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包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子的水性溶液的池及其使用方法與流程

文檔序號(hào):12288537閱讀:637來(lái)源:國(guó)知局
本專利申請(qǐng)要求2014年4月25日提交的美國(guó)臨時(shí)申請(qǐng)61/984,538的優(yōu)先權(quán),其公開內(nèi)容全文以引用方式并入本文。
背景技術(shù)
:通常,在核發(fā)電中,熱能是由可裂變材料(例如,釷、鈾和钚)的鏈?zhǔn)搅炎儺a(chǎn)生的,并且對(duì)于發(fā)電所需的動(dòng)力來(lái)源于熱能??闪炎儾牧贤ǔR詿Y(jié)體的形式制備并包含于核燃料棒中。核燃料棒被布置成捆以形成核燃料組件。在核反應(yīng)堆堆芯中,通常使用控制棒和慢化劑來(lái)控制額外中子的數(shù)量和速度以及阻止可裂變材料的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(反應(yīng)率>1)。慢化劑可包括例如重水(D2O)、輕水(H2O)、石墨和鈹。根椐慢化劑的性質(zhì),可將核反應(yīng)堆分類。例如,輕水核反應(yīng)堆(LWR)包括加壓水反應(yīng)堆(PWR)和沸水反應(yīng)堆(BWR)。核反應(yīng)堆的其它類型包括含有重水慢化劑的重水核反應(yīng)堆(HWR)和高溫氣冷反應(yīng)堆(HTGR)。周期性地,核燃料棒中的一部分從反應(yīng)堆堆芯中移除并用新的燃料棒替代。乏燃料棒通常在對(duì)提供足夠輻射屏蔽的水足夠深的水池中存儲(chǔ)在架中若干年(例如,十年到二十年)。水經(jīng)冷卻以控制由乏燃料棒產(chǎn)生的熱量。包含10B原子的固體中子吸收材料(例如,在金屬或聚合物基體中的碳化硼)通常在儲(chǔ)存架中使用以吸收中子和防止儲(chǔ)存池中的臨界。為此目的,來(lái)自硼酸的可溶性硼也可添加到池水中。技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:在核燃料棒的儲(chǔ)存池中使用硼酸存在一些問題。硼酸可引起例如裝架(racking)材料或任何暴露的燃料包殼的腐蝕。此外,硼酸在水中的溶解度通常報(bào)道為在20℃下約4.7克/100克溶液。在儲(chǔ)存池中可溶性硼的低濃度可限制其防止臨界的實(shí)用性和/或在緊急情況下限制其實(shí)用性。包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液提供于根據(jù)本公開的方法和儲(chǔ)存池中。多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子吸收中子以防止不受控的核裂變反應(yīng)。在一些實(shí)施方案中,包含B10H102-、B11H14-、CB11H12-或B12H122-中的至少一種的多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子相對(duì)于硼酸具有較大重量%的硼,并且離解出這些陰離子的鹽的至少一些相對(duì)于硼酸更易溶于水。因此,包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液相對(duì)于硼酸溶液通常具有較大的硼有效性,這可增強(qiáng)溶液防止臨界的能力。而且,在這些溶液中,較大的硼有效性可使其在緊急情況或意外的永久電廠停閉下對(duì)活性燃料棒的移動(dòng)或儲(chǔ)存有用。包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液也預(yù)計(jì)相對(duì)于硼酸溶液引起較小的系統(tǒng)腐蝕。在一個(gè)方面,本公開提供了在核反應(yīng)堆堆芯之外存儲(chǔ)核燃料的方法。在一些情況下,該方法包括將核燃料棒的至少一部分浸沒在含有水性溶液的儲(chǔ)存池中,所述水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種。在一些情況下,該方法包括將具有多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子的鹽添加到儲(chǔ)存池中,所述儲(chǔ)存池含有水和浸沒在其中的核燃料棒的至少一部分。在一些情況下,該方法包括這兩方面。添加至少一種鹽提供了包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液。核燃料棒或核燃料棒的部分通常在核反應(yīng)堆堆芯之外。在另一方面,本公開提供儲(chǔ)存池。儲(chǔ)存池包含含有多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液和核燃料棒的至少一部分。核燃料棒可為用過的燃料棒(其可為乏燃料棒)或新燃料棒。核燃料棒或核燃料棒的部分可存儲(chǔ)在架中。儲(chǔ)存池在核燃料棒或核燃料棒的部分上方可具有至少20英尺(6.1米)的水性溶液。在一個(gè)方面,本公開提供了維護(hù)核反應(yīng)堆的方法。該方法包括從核反應(yīng)堆堆芯接收至少一個(gè)用過的燃料棒到儲(chǔ)存池中,所述儲(chǔ)存池含有包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液。用過的燃料棒可為乏燃料棒。在一些情況下,該方法還包括接收至少一個(gè)新核燃料棒到儲(chǔ)存池中。在本專利申請(qǐng)中:術(shù)語(yǔ)諸如“一個(gè)”、“一種”和“所述”不旨在僅指單一實(shí)體,而是包括可用于說明的特定示例的一般類別。術(shù)語(yǔ)“一個(gè)”、“一種”和“所述”可與術(shù)語(yǔ)“至少一個(gè)(種)”互換使用。后接列表的短語(yǔ)“包括(含)……中的至少一個(gè)(種)”是指包括(含)該列表中任何一個(gè)項(xiàng)目以及該列表中兩個(gè)或更多個(gè)項(xiàng)目的任何組合。后接列表的短語(yǔ)“……中的至少一個(gè)(種)”是指該列表中任何一個(gè)項(xiàng)目或者該列表中兩個(gè)或更多個(gè)項(xiàng)目的任何組合。本文的術(shù)語(yǔ)“乏”、“用過”和“新的”是指核燃料的活性的各種程度?!胺Α焙汀坝眠^的”核燃料均已在核反應(yīng)堆中使用?!胺Α焙巳剂暇哂休^低的活性并且不可被認(rèn)為可重復(fù)使用的,而“用過的”核燃料可為可重復(fù)使用的?!靶隆焙巳剂仙形从糜诜磻?yīng)堆中,并且具有最高的活性。術(shù)語(yǔ)“水性”是指包含水。水可為H2O或D2O。術(shù)語(yǔ)“存儲(chǔ)”和“儲(chǔ)存”不限于一定時(shí)間段。儲(chǔ)存可是指任何時(shí)間段存在核燃料而不是在用于產(chǎn)生熱量的反應(yīng)堆堆芯內(nèi)部。存儲(chǔ)的方法可包括存儲(chǔ)數(shù)小時(shí)、數(shù)天、數(shù)月、數(shù)年或數(shù)十年。除非另行指出,否則所有數(shù)值范圍都包括端值以及端值之間的非整數(shù)值(例如1至5,包括1、1.5、2、2.75、3、3.80、4、5等)。具體實(shí)施方式可用于操作本公開的水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種。多面體硼烷陰離子僅包含硼和氫原子。碳硼烷陰離子僅包含碳、硼和氫原子。在一些實(shí)施方案中,陰離子為多面體硼烷陰離子。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子包含B10H102-、B11H14-或B12H122-中的至少一種。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子包含B10H102-或B12H122-中的至少一種。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子包含B10H102-。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子包含B11H14-。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子包含B12H122-。通常,多面體硼烷陰離子通過I族元素的鹽、II族元素的鹽、銨鹽或烷基銨鹽的溶解提供于水性溶液中,其中烷基為乙基或甲基。烷基銨鹽可為單烷基銨鹽、二烷基銨鹽、三烷基銨鹽或四烷基銨鹽。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子通過I族元素的鹽、銨鹽或四烷基銨鹽(在一些實(shí)施方案中,I族元素的鹽)的溶解提供于水性溶液中。合適的鹽的示例包括Li2B10H10、Na2B10H10、K2B10H10、(NH4)2B10H10、[(C2H5)3NH]2B10H10、LiB11H14、NaB11H14、KB11H14、NH4B11H14、Li2B12H12、Na2B12H12、K2B12H12和(NH4)2B12H12。在一些實(shí)施方案中,陰離子為碳硼烷陰離子。在一些實(shí)施方案中,碳硼烷陰離子包含CB11H12-。通常,碳硼烷陰離子通過I族元素的鹽、II族元素的鹽、銨鹽或烷基銨鹽的溶解提供于水性溶液中,其中烷基為乙基或甲基。烷基銨鹽可為單烷基銨鹽、二烷基銨鹽、三烷基銨鹽或四烷基銨鹽。在一些實(shí)施方案中,碳硼烷陰離子通過I族元素的鹽、銨鹽或四烷基銨鹽(在一些實(shí)施方案中,I族元素的鹽)的溶解提供于水性溶液中。合適的鹽的示例包括LiCB11H12、NaCB11H12、KCB11H12、NH4CB11H12。可用于操作本公開的水性溶液可包含在上文任何其實(shí)施方案中所述的任何陰離子或鹽的組合。而且,可用于操作本公開的水性溶液通常不含有機(jī)聚合物。多面體硼烷鹽可由已知方法制備。例如,由金屬硼氫化物或MB3H8起始物制備MB11H14鹽的方法可見于各自授予Dunks等人的美國(guó)專利4,115,520;4,115,521;和4,153,672中。四烷基硼氫化銨鹽在多種條件下的熱解提供B10H102-陰離子的鹽已有報(bào)道。參見例如(1)W.E.Hill等人的“硼化學(xué)4”(BoronChemistry4)培格曼出版社,牛津1979年,第33頁(yè)(PergamonPress,Oxford1979,p33);(2)Mongeot等人的《法國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)通報(bào)》,第385頁(yè),1986年(Bull.Soc.Chim.Fr.385,1986);以及(3)均授予Sayles的美國(guó)專利4,150,057和4,391,993。四烷基硼氫化銨起始物(R4NBH4)可通過在水性溶液或醇溶液中使硼氫化鈉與一種或多種摩爾當(dāng)量的四烷基銨鹽(例如,四烷基硫酸氫銨)接觸來(lái)制備。通過調(diào)節(jié)溫度(例如,通過使用精確的內(nèi)部溫度讀數(shù)、冷卻反應(yīng)混合物的方法、以及特定的躍變和等溫特征曲線),四烷基硼氫化銨鹽的熱解可以良好的收率提供B10H102-和/或B12H122-陰離子的鹽,如美國(guó)專利7,524,477(Spielvogel等人)中所報(bào)道。例如,在制備B10H102-、B9H9-、B11H14-和/或B12H122-的一些方法中,R4NBH4被溶解、懸浮、或與具有至少約100℃沸點(diǎn)的溶劑混合并加熱。可用的溶劑的示例包括C8-C18烷烴或C8-C18烷烴的混合物,包括正十二烷以及正癸烷和正十二烷的混合物。在制備B10H102-、B9H9-、B11H14-和/或B12H122-的其它方法中,使R4NBH4和三烷基胺硼烷加合物的混合物熱解。硼氫化物與三烷基胺硼烷的比率通常在約1:3至約3:1之間,并且該比率可為1:1。在這些方法中,在約185℃溫度下的熱解通常以約1.4:1的比率提供四烷基銨B10H102-和四烷基銨B12H122-鹽的混合物。多面體硼烷鹽的各種陽(yáng)離子可通過例如離子交換法提供。用于制備B12H122-鹽的另外方法在例如以下專利中報(bào)道:美國(guó)專利7,718,154(Ivanov等人),其描述了在路易斯堿存在下金屬氫化物與烷基硼酸鹽反應(yīng)產(chǎn)生路易斯堿-硼烷復(fù)合物,該復(fù)合物熱分解形成B12H122-鹽;以及美國(guó)專利7,563,934(Banavali等人),其描述了金屬硼氫化物與XBH3反應(yīng),其中X為取代的胺、取代的膦或四氫呋喃。CB11H12-鹽的合成也是已知的。參見例如,Knoth,W.H.的《美國(guó)化學(xué)協(xié)會(huì)期刊》,1967年,第89卷,第1274頁(yè)(JournaloftheAmericanChemicalSociety,1967,vol.89,page1274);Jelinek,T.等人的《捷克斯洛伐克化學(xué)通訊集》,1986年,第51卷,第819頁(yè)(CollectionofCzechoslovakChemicalCommunications,1986,vol.51,page819);以及Franken,A.等人的《捷克斯洛伐克化學(xué)通訊集》,2001年,第66卷,第1238頁(yè)-第1249頁(yè)(CollectionofCzechoslovakChemicalCommunications,2001,vol.66,pages1238-1249)。對(duì)于兩種天然存在的硼同位素(11B和10B),10B為更好的中子吸收體,其具有大約3800靶恩(3.8x10-24m2)的熱中子吸收截面。因此,在一些實(shí)施方案中,任何前述鹽中包含的多面體硼烷陰離子富含10B。多種方法可用于合成富含10B的多面體硼烷鹽。一般而言,合成以富含10B的硼酸開始,其可被轉(zhuǎn)化成硼氫化物鹽。富集的硼氫化物可用例如任何上述方法來(lái)提供富含10B的鹽。在一些實(shí)施方案中,上述熱解混合物中包含的四烷基硼氫化銨鹽或三烷基胺硼烷加合物中的至少一種富含10B。來(lái)自同位素富集硼酸的同位素富集B11H14-鹽描述于美國(guó)專利7,641,879(Spielvogel)中。包括富含10B的鹽中的至少一些鹽(例如,Li2B10H10、Na2B10H10、K2B10H10、(NH4)2B10H10、LiB11H14、NaB11H14、KB11H14、NH4B11H14、Li2B12H12、Na2B12H12、K2B12H12和(NH4)2B12H12)可商購(gòu)自賓夕法尼亞州巴倫西亞的硼特殊品有限公司(BoronSpecialtiesLLC,Valencia,PA)。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子通過Li2B10H10、LiB11H14、LiCB11H12或Li2B12H12的溶解提供于水性溶液中。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷鹽為L(zhǎng)i2B10H10。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷鹽為L(zhǎng)i2B12H12。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷鹽為L(zhǎng)iB11H14。在一些實(shí)施方案中,碳硼烷鹽為L(zhǎng)iCB11H12。與其它多面體硼烷鹽或碳硼烷鹽相比,由于鋰的原子量低,故此類鹽可具有最高重量百分比的硼。此外,如下文更詳細(xì)地討論,鋰鹽可具有最高水中溶解度的多面體硼烷鹽中的一些。7Li是最常見的鋰同位素,其占該原子的92.5%。然而,7Li是中子透明的,并且在一些實(shí)施方案中,其可用于將待富含7Li的Li2B10H10、LiB11H14、LiCB11H12、或Li2B12H12中的任一種。7Li的富集可通過用可商購(gòu)獲得的7LiOH在水中處理根據(jù)上述方法制備的(Et4N)2B10H10、Et4NB11H14、(Et4N)2B12H12或碳硼烷鹽來(lái)進(jìn)行。由于多面體硼烷鹽和碳硼烷鹽通常高的硼含量,故它們可用于例如本文所公開的方法和儲(chǔ)存池中。盡管硼酸僅為17.5重量%的硼,但通??捎糜诓僮鞅竟_的多面體硼烷鹽和碳硼烷鹽具有基于該鹽的總分子量的至少25重量%的硼。例如,Cs2B10H10為28重量%的硼。在其它示例中,Li2B10H10、Na2B10H10和(NH4)2B10H10分別為81.9重量%、65.9重量%和70.1重量%的硼。在另外示例中,Li2B12H12、Na2B12H12和(NH4)2B12H12分別為83.3重量%、69.1重量%和72.9重量%的硼。在另一個(gè)示例中,LiCB11H12、NaCB11H12和KCB11H12分別為79.3重量%、71.6重量%和65.3重量%的硼。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷鹽或碳硼烷鹽具有基于該鹽的總分子量的至少30重量%、35重量%、40重量%、45重量%、50重量%、55重量%、60重量%或65重量%的硼。由于多面體硼烷鹽在水中的高溶解度,故其可用于例如本文所公開的方法和儲(chǔ)存池中。盡管通常報(bào)道硼酸在20℃下具有僅約4.7克/100克溶液的水中溶解度,但通常,可用于操作本公開的多面體硼烷鹽在20℃下具有至少15克/100克溶液的溶解度或?yàn)榕鹚岬乃腥芙舛鹊闹辽偃兜娜芙舛?。在一些?shí)施方案中,可用于操作本公開的多面體硼烷鹽在20℃下具有至少20、25、30、35、40、45或至少50克/100克溶液的水中溶解度。某些碳硼烷鹽也預(yù)計(jì)具有可用的水中溶解度。例如,CB11H12-是非常弱的配位陰離子。許多不同鹽的水中溶解度和確定這些溶解度的方法報(bào)道于下文實(shí)施例中。根據(jù)本公開的儲(chǔ)存池例如可用于在核反應(yīng)堆堆芯之外存儲(chǔ)核燃料棒。儲(chǔ)存池通常位于其中產(chǎn)生電力的反應(yīng)堆部位,并且可含有浸沒的用過的燃料棒,其在用于反應(yīng)堆堆芯中之后被移除并且可為乏燃料棒,尚待用于核反應(yīng)堆堆芯中的浸沒的新燃料棒,其它浸沒的反應(yīng)堆部件,或它們的任何組合。包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液,其可為中子吸收體,可防止儲(chǔ)存池中的不受控的核裂變反應(yīng)。儲(chǔ)存池中的水性溶液也充當(dāng)放射性燃料棒的輻射屏蔽罩,并且充當(dāng)冷卻劑以吸收燃料中的放射性衰變同位素的熱量??捎糜诓僮鞅竟_的水性溶液可包含以至多達(dá)(一種或多種)鹽的溶解度極限的任何可用的濃度的根據(jù)上述實(shí)施方案中的任一項(xiàng)的溶解的鹽。在一些實(shí)施方案中,多面體硼烷鹽或碳硼烷鹽以至少15、20、25、30、35、40、45或至少50克/100克水性溶液的濃度存在。儲(chǔ)存池在浸沒的燃料棒上方可具有至少約20英尺(6.1米)的水性溶液,以提供安全裕度并允許燃料組件操縱而不需要保護(hù)操作員的專門屏蔽物。雖然至少20英尺(6.1米)的其它深度是可以的,但在一些實(shí)施方案中,儲(chǔ)存池的深度為至少約30英尺或40英尺(9.1米或12.2米)。在一些實(shí)施方案中,儲(chǔ)存池由混凝土制成。應(yīng)當(dāng)理解,儲(chǔ)存池是積水的集合,其本身不是核反應(yīng)堆堆芯。在一些實(shí)施方案中,儲(chǔ)存池包括設(shè)計(jì)來(lái)保持燃料棒或來(lái)自核反應(yīng)堆堆芯的燃料組件的儲(chǔ)存架。儲(chǔ)存架可包含在金屬或聚合物基體中的碳化硼。儲(chǔ)存架可位于池的底部約14英尺(4.3米)處。燃料棒可按類似于當(dāng)它們?cè)诤朔磻?yīng)堆堆芯中使用時(shí)的構(gòu)造的構(gòu)造存儲(chǔ)在架中,但其它構(gòu)造可為可用的。當(dāng)燃料棒未存儲(chǔ)在架中時(shí),根據(jù)本公開的方法和儲(chǔ)存池也是可用的。例如,在自然災(zāi)害或意外之后,燃料棒在池底部處可是無(wú)序的。燃料棒中的至少一些可粉碎或斷裂或可已經(jīng)失去了其包殼的一部分。在本文所公開的在核反應(yīng)堆堆芯之外存儲(chǔ)核燃料的方法中,在上述實(shí)施方案中的任一項(xiàng)中的溶解的鹽可在任何核燃料棒或核燃料棒的部分浸沒在其中之前存在于儲(chǔ)存池中。另選地或除此之外,至少一種多面體硼烷鹽或碳硼烷鹽可添加到具有已經(jīng)浸沒在其中的核燃料棒的至少一部分的水的儲(chǔ)存池中。添加多面體硼烷鹽或碳硼烷鹽提供了多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液。在自然災(zāi)害、核緊急情況或呈現(xiàn)臨界威脅的其它情況(例如,要么乏的要么新的附加核燃料需要被添加到池中)后,添加多面體硼烷鹽或碳硼烷鹽到現(xiàn)有的池可是可用的。本公開還提供了維護(hù)核反應(yīng)堆的方法,所述方法包括從核反應(yīng)堆堆芯接收至少一個(gè)用過的燃料棒到包含水性溶液的儲(chǔ)存池中,所述水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種。維護(hù)可為例如停閉或加燃料操作的一部分。在一些情況下,用過的燃料組件被裝架(racked)并從反應(yīng)堆堆芯沿水渠底部移動(dòng)到儲(chǔ)存池。在其中給核反應(yīng)堆加燃料的實(shí)施方案中,用過的燃料棒通常是乏燃料棒,并且所述方法還可包括接收至少一個(gè)新核燃料棒到儲(chǔ)存池中。然而,新燃料和乏燃料不必在同一儲(chǔ)存池中。通常,當(dāng)給核反應(yīng)堆堆芯加燃料時(shí),新燃料替換反應(yīng)堆堆芯中的乏燃料的一部分,并且來(lái)自堆芯的乏燃料存儲(chǔ)在乏燃料儲(chǔ)存池中。新燃料可從新燃料運(yùn)輸罐遞送到新燃料池中,從所述新燃料池中新燃料轉(zhuǎn)移到核反應(yīng)堆堆芯。硼酸的某些特征限制其在乏燃料池和/或新燃料池中的實(shí)用性。如上所述,硼酸在水中的溶解度通常報(bào)道為在20℃下約4.7克/100克溶液。當(dāng)存在大量燃料時(shí),在儲(chǔ)存池中可溶性硼的低濃度可限制其防止臨界的實(shí)用性。而且,起因于沉積物的硼酸腐蝕可使架和相關(guān)系統(tǒng)的完整性受到損害。而且,使用硼酸提供微酸性pH,這可引起燃料棒包殼的腐蝕。為了使pH回到可接受的水平,可向水中添加7LiOH。然而,存在過多LiOH也可引起核燃料棒包殼的腐蝕。為了進(jìn)一步保護(hù)包殼免于腐蝕,可添加與燃料包殼材料互相作用的貧氧化鋅。由于多面體硼烷鹽和某些多面體碳硼烷鹽增大的溶解度,相對(duì)于當(dāng)使用硼酸時(shí)較高濃度的可溶性硼可存在于儲(chǔ)存池中,提供對(duì)裂變反應(yīng)更好的控制并且允許較高量的燃料的存在。而且,由于這種增大的溶解度,多面體硼烷鹽和某些多面體碳硼烷鹽將不易于沉積,并且如果確實(shí)發(fā)生沉積,那么預(yù)計(jì)它們不具有相同的腐蝕性。多面體硼烷鹽和碳硼烷鹽是pH中性的,這可降低或消除在根據(jù)本公開的方法和儲(chǔ)存池中對(duì)于昂貴的LiOH和貧氧化鋅的需要。此外,多面體硼烷陰離子和碳硼烷陰離子常是熱穩(wěn)定的且無(wú)毒的。多面體硼烷陰離子和碳硼烷陰離子的籠形結(jié)構(gòu)使它們高度化學(xué)穩(wěn)定,這允許它們長(zhǎng)期儲(chǔ)存。然后,含有這些鹽的水性溶液在需要時(shí)即可使用。而且,在水性溶液中使用多面體硼烷鹽將不引入常規(guī)不存在的任何附加原子或后續(xù)衰變物質(zhì)到一般水化學(xué)??筛鶕?jù)本文所公開的方法存儲(chǔ)和接收的和/或存在于本公開的儲(chǔ)存池中的燃料棒可來(lái)自任何類型的核反應(yīng)堆堆芯。在一些實(shí)施方案中,核反應(yīng)堆堆芯為輕水反應(yīng)堆、沸水反應(yīng)堆、加壓水反應(yīng)堆、小型模塊化反應(yīng)堆或重水反應(yīng)堆的部件。在一些實(shí)施方案中,核反應(yīng)堆堆芯為輕水反應(yīng)堆的部件,所述輕水反應(yīng)堆可為沸水反應(yīng)堆或加壓水反應(yīng)堆。在一些實(shí)施方案中,可根據(jù)本文所公開的方法存儲(chǔ)和接收的和/或存在于本公開的儲(chǔ)存池中的燃料棒來(lái)自輕水反應(yīng)堆。在輕水反應(yīng)堆中,初冷卻劑為H2O,其流動(dòng)通過反應(yīng)堆堆芯以提取熱量從而產(chǎn)生蒸汽或用于一些其它用途。對(duì)于發(fā)電而言,蒸汽用于驅(qū)動(dòng)發(fā)電機(jī)渦輪。在熱核反應(yīng)堆中,初冷卻劑水也充當(dāng)熱化中子的中子慢化劑,其可提高可裂變材料的反應(yīng)率。采用各種反應(yīng)率控制機(jī)制諸如機(jī)械操作控制棒和初冷卻劑與可溶性中子毒物的化學(xué)處理來(lái)調(diào)節(jié)反應(yīng)率和所得的熱產(chǎn)生。在一些實(shí)施方案中,可根據(jù)本文所公開的方法存儲(chǔ)和接收的和/或存在于本公開的儲(chǔ)存池中的燃料棒來(lái)自沸水反應(yīng)堆(BWR)。BWR為一種類型的上述輕水反應(yīng)堆,其中初冷卻劑水沸騰以產(chǎn)生蒸汽。初冷卻劑水通常保持在也含有反應(yīng)堆堆芯的反應(yīng)堆壓力容器中。在一些實(shí)施方案中,可根據(jù)本文所公開的方法存儲(chǔ)和接收的和/或存在于本公開的儲(chǔ)存池中的燃料棒來(lái)自加壓水反應(yīng)堆(PWR)。PWR一種類型的上述輕水反應(yīng)堆,其中初冷卻劑水以過熱狀態(tài)保持在也含有反應(yīng)堆堆芯的密封壓力容器中。然后,這種未沸騰的熱水與轉(zhuǎn)為蒸汽并驅(qū)動(dòng)渦輪的二級(jí)較低壓水系統(tǒng)交換熱量。在PWR中,初冷卻劑水的壓力和溫度均是受控的。在一些實(shí)施方案中,可根據(jù)本方法存儲(chǔ)的和/或在本公開的儲(chǔ)存池中的燃料棒來(lái)自重水反應(yīng)堆(HWR)。類似PWR操作HWR,但初冷卻水為D2O而非H2O。在一些實(shí)施方案中,可根據(jù)本文所公開的方法存儲(chǔ)和接收的和/或存在于本公開的儲(chǔ)存池中的燃料棒來(lái)自小型模塊化反應(yīng)堆。此類反應(yīng)堆通常具有小于500兆瓦特(MW)的電輸出。模塊化反應(yīng)堆被設(shè)計(jì)在中央工廠場(chǎng)所制造和組裝,然后送至其新場(chǎng)所用于安裝。小型模塊化反應(yīng)堆可為輕水冷卻的或重水冷卻的,并且可為沸水反應(yīng)堆或加壓水反應(yīng)堆。本公開的一些實(shí)施方案在第一實(shí)施方案中,本公開提供了一種在核反應(yīng)堆堆芯之外存儲(chǔ)核燃料的方法,所述方法包括以下項(xiàng)中的至少一個(gè):將核燃料棒的至少一部分浸沒在包含水性溶液的儲(chǔ)存池中,所述水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種;或?qū)嗝骟w硼烷陰離子或碳硼烷陰離子的鹽添加到儲(chǔ)存池中,所述儲(chǔ)存池包含水和浸沒在其中的核燃料棒的至少一部分,其中添加所述鹽提供了包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種的水性溶液。在第二實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案所述的方法,其中所述方法包括將核燃料棒的至少一部分浸沒在包含水性溶液的池中,所述水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種。在第三實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施例方案所述的方法,其中所述方法包括將包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子的至少一種鹽添加到池中,所述池包含水和浸沒在其中的核燃料棒的至少一部分。在第四實(shí)施方案中,本公開提供了一種儲(chǔ)存池,所述儲(chǔ)存池包含:水性溶液,所述水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種;以及浸沒在所述水性溶液中的核燃料棒的至少一部分。在第五實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第四實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中核燃料棒或核燃料棒的部分為乏燃料棒或乏燃料棒的部分。在第六實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第四實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中核燃料棒或核燃料棒的部分為新燃料棒或新燃料棒的部分。在第七實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第四實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中核燃料棒或核燃料棒的部分為用過的燃料棒或用過的燃料棒的部分。在第八實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第七實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種富含10B。在第九實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第八實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種由溶解的I族元素的鹽或銨鹽提供。在第十實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第九實(shí)施方案所述的方法或儲(chǔ)存池,其中I族元素的鹽或銨鹽具有至少25重量%的硼。在第十一實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第九實(shí)施方案或第十實(shí)施方案所述的方法或儲(chǔ)存池,其中I族元素的鹽或銨鹽在20℃下具有至少15克/100克溶液的水中溶解度。在第十二實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第十一實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中陰離子為包含B10H102-、B11H14-或B12H122-中的至少一種的多面體硼烷陰離子。在第十三實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第十二實(shí)施方案所述的方法或儲(chǔ)存池,其中多面體硼烷陰離子包含B10H102-或B12H122-中的至少一種。在第十四實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第十三實(shí)施方案所述的方法或儲(chǔ)存池,其中多面體硼烷陰離子來(lái)自溶解的鹽,所述鹽選自由Li2B10H10、Na2B10H10、K2B10H10、(NH4)2B10H10、Li2B12H12、Na2B12H12、K2B12H12、(NH4)2B12H12以及它們的組合構(gòu)成的組。在第十五實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第十四實(shí)施方案所述的方法或儲(chǔ)存池,其中Li2B10H10或Li2B12H12富含7Li。在第十六實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第十二實(shí)施方案所述的方法或儲(chǔ)存池,其中多面體硼烷陰離子包含B11H14-,其中多面體硼烷陰離子來(lái)自溶解的鹽,所述鹽選自由LiB11H14、NaB11H14、KB11H14、(NH4)B11H14以及它們的組合構(gòu)成的組,并且任選地,其中LiB11H14富含7Li。在第十七實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第十一實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中陰離子為碳硼烷陰離子,其中碳硼烷陰離子包含CB11H12-,其中碳硼烷陰離子來(lái)自溶解的鹽,所述鹽選自由LiCB11H12、NaCB11H12、KCB11H12、NH4CB11H12以及它們的組合構(gòu)成的組,并且任選地,其中LiCB11H12富含7Li。在第十八實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第十七實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中儲(chǔ)存池還包括架,核燃料棒或核燃料棒的部分存儲(chǔ)在所述架上。在第十九實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第十八實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中儲(chǔ)存池在核燃料棒或核燃料棒部分上方具有至少20英尺(6.1米)的水性溶液。在第二十實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第一實(shí)施方案至第十九實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法或儲(chǔ)存池,其中儲(chǔ)存池位于還包括輕水反應(yīng)堆、沸水反應(yīng)堆、壓水反應(yīng)堆、小型模塊化反應(yīng)堆或重水反應(yīng)堆中的至少一個(gè)的部位上。在第二十一實(shí)施方案中,本公開提供了一種維護(hù)核反應(yīng)堆堆芯的方法,所述方法包括從核反應(yīng)堆堆芯接收至少一個(gè)用過的燃料棒到包含水性溶液的儲(chǔ)存池中,所述水性溶液包含多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種。在第二十二實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案所述的方法,其中用過的核燃料棒為乏燃料棒。在第二十三實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案或第二十二實(shí)施方案所述的方法,所述方法還包括接收至少一個(gè)新核燃料棒到儲(chǔ)存池中。在第二十四實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十三實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中儲(chǔ)存池還包括架,至少一個(gè)用過的核燃料棒被放置在所述架上。在第二十五實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十四實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中儲(chǔ)存池在至少一個(gè)用過的核燃料棒上方具有至少20英尺(6.1米)的水性溶液。在第二十六實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十五實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中核反應(yīng)堆堆芯為輕水反應(yīng)堆、沸水反應(yīng)堆、壓水反應(yīng)堆、小型模塊化反應(yīng)堆或重水反應(yīng)堆的部件。在第二十七實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十六實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中維護(hù)核反應(yīng)堆堆芯包括給核反應(yīng)堆堆芯加燃料。在第二十八實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十六實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中維護(hù)核反應(yīng)堆堆芯包括停閉核反應(yīng)堆堆芯。在第二十九實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十八實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種富含10B。在第三十實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第二十九實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中多面體硼烷陰離子或碳硼烷陰離子中的至少一種由溶解的I族元素的鹽或銨鹽提供。在第三十一實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第三十實(shí)施方案所述的方法,其中I族元素的鹽或銨鹽具有至少25重量%的硼。在第三十二實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第三十實(shí)施方案或第三十一實(shí)施方案所述的方法,其中I族元素的鹽或銨鹽在20℃下具有至少15克/100克溶液的水中溶解度。在第三十三實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第三十二實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中陰離子為包含B10H102-、B11H14-或B12H122-中的至少一種的多面體硼烷陰離子。在第三十四實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第三十三實(shí)施方案所述的方法,其中多面體硼烷陰離子包含B10H102-或B12H122-中的至少一種。在第三十五實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第三十四實(shí)施方案所述的方法,其中多面體硼烷陰離子來(lái)自溶解的鹽,所述鹽選自由Li2B10H10、Na2B10H10、K2B10H10、(NH4)2B10H10、Li2B12H12、Na2B12H12、K2B12H12、(NH4)2B12H12以及它們的組合構(gòu)成的組。在第三十六實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第三十五實(shí)施方案所述的方法,其中Li2B10H10或Li2B12H12富含7Li。在第三十九實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第三十三實(shí)施方案所述的方法,其中多面體硼烷陰離子包含B11H14-,其中多面體硼烷陰離子來(lái)自溶解的鹽,所述鹽選自由LiB11H14、NaB11H14、KB11H14、(NH4)B11H14以及它們的組合構(gòu)成的組,并且任選地,其中LiB11H14富含7Li。在第三十八實(shí)施方案中,本公開提供了根據(jù)第二十一實(shí)施方案至第三十二實(shí)施方案中任一項(xiàng)所述的方法,其中陰離子為碳硼烷陰離子,其中碳硼烷陰離子包含CB11H12-,其中碳硼烷陰離子來(lái)自溶解的鹽,所述鹽選自由LiCB12H12、NaCB11H12、KCB11H12、NH4CB11H12,以及它們的組合構(gòu)成的組,并且任選地,其中LiCB11H12富含7Li。以下特定而非限制性實(shí)施例將用于示出本公開。實(shí)施例下表中的鹽可用于任何上述實(shí)施方案中的根據(jù)本公開的方法和儲(chǔ)存池。下表中標(biāo)示的鹽溶解度通過以下過程確定。向位于磁性攪拌盤上的帶有溫度計(jì)和攪拌棒的2頸圓底燒瓶添加已知量的水(25克或50克)。將溶質(zhì)(鹽)分析稱重并以大約0.1g增量添加到溶劑中,同時(shí)測(cè)量溶液的溫度。添加溶質(zhì)直至添加和攪動(dòng)后在溶液中觀察到渾濁為止。然后,以克/100克溶液計(jì)算溶解度并提供在下表中。測(cè)量的溫度范圍為18℃至21℃。表:以克/100克溶液計(jì)的鹽溶解度LiNaKCs(C2H5)3NHB12H122-鹽54.750.440.72.31.6B10H102-鹽58.456.938.04.215.7在不脫離本公開的范圍和實(shí)質(zhì)的情況下,本領(lǐng)域的技術(shù)人員可對(duì)本公開進(jìn)行各種變型和更改,并且應(yīng)當(dāng)理解,本發(fā)明不應(yīng)不當(dāng)?shù)厥芟抻诒疚闹兴龅睦拘詫?shí)施方案。當(dāng)前第1頁(yè)1 2 3 
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