途中應用碳化硅換熱器的可能性，該用途不能由所有整體管，或所有復合管滿足。按照在此包含的教導，本發(fā)明的教導對具體問題或環(huán)境的應用在本領(lǐng)域技術(shù)人員的能力范圍內(nèi)。本發(fā)明的產(chǎn)物和方法的實施例在如下實施例中出現(xiàn)。
實施例1-碳化硅陶瓷的強度測量圖8是與常規(guī)鋯合金相比，相似于本陶瓷管的復合材料層，對于各種類型碳化硅復合材料的溫度地強度數(shù)據(jù)的總結(jié)。數(shù)據(jù)從公開文獻獲得。用于圖8的縮寫在下表中解釋。 如圖8中所說明，鋯合金事實上在約600℃的溫度下?lián)p失所有它的強度。由于此原因，限制目前水反應堆的操作使得在操作瞬變過程期間避免背離成核沸騰(DNB)，因此防止在這樣瞬變過程期間包殼的故障，它可引起超過800℃的局部化包殼溫度。如圖8所示，碳化硅包殼在800℃和以上的溫度下保持大多數(shù)它的強度，因此允許DNB在操作瞬變過程期間出現(xiàn)而不引起局部化包殼故障。此特征可允許動力等級的基本增加，和目前商業(yè)核反應堆的更大經(jīng)濟性。
實施例2-制造陶瓷管本發(fā)明的例示兩層陶瓷管由如下過程形成。首先，化學氣相沉積(CVD)工藝用于根據(jù)本領(lǐng)域已知的技術(shù)形成高純度β相化學計量碳化硅的內(nèi)部整體層。其次，采用各種卷繞圖案和使用各種卷繞角在內(nèi)部整體管上緊密卷繞由500-1600根8-14微米直徑的高純度，β相，碳化硅纖維形成的市售纖維絲束，如圖2和3所示，以制備“預成型品”。然后將這些“預成型品”采用薄熱解碳界面層涂覆，和然后采用SiC基體使用化學氣相滲濾的等溫脈沖流動技術(shù)浸漬，該技術(shù)在如下文獻中描述為“類型V”T.M.Besmann等人，“Vapor PhaseFabrication and Properties of Continuous Filament CeramicComposites”，Science 2531104-1109(1991年9月6日)。將與氫氣混合的甲基三氯硅烷(MTS)引入包含預成型品的受熱反應堆，典型地在900-1100℃的溫度下，導致碳化硅在熱纖維表面上的沉積。控制氣體的壓力，溫度和稀釋以最大化總沉積，和最小化剩余的空隙。圖9A說明由此方法制造的管，所述管含有由化學氣相滲濾工藝生產(chǎn)的獨特“交越”纖維構(gòu)造和基體。內(nèi)部整體層是薄壁，約0.030英寸。復式管的厚度為約0.040英寸，和外徑為約0.435英寸。正常地，使用本領(lǐng)域技術(shù)人員已知的CVD工藝，將保護碳化硅的外層沉積到這些管上以用作環(huán)境屏蔽。此沉積正常地是制造工藝的一個最終步驟。
實施例3-制造現(xiàn)有技術(shù)的管圖9B說明根據(jù)Feinroth等人中描述的方法制造的兩個碳化硅管。在形成相對厚整體層(約0.125英寸)之后，將管采用碳化硅覆蓋。將左邊管采用環(huán)向卷繞碳化硅纖維覆蓋，和將右邊的管采用織造或包線碳化硅纖維覆蓋。進一步的詳細情況在如下文獻中提供H.Feinroth等人，“Progress in Developing an Impermeable，HighTemperature Ceramic Composite for Advanced Reactor CladApplication”，American Nuclear Society Proceedings-ICAPPconference(2002年6月)。使用實施例2中描述的方法，將預成型品采用SiC基體浸漬。
實施例4-強度和應變測試當在室溫下經(jīng)歷內(nèi)部壓力時，使用圖10中說明的設(shè)備，在2005年1月期間在Oak Ridge National Laboratory-HighTemperature Materials Laboratory測試實施例2中制造的復式管的應力-應變行為。如圖10所示，基本設(shè)備由支撐柱50和柱塞52組成。將樣品管10向上或“在端部上”在支撐柱50上放置，和將聚氨酯栓塞54在樣品管10內(nèi)部配備使得在栓塞外徑和樣品管內(nèi)徑之間存在初始間隙56。栓塞54配備入支撐柱50上的凹陷。使用柱塞52施加力到聚氨酯栓塞54的頂部，和向下的力轉(zhuǎn)化成施加到樣品管10內(nèi)徑的向外(環(huán)向)力。這些測試的結(jié)果在圖11和12中呈現(xiàn)。圖11呈現(xiàn)本發(fā)明的典型復式管的環(huán)向強度測量結(jié)果。測試的復式管的整體層比復合材料層厚，它因此在出現(xiàn)故障之前不接收來自復合材料層的任何增強。作圖曲線的左部分(X軸上的0-2)顯示在管整體部分保持完整的同時，負荷對應變中的上升。當整體內(nèi)層包含從包含的鈾燃料產(chǎn)生的裂變氣體時，曲線的此部分呈現(xiàn)在反應堆正常操作期間支配的條件。如所示，整體在約37,000psi的應力水平下出現(xiàn)故障。在0.422英寸外徑，30密耳總厚度，與15密耳整體內(nèi)層的管中，此耐應力性足以保持至多4000psi內(nèi)部壓力，它包含在反應堆延長操作期間產(chǎn)生的裂變氣體。圖11中曲線的右部分(X軸上的2-9)說明甚至在整體出現(xiàn)故障之后，它可以在嚴重事故期間出現(xiàn)，外部復合材料層環(huán)向強度大于13,000psi，直到9％的總環(huán)向應變。本發(fā)明的陶瓷管允許非常高應變而沒有基本圓筒形結(jié)構(gòu)的能力對要求的本發(fā)明是獨特的，和保證包含的燃料不釋放至冷卻劑，甚至在引起非常高包殼應變的嚴重事故的狀況下。圖12比較本發(fā)明復式管的初始應變響應與整體管的初始應變響應，該兩個管通過圖10中說明的設(shè)備載荷。盡管整體管和復式管的整體內(nèi)層精確相同，由于由復合材料層提供的增強，復式管顯示更高的楊氏模量。
實施例5-寄生中子吸收和燃耗能力的分析進行與常規(guī)15×15鋯合金包殼的燃料組件相比，本發(fā)明的15×15碳化硅包殼的燃料組件(“SiC燃料組件”)的寄生中子吸收的對比計算。兩個燃料組件包含225根包殼的燃料棒，如圖13所示，每個的活性長度為366cm和外徑為0.422英寸。鋯合金燃料組件包殼的內(nèi)徑為0.3734英寸和厚度為0.0245英寸(24.5密耳)。SiC燃料組件包殼是總體0.0250英寸厚(25密耳)，和包括兩個層，內(nèi)徑為0.372英寸和外徑為0.400英寸的整體層，和外徑為0.422英寸的復合材料層。計算對于每個組件的原子物質(zhì)的數(shù)目密度，它們的中子橫截面，和宏觀橫截面，和結(jié)果見下表。 這些結(jié)果指示與鋯合金包殼的燃料組件相比，碳化硅包殼的燃料組件的寄生中子吸收低約15％，如由降低的橫截面測量。寄生中子吸收的此降低導致對于SiC包殼的組件的更高燃耗能力和更高，更有效燃料利用，對于每種情況假定相同的鈾濃縮。例如，對目前LWR從60,000 mwd/t到70,000 mwd/t的燃耗增加是可能的而沒有從目前5％鈾235濃縮水平的鈾濃縮的任何增加。采用鈾235濃縮的更高水平，到100,000 mwd/t和更高的燃耗的更高增加是可能的。
實施例6-廢除(rescission)/腐蝕測試圖14是呈現(xiàn)碳化硅試樣和管在代表典型BWR冷卻劑條件的模擬條件下的腐蝕測試結(jié)果的圖。與標準的改進型鋯合金管一起，將許多碳化硅測試試樣和管在測試高壓釜中對BWR冷卻劑在約680(360℃)的正常操作溫度下暴露。在測試之后，將試樣稱重，和將重量增量或損失轉(zhuǎn)化成廢除，或由于暴露損失的基礎(chǔ)材料的數(shù)量(載荷)。數(shù)據(jù)呈現(xiàn)為材料損失(廢除)對暴露時間。圖也包括關(guān)于常規(guī)鋯合金的相似數(shù)據(jù)。在這些合金的情況下，由于鋯金屬氧化成氧化物，暴露導致重量增加。然而，由于按照剩余結(jié)構(gòu)的強度這是重要的，此圖中的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化成有效材料損失(或廢除)。圖14說明碳化硅試樣在暴露期間在比鋯合金低的速率下?lián)p失結(jié)構(gòu)材料，它是有益于商業(yè)反應堆中延長持續(xù)時間操作，和有益于在延長的使用過燃料貯存和處理周期期間更耐用裂變產(chǎn)物安全殼的另一個有利性能。所有碳化硅管展示比鋯合金少的廢除，一些達到100倍。如果由更延長，更長持續(xù)時間腐蝕測試確認，在正常操作溫度下此增加的耐腐蝕和氧化性能允許復式包殼管保留它的耐用性和裂變產(chǎn)物安全殼功能，遠超過可以從鋯合金達到的五年，和62,000 mwd/t。
實施例7-模擬的冷卻劑喪失事故圖15在2004年9月在Argonne National Laboratory進行的測試的溫度對時間圖，其中將碳化硅管暴露于PWR反應堆中典型的冷卻劑喪失事故，即將客子在2200(1204℃)的溫度下暴露15分鐘。此類型事故是商業(yè)核反應堆的設(shè)計依據(jù)事故，和正常地在小于7分鐘內(nèi)引起至少17％的鋯合金包殼氧化。Argonne報導碳化硅管在此暴露測試期間沒有可測量的厚度損失。參見Electronic Message fromMichael Billone，Argonne National Laboratory，Denwood Ross，Gamma Engineering，報導“SiC蒸汽氧化測試#2(SiC steam oxidationtest#2)”的重量測量結(jié)果(2004年11月2日)。此實施例說明本發(fā)明的多層陶瓷管能夠幸免于超過1200℃的設(shè)計依據(jù)冷卻劑喪失事故達超過15分鐘的時間，而不釋放包含的鈾片段至冷卻劑，和沒有管結(jié)構(gòu)整體性的損失。已經(jīng)對于說明和描述的目的給出本發(fā)明優(yōu)選實施方案的以上公開內(nèi)容。它不希望是窮舉的或限制本發(fā)明到公開的精確形式。按照以上公開內(nèi)容，在此所述的實施方案的許多變化和改進對本領(lǐng)域技術(shù)人員是顯然的。本發(fā)明的范圍僅由至此所附的權(quán)利要求，和由它們的同等物限定。另外，在描述本發(fā)明的代表性實施方案中，說明書可呈現(xiàn)本發(fā)明的方法和/或工藝為特定的步驟順序。然而，到方法或工藝不依賴于在此說明的特定步驟順序的程度，方法或工藝應當不限于所述的特定步驟順序。如本領(lǐng)域技術(shù)人員理解，其它步驟順序可以是可能的。因此，說明書中說明的特定步驟順序應當不解釋為對權(quán)利要求的限制。此外，涉及本發(fā)明的方法和/或工藝的權(quán)利要求應當不限于它們步驟以所寫順序的進行，和本領(lǐng)域技術(shù)人員可容易認識到順序可以變化和仍然在本發(fā)明的精神和范圍內(nèi)。
權(quán)利要求
1.一種多層陶瓷管，包括整體碳化硅的內(nèi)層；中心層，該中心層是被碳化硅基體圍繞的碳化硅纖維的復合材料；和整體碳化硅的外層。
2.權(quán)利要求1的多層陶瓷管，用作核燃料包殼和燃料安全殼容器，其中內(nèi)層，中心層，和外層都由化學計量β相碳化硅晶體組成，該晶體耐由中子輻射造成的損害。
3.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中中心層的碳化硅纖維是連續(xù)的和成形為絲束，和其中該絲束在內(nèi)層周圍單獨卷繞使得每一相鄰的絲束與先前的反方向絲束重疊。
4.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中內(nèi)層能夠保持它的泄漏嚴密度，甚至當經(jīng)歷由整個核燃料循環(huán)中包含的核燃料產(chǎn)生的、超過至少100千兆瓦-天每千克包含的鈾的裂變氣體壓力時。
5.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中連續(xù)碳化硅纖維由小于約0.5微米厚的碳層涂覆，該碳層提供與周圍碳化硅基體的界面。
6.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中陶瓷管能夠保持它的結(jié)構(gòu)和包含內(nèi)部鈾燃料粒料而不釋放它們至冷卻劑的能力，甚至在設(shè)計依據(jù)反應性引入事故期間，和甚至在接收超過100,000兆瓦-天每公噸包含的鈾燃料的能量產(chǎn)生的中子輻射之后。
7.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中所述管在超過800℃的冷卻劑溫度下保持它的氣體嚴密度、機械性能和結(jié)構(gòu)整體性，因此允許包殼管幸免于涉及膜沸騰的核裝置操作瞬變過程，而沒有可限制反應堆中連續(xù)操作的損害。
8.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中所述管幸免于超過1200℃的設(shè)計依據(jù)冷卻劑喪失事故超過15分鐘的時間，而不釋放包含的鈾的片段至冷卻劑，和沒有管結(jié)構(gòu)整體性的損失。
9.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中所述管在耗盡它的能量產(chǎn)生能力之后從反應堆排出之后，在反應堆貯存周期延長期間，在運輸?shù)劫A藏所期間，和在這樣的貯藏所中永久處理的數(shù)世紀期間繼續(xù)提供抗裂變產(chǎn)物釋放的安全殼屏蔽，因此降低放射性同位素從地質(zhì)貯存設(shè)施釋放的可能性。
10.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，其中所述管能夠與封裝的二氧化鈾，裂變產(chǎn)物和錒系元素一起直接溶于熔融玻璃，以產(chǎn)生熔融玻璃塊，所述熔融玻璃塊與使用過的燃料自身相比，具有大至少一個數(shù)量級的耐對含水介質(zhì)的溶解性。
11.由多個燃料包殼管組成的組件，其中每個燃料包殼管是權(quán)利要求2的陶瓷管，和其中燃料包殼管具有低至少15％的寄生熱中子吸收橫截面，和因此能夠采用相同的5％鈾235濃縮度達到至少70,0000mwd/t的燃料燃耗，所述5％鈾235濃縮度限制目前的鋯合金包殼燃料到約60,000mwd/t。
12.用于碳化硅包殼的燃料元件的核燃料棒載體系統(tǒng)，包括多個碳化硅燃料包殼管，其中每個包殼管含有碳化硅間隔標記或絲線作為包殼管外表面的整體部分，和其中單個包殼管上的間隔標記或絲線與相鄰包殼管直接接觸使得每個包殼管與其它包殼管分隔和耐流動誘導的振動。
13.由權(quán)利要求2的多個陶瓷管組成的組件，采用比目前燃料組件設(shè)計基本少的軸向格柵結(jié)構(gòu)，但保持對彎曲和流動誘導的振動的總體抵抗力，如在具有更多的軸向格柵結(jié)構(gòu)的常規(guī)鋯合金包殼燃料組件中一樣。
14.密封的燃料片段，包括權(quán)利要求2的陶瓷管，和在陶瓷管中包含的鈾燃料元件，其中每個燃料片段是約18-30英寸長，和其中燃料片段具有螺紋連接。
15.分段全長度核燃料棒，包括權(quán)利要求14的多個燃料片段，所述燃料片段在它們的端部通過螺紋連接組合在一起以形成十二英尺核燃料棒。
16.權(quán)利要求14的分段全長度核燃料棒，其中該燃料片段可以在接收輕水反應堆中核反應性考慮允許的那么多的能量釋放之后，在輕水反應堆的使用過燃料池中彼此拆開，再配置成與壓力管型重水反應堆兼容的更短區(qū)段或燃料束，運輸?shù)椒雷o桶中的那個反應堆，和然后再插入那個反應堆用于連續(xù)能量生產(chǎn)。
17.由多個燃料包殼管組成的組件，其中每個燃料包殼管是權(quán)利要求2的陶瓷管，和其中燃料包殼管具有低至少30％的寄生熱中子吸收橫截面，和因此燃料燃耗能力比可以采用改進型鋼包殼管達到的高30％，該鋼包殼管現(xiàn)在考慮用于改進型超臨界水反應堆。
18.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，進一步包括在陶瓷管中包含的快速反應堆燃料形式，和其中這樣的快速反應堆燃料形式是钚或高度濃縮鈾氧化物、氮化物或碳化物。
19.權(quán)利要求2的多層陶瓷管，進一步包括在陶瓷管中包含的TRISO核燃料緊密件。
20.包括多個權(quán)利要求1的陶瓷管的換熱器，其中陶瓷管在兩個平圓形板或管板之間的端部安裝和接合，它依次接合到周圍的大直徑碳化硅復合圓筒體，因此構(gòu)成管殼式換熱器。
全文摘要
多層陶瓷管含有高純度β相化學計量碳化硅的內(nèi)層，連續(xù)β相化學計量碳化硅纖維的中心復合材料層，和細粒狀碳化硅的外層。陶瓷管特別適于用作燃料棒的包殼，該燃料棒用于發(fā)電廠或反應堆。陶瓷管具有高初始耐開裂性，剛度，最終強度，和耐沖擊和熱震蕩性的所需組合。
文檔編號B32B18/00GK101019193SQ200580018572
公開日2007年8月15日 申請日期2005年6月7日 優(yōu)先權(quán)日2004年6月7日
發(fā)明者H·費恩羅斯, B·R·豪 申請人:西屋電氣有限責任公司