本發(fā)明屬于乏燃料后處理，具體涉及一種含镅和鋦的高放廢液管理方法。

背景技術(shù)：

1、乏燃料后處理產(chǎn)生的高放廢液中，am和cm是最值得關(guān)注的高毒性次錒系元素。如果能夠制成同位素產(chǎn)品，或者制靶進(jìn)行嬗變，抑或是進(jìn)入快堆燃料循環(huán)體系，將可以降低甚至消除其長期危害?？上?，目前不論是嬗變技術(shù)還是快堆燃料循環(huán)技術(shù)都還不成熟，am和cm的同位素市場需求量很小，且生產(chǎn)技術(shù)也很不成熟。因此，可以考慮將含有am和cm的廢液或產(chǎn)品暫存一段時間，待相關(guān)技術(shù)成熟后再回取復(fù)用。

2、如果以溶液狀態(tài)暫存含am和cm的酸性廢液，如存于高放大罐中，存在泄露風(fēng)險，需要嚴(yán)密監(jiān)管；如果把a(bǔ)m和cm制備成氧化物產(chǎn)品暫存，需要采用特殊的技術(shù)手段解決產(chǎn)品熱量積累和暫存容器內(nèi)壓升高的問題，未來會產(chǎn)生大量的固體廢物(暫存容器的內(nèi)罐、外罐)，且壓縮、裝填、封蓋、去污操作復(fù)雜，運行成本很高。

技術(shù)實現(xiàn)思路

1、本發(fā)明的目的是提供一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，通過將含am和cm的廢液制成玻璃固化體，若無回取復(fù)用需求時將所述玻璃固化體保留在不銹鋼容器中暫存；若有回取復(fù)用需求則采用浸取劑浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素；可以在目前am和cm的同位素市場需求量小且生產(chǎn)技術(shù)也很不成熟的現(xiàn)狀下，獲得可行的含镅和鋦的高放廢液回取復(fù)用與最終處置兩用管理方法。

2、為達(dá)到以上目的，本發(fā)明采用的技術(shù)方案是：一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，所述方法包括如下步驟：

3、s1、將含am和cm的廢液制成玻璃固化體：將含am和cm的廢液及玻璃基材在玻璃熔爐中進(jìn)行混合熔融，所得到的混合熔融體灌入不銹鋼容器中，冷卻降溫后獲得玻璃固化體；

4、若所述玻璃固化體無回取復(fù)用需求，則進(jìn)入步驟s2；若所述玻璃固化體有回取復(fù)用需求，則進(jìn)入步驟s3；

5、s2、若所述玻璃固化體無回取復(fù)用需求，則將所述玻璃固化體繼續(xù)保留在不銹鋼容器中進(jìn)行暫存；

6、s3、若所述玻璃固化體有回取復(fù)用需求，則采用稀硝酸與雙氧水的混合溶液作為浸取劑，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素。

7、進(jìn)一步，步驟s1中，所述玻璃熔爐為陶瓷電熔爐或冷坩堝爐。

8、進(jìn)一步，步驟s1中，所述玻璃基材為硼硅酸玻璃、或微晶玻璃。

9、進(jìn)一步，所述微晶玻璃的結(jié)晶相采用燒綠石、鋯石(ca,ln)(zr,ln)(ti,al)2o7或橄欖巖(ca,ln)10(sio4)6o2。

10、進(jìn)一步，所述玻璃固化體中廢物包容率為20％～40％。

11、進(jìn)一步，步驟s3中，對于有回取復(fù)用需求的玻璃固化體，通過切割、解體、研磨中的一種或多種方式將所述玻璃固化體進(jìn)行解體、破碎至100-300μm的玻璃固體微粒，采用稀硝酸與雙氧水的混合溶液作為浸取劑，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素。

12、進(jìn)一步，步驟s3中，所述浸取劑中，硝酸的濃度為0.5～2mol/l；雙氧水的加入量為0.5～2ml。

13、進(jìn)一步，步驟s3中，所述浸取劑與玻璃固體微粒的比例為10～30ml浸取劑/1g玻璃固體微粒。

14、進(jìn)一步，步驟s3中，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素的過程在加熱至80～100℃的條件下進(jìn)行。

15、進(jìn)一步，步驟s3中，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素的過程在超聲波條件下進(jìn)行。

16、本發(fā)明的有益效果在于：采用本發(fā)明所提供的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，通過如下步驟：將含am和cm的廢液制成玻璃固化體，若所述玻璃固化體無回取復(fù)用需求，則將所述玻璃固化體繼續(xù)保留在不銹鋼容器中進(jìn)行暫存；若所述玻璃固化體有回取復(fù)用需求，則采用稀硝酸與雙氧水的混合溶液作為浸取劑，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素；可以在目前am和cm的同位素市場需求量小且生產(chǎn)技術(shù)也很不成熟的現(xiàn)狀下，獲得可行的含镅和鋦的高放廢液回取復(fù)用與最終處置兩用管理方法。本發(fā)明的具體有益效果主要體現(xiàn)在：

17、(1)使用成熟的陶瓷電熔爐或冷坩堝技術(shù)，將含am和cm的廢液制成玻璃固化體，不但廢物包容率高(20％～40％)，化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械穩(wěn)定性均可滿足玻璃固化體的性能要求，且滿足最終廢物處置對廢物源項的要求；

18、(2)從產(chǎn)品暫存的角度看，該兩用管理技術(shù)無需開發(fā)專用的暫存產(chǎn)品容器和封裝系統(tǒng)。由于玻璃基體的導(dǎo)熱性能遠(yuǎn)優(yōu)于氧化物形態(tài)，且玻璃基體與不銹鋼產(chǎn)品容器之間緊密接觸，玻璃基體中廢物金屬的衰變熱可以迅速導(dǎo)出，不存熱量累積，產(chǎn)品容器內(nèi)壓過高的風(fēng)險；而且，由于玻璃基體的有效包絡(luò)，玻璃固化體產(chǎn)品暫存過程中α核素的擴(kuò)散風(fēng)險很小。對于未來無回取需求的玻璃固化體可以直接地質(zhì)處置，省去了從“暫存階段的中間體形態(tài)”到“適合處置的最終廢物形態(tài)”的整備操作，不但節(jié)約成本，還減少了二次廢物的產(chǎn)生；

19、(3)對于有回取需求的玻璃固化體產(chǎn)品，經(jīng)過切割、解體、研磨等工序，使用稀硝酸和少量雙氧水的混合溶液作為浸取劑，在通入超聲波的條件下，只需要很短的時間就可以將玻璃屑中的am、cm以及稀土元素選擇性浸取出來，絕大部分貴金屬(ru，rh和pd)和zr保留在玻璃基體中。與傳統(tǒng)的高溫堿熔融法、氫氟酸或濃硝酸腐蝕法相比，上述方法可以在十分溫和的反應(yīng)條件下將玻璃基體中的某些金屬元素有選擇性地浸取出來，可有效降低設(shè)備、操作人員，以及工作場所的長期風(fēng)險。此外，使用稀硝酸+少量雙氧水作浸取劑，所形成的硝酸溶液很容易銜接后續(xù)的核素純化工藝。而且，由于zr和貴金屬基本保留在玻璃基體中，也可以降低后續(xù)液液萃取操作提取核素的過程中產(chǎn)生界面污物的風(fēng)險。

技術(shù)特征：

1.一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，所述方法包括如下步驟：

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s1中，所述玻璃熔爐為陶瓷電熔爐或冷坩堝爐。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s1中，所述玻璃基材為硼硅酸玻璃、或微晶玻璃。

4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，所述微晶玻璃的結(jié)晶相采用燒綠石、鋯石(ca,ln)(zr,ln)(ti,al)2o7或橄欖巖(ca,ln)10(sio4)6o2。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，所述玻璃固化體中廢物包容率為20％～40％。

6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s3中，對于有回取復(fù)用需求的玻璃固化體，通過切割、解體、研磨中的一種或多種方式將所述玻璃固化體進(jìn)行解體、破碎至100-300μm的玻璃固體微粒，采用稀硝酸與雙氧水的混合溶液作為浸取劑，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素。

7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s3中，所述浸取劑中，硝酸的濃度為0.5～2mol/l；雙氧水的加入量為0.5～2ml。

8.根據(jù)權(quán)利要求6所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s3中，所述浸取劑與玻璃固體微粒的比例為10～30ml浸取劑/1g玻璃固體微粒。

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s3中，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素的過程在加熱至80～100℃的條件下進(jìn)行。

10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，其特征在于，步驟s3中，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素的過程在超聲波條件下進(jìn)行。

技術(shù)總結(jié)
本發(fā)明涉及一種含镅和鋦的高放廢液管理方法，通過如下步驟：將含Am和Cm的廢液制成玻璃固化體，若所述玻璃固化體無回取復(fù)用需求，則將所述玻璃固化體繼續(xù)保留在不銹鋼容器中進(jìn)行暫存；若所述玻璃固化體有回取復(fù)用需求，則采用稀硝酸與雙氧水的混合溶液作為浸取劑，浸取所述玻璃固化體中的關(guān)鍵核素；可以在目前Am和Cm的同位素市場需求量小且生產(chǎn)技術(shù)也很不成熟的現(xiàn)狀下，獲得可行的含镅和鋦的高放廢液回取復(fù)用與最終處置兩用管理方法。

技術(shù)研發(fā)人員：韋萌,許章煉,孟憲濤,孟慶祿,馬奪
受保護(hù)的技術(shù)使用者：中核龍安有限公司
技術(shù)研發(fā)日：
技術(shù)公布日：2024/12/19