本申請是申請日為2012年6月12日,申請?zhí)枮?01280037155.1,發(fā)明名稱為“具有互連體的燃料電池系統(tǒng)”的發(fā)明專利申請的分案申請。
本發(fā)明總體上涉及燃料電池并特別涉及用于燃料電池的互連體。
背景技術(shù):
燃料電池、燃料電池系統(tǒng)和用于燃料電池和燃料電池系統(tǒng)的互連體保持在受關(guān)注的領(lǐng)域。一些現(xiàn)有的系統(tǒng)相對于某些應(yīng)用具有各種不足、缺陷和缺點(diǎn)。因此,在這個技術(shù)領(lǐng)域中仍需要進(jìn)一步的成果。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:
本發(fā)明包括具有互連體的燃料電池系統(tǒng),所述互連體通過提供增加的擴(kuò)散距離和減少的擴(kuò)散流動面積來減少或消除燃料和氧化劑擴(kuò)散(泄漏)。
附圖說明
本文的說明書參考附圖,其中遍及數(shù)個視圖,相似的附圖標(biāo)記指代相似的部件,其中:
圖1示意性地描繪了根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案的燃料電池系統(tǒng)的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖2示意性地描繪了根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案的燃料電池系統(tǒng)的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖3為圖2的互連體的一部分的放大橫截面視圖。
圖4a和4b描繪了互連體結(jié)構(gòu)的一些替代實(shí)施方案。
圖5描繪了假設(shè)的互連體,在此與本發(fā)明的實(shí)施方案對比。
圖6a和6b分別地顯示互連體的又一個實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面的俯視圖和側(cè)視圖。
圖7示意性地描繪了根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的具有陶瓷密封的燃料電池系統(tǒng)的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖8示意性地描繪了具有陶瓷密封的燃料電池系統(tǒng)的另一個實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖9示意性地描繪了具有陶瓷密封的燃料電池系統(tǒng)的又一個實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖10示意性地描繪了具有化學(xué)屏障的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖11示意性地描繪了具有化學(xué)屏障的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖12示意性地描繪了具有化學(xué)屏障和陶瓷密封的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖13示意性地描繪了具有化學(xué)屏障和陶瓷密封的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖14示意性地描繪了具有化學(xué)屏障的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖15示意性地描繪了具有化學(xué)屏障的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖16示意性地描繪了具有化學(xué)屏障、陶瓷密封和在陰極導(dǎo)體膜與電解質(zhì)層之間的間隙的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖17示意性地描繪了具有化學(xué)屏障、陶瓷密封和在互連體輔助導(dǎo)體與電解質(zhì)層之間的間隙的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖18示意性地描繪了具有化學(xué)屏障、陶瓷密封和在陰極導(dǎo)體膜與電解質(zhì)層之間的隔離體的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
圖19示意性地描繪了具有化學(xué)屏障、陶瓷密封和在互連體輔助導(dǎo)體與電解質(zhì)層之間的隔離體的本發(fā)明實(shí)施方案的橫截面的非限制性實(shí)例的一些方面。
具體實(shí)施方式
為了促進(jìn)對本發(fā)明的原理的理解,現(xiàn)在將參考附圖中說明的實(shí)施方案,并用特定語言描述所述實(shí)施方案。但是應(yīng)理解本發(fā)明的特定實(shí)施方案的說明和描述并非旨在限制本發(fā)明的范圍。此外,所說明和/或描述的實(shí)施方案的任何改變和/或修改預(yù)期在本發(fā)明的范圍內(nèi)。此外,如本文所說明和/或描述的,如本發(fā)明所屬領(lǐng)域技術(shù)人員通常想到的,本發(fā)明的原理的任何其它應(yīng)用預(yù)期在本發(fā)明的范圍內(nèi)。
參考附圖和特別是圖1,示意性地描繪了根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的燃料電池系統(tǒng)10的非限制性實(shí)例的一些方面。在圖1的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖1的具體實(shí)施方案以及在圖1中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
燃料電池系統(tǒng)10的本實(shí)施方案包括在基底14上形成的多個電化學(xué)電池12,即單獨(dú)的燃料電池。電化學(xué)電池12通過互連體16串聯(lián)偶聯(lián)在一起。燃料電池系統(tǒng)10為沉積在平面多孔陶瓷管上的分節(jié)串聯(lián)排布,但是應(yīng)理解本發(fā)明可等價應(yīng)用到在其它基底上的分節(jié)串聯(lián)排布,例如在圓形多孔陶瓷管上。在多種實(shí)施方案中,燃料電池系統(tǒng)10可為集成的平板式燃料電池系統(tǒng)或管式燃料電池系統(tǒng)。
本實(shí)施方案的每個電化學(xué)電池12具有氧化劑側(cè)18和燃料側(cè)20。所述氧化劑通常為空氣,但是也可為純氧(o2)或其它氧化劑,例如包括稀釋空氣,其用于具有空氣再循環(huán)回路的燃料電池系統(tǒng),并從氧化劑側(cè)18提供到電化學(xué)電池12。本實(shí)施方案的基底14為多孔的,例如多孔陶瓷材料,其在燃料電池運(yùn)行條件下是穩(wěn)定的并且與其它燃料電池材料化學(xué)相容。在其它實(shí)施方案中,基底14可為表面改性材料,例如具有涂層或其它表面改性的多孔陶瓷材料,例如其配置用于阻止或減少電化學(xué)電池12層和基底14之間的相互作用。將燃料,例如重整的烴燃料,例如合成氣,從燃料側(cè)20經(jīng)由多孔基底14內(nèi)的通道(未顯示)提供到電化學(xué)電池12。雖然空氣和從烴燃料重整的合成氣用于本實(shí)施方案,但應(yīng)理解在不偏離本發(fā)明的范圍下可利用使用其它氧化劑和燃料的電化學(xué)電池,例如,純氫和純氧。此外,雖然在本實(shí)施方案中,燃料經(jīng)由基底14提供到電化學(xué)電池12,但應(yīng)理解在本發(fā)明的其它實(shí)施方案中,氧化劑可經(jīng)由多孔基底提供到電化學(xué)電池。
參考圖2,更加詳細(xì)地描述了燃料電池系統(tǒng)10的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)10可由絲網(wǎng)印刷在基底14上的多個層形成。絲網(wǎng)印刷為一種方法,其中織造網(wǎng)具有開口,所述燃料電池層經(jīng)過所述開口沉積在基底14上。所述絲網(wǎng)的開口決定了印刷層的長度和寬度。網(wǎng)目、線直徑、油墨固體載量和油墨流變性決定了印刷層的厚度。燃料電池系統(tǒng)10層包括陽極導(dǎo)電層22、陽極層24、電解質(zhì)層26、陰極層28和陰極導(dǎo)電層30。在一種形式中,電解質(zhì)層26由電解質(zhì)子層26a和電解質(zhì)子層26b形成。在其它實(shí)施方案中,電解質(zhì)層26可由任何數(shù)量的子層形成。應(yīng)理解為圖2不是按比例;例如,為了說明清楚的目的放大了垂直尺寸。
用于固體氧化物燃料電池(sofc)的互連體優(yōu)選為導(dǎo)電的,以將電子從一個電化學(xué)電池傳輸至另一個;在燃料電池運(yùn)行期間在氧化性和還原性環(huán)境兩者下在機(jī)械上和化學(xué)上穩(wěn)定;且為無孔的,以阻止燃料和/或氧化劑經(jīng)過所述互連體擴(kuò)散。如果所述互連體為多孔的,則燃料可擴(kuò)散到氧化劑側(cè)并燃燒,導(dǎo)致局部熱點(diǎn),其可導(dǎo)致燃料電池壽命的減少(例如,因?yàn)椴牧系牧踊蜋C(jī)械故障)以及燃料電池系統(tǒng)降低的效率。相似地,氧化劑可擴(kuò)散到燃料側(cè),導(dǎo)致燃料的燃燒。嚴(yán)重的互連體泄漏可顯著減少燃料電池的燃料利用率和性能,或?qū)е氯剂想姵鼗蚨训臑?zāi)難性故障。
對于分節(jié)串聯(lián)電池,燃料電池組件可通過在多孔陶瓷基底(例如,基底14)上沉積薄膜而形成。在一種形式中,所述膜經(jīng)由絲網(wǎng)印刷方法沉積,包括所述互連體。在其它實(shí)施方案中,可使用其它方法在所述基底上沉積或形成薄膜?;ミB體層的厚度可為5-30微米,但是也可以厚得多,例如100微米。如果所述互連體不是完全無孔的,例如由于燒結(jié)的多孔結(jié)構(gòu)、微裂縫、空隙和其它在處理期間引入的缺陷,則經(jīng)過互連體層的氣體或空氣通量可非常高,導(dǎo)致不期望的效果,如上所述。因此,在本發(fā)明的一個方面,將所述互連體(互連體16)配置用于最小化或消除氧化劑和燃料經(jīng)過該互連體的擴(kuò)散。
本實(shí)施方案的互連體16的材料為貴金屬,例如ag、pd、au和/或pt和/或它們的合金,但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它材料。例如,在其它實(shí)施方案中,或者預(yù)期可使用其它材料,包括貴金屬合金,例如ag-pd、ag-au、ag-pt、au-pd、au-pt、pt-pd、ag-au-pd、ag-au-pt、ag-au-pd-pt和/或在pt-pd-au-ag族的二元、三元、四元合金,包括具有較少非貴金屬添加的合金、由以下組成的金屬陶瓷貴金屬、貴金屬合金、ni金屬和/或ni合金和惰性陶瓷相,例如氧化鋁;或具有不產(chǎn)生顯著寄生現(xiàn)象的最低離子傳導(dǎo)率的陶瓷相,例如ysz(氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯,也稱為氧化釔摻雜的氧化鋯,氧化釔摻雜為3-8摩爾%,優(yōu)選3-5摩爾%)、scsz(氧化鈧穩(wěn)定的氧化鋯,氧化鈧摻雜為4-10摩爾%,優(yōu)選4-6摩爾%);和/或?qū)щ娞沾?,例如?dǎo)電鈣鈦礦,具有a或b位取代或摻雜以達(dá)到作為互連體的足夠的相穩(wěn)定性和/或充足的導(dǎo)電性,例如,包括以下至少之一:lnf(lanixfe1-xo3,優(yōu)選x=0.6)、lsm(la1-xsrxmno3,x=0.1-0.3)、摻雜的氧化鈰、摻雜的鈦酸鍶(例如laxsr1-xtio3-δ,x=0.1-0.3)、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3,x=0.1-0.3和y=0.25-0.75)、摻雜的亞鉻酸釔(例如y1-xcaxcro3-δ,x=0.1-0.3)和/或其它摻雜的亞鉻酸鑭(例如la1-xcaxcro3-δ,x=0.15-0.3);和導(dǎo)電陶瓷,例如以下至少之一:lnf(lanixfe1-xo3,優(yōu)選x=0.6)、lsm(la1-xsrxmno3,x=0.1-0.3),摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)和其它摻雜的亞鉻酸鑭。在一些實(shí)施方案中,預(yù)期可由ni金屬金屬陶瓷和/或ni合金金屬陶瓷(補(bǔ)充或代替上述材料)形成互連體16的全部或部分。ni金屬金屬陶瓷和/或ni合金金屬陶瓷可具有一個或多個陶瓷相,例如且不限于以下陶瓷相:ysz(氧化釔摻雜為3-8摩爾%,優(yōu)選3-5摩爾%)、氧化鋁、scsz(氧化鈧摻雜為4-10摩爾%,優(yōu)選4-6摩爾%)、摻雜的氧化鈰和/或tio2。
用于互連體16的材料的一個實(shí)例為y(pdxpt1-x)-(1-y)ysz。其中x為0-1的重量比率,對于較低的氫通量優(yōu)選x為0-0.5。y為0.35-0.80的體積比率,優(yōu)選y為0.4-0.6。
本實(shí)施方案的陽極導(dǎo)電層22為由鎳金屬陶瓷形成的電極導(dǎo)電層,例如像ni-ysz(摻雜在氧化鋯中的氧化釔為3-8摩爾%)、ni-scsz(氧化鈧摻雜為4-10摩爾%,優(yōu)選用于相穩(wěn)定性的第二摻雜為10摩爾%氧化鈧-zro2)和/或ni摻雜的氧化鈰(例如gd或sm摻雜)、摻雜的亞鉻酸鑭(例如ca摻雜在a位和zn摻雜在b位)、摻雜的鈦酸鍶(例如la摻雜在a位和mn摻雜在b位)和/或la1-xsrxmnycr1-yo3。另外,認(rèn)為可使用用于陽極導(dǎo)電層22的其它材料,例如部分或全部基于貴金屬的金屬陶瓷。在所述金屬陶瓷中的貴金屬可包括,例如,pt、pd、au、ag和/或它們的合金。所述陶瓷相可包括,例如,無活性不導(dǎo)電相,包括例如ysz、scsz和/或一種或多種其它無活性相,例如其具有期望的熱膨脹系數(shù)(cte)以控制所述層的cte來匹配基底和電解質(zhì)的cte。在一些實(shí)施方案中,所述陶瓷相可包括al2o3和/或尖晶石,例如nial2o4、mgal2o4、mgcr2o4、nicr2o4。在其它實(shí)施方案中,所述陶瓷相可為導(dǎo)電的,例如,摻雜的亞鉻酸鑭、摻雜的鈦酸鍶和/或lasrmncro的一種或多種形式。
陽極導(dǎo)電層材料的一個實(shí)例為76.5%pd、8.5%ni、15%3ysz。
在本實(shí)施方案中,陽極24可由以下形成:xnio-(100-x)ysz(x為55-75的重量比率)、ynio-(100-y)scsz(y為55-75的重量比率)、nio-氧化釓穩(wěn)定的氧化鈰(例如55重量%nio-45重量%gdc)和/或nio氧化釤穩(wěn)定的氧化鈰,但是在不片離本發(fā)明的范圍下可使用其它材料。例如,或者認(rèn)為陽極層24可由摻雜的鈦酸鍶和la1-xsrxmnycr1-yo3(例如la0.75sr0.25mn0.5cr0.5o3)制成。
本實(shí)施方案的電解質(zhì)層26,例如,電解質(zhì)子層26a和/或電解質(zhì)子層26b,可由陶瓷材料制造。在一種形式中,可使用傳導(dǎo)質(zhì)子和/或氧離子的陶瓷。在一種形式中,電解質(zhì)層26由ysz,例如3ysz和/或8ysz形成。在其它實(shí)施方案中,電解質(zhì)層26可由scsz,例如4scsz、6scsz和/或10scsz形成,作為ysz的補(bǔ)充或替代。在其它實(shí)施方案中,可使用其它材料。例如,或者認(rèn)為電解質(zhì)層26可由摻雜的氧化鈰和/或摻雜的鎵酸鑭制造。在任何情況下,電解質(zhì)層26對用于燃料電池10的流體(例如作為燃料的合成氣或純氫,以及例如作為氧化劑的空氣或o2)經(jīng)過其中的擴(kuò)散是基本不滲透的,但允許氧離子或質(zhì)子的擴(kuò)散。
陰極層28可由以下至少之一形成:lsm(la1-xsrxmno3,x=0.1-0.3)、la1-xsrxfeo3(例如x=0.3)、la1-xsrxcoyfe1-yo3(例如la0.6sr0.4co0.2fe0.8o3)和/或pr1-xsrxmno3(例如pr0.8sr0.2mno3),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它材料。例如,或者認(rèn)為可使用ruddlesden-popper鎳酸鹽和la1-xcaxmno3(例如la0.8ca0.2mno3)材料。
陰極導(dǎo)電層30為電極導(dǎo)電層,其由導(dǎo)電陶瓷形成,例如以下至少之一:lanixfe1-xo3(例如lani0.6fe0.4o3)、la1-xsrxmno3(例如la0.75sr0.25mno3)、摻雜的亞鉻酸鑭(例如la1-xcaxcro3-δ,x=0.15-0.3)和/或pr1-xsrxcoo3,例如pr0.8sr0.2coo3。在其它實(shí)施方案中,陰極導(dǎo)電層30可由其它材料形成,例如貴金屬金屬陶瓷,但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它材料。在貴金屬金屬陶瓷中的貴金屬可包括例如pt、pd、au、ag和/或它們的合金。陶瓷相可包括例如ysz、scsz和al2o3,或其它陶瓷材料。
陰極導(dǎo)電層材料的一個實(shí)例為80重量%pd-20重量%lsm。
在圖2的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖2的具體實(shí)施方案以及在圖2中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
在本實(shí)施方案中,陽極導(dǎo)電層22直接印刷在基底14上,作為電解質(zhì)子層26a的一部分。陽極層24印刷在陽極導(dǎo)電層22上。電解質(zhì)層26的部分印刷在陽極層24上,且電解質(zhì)層26的部分印刷在陽極導(dǎo)電層22和基底14上。陰極層28印刷在電解質(zhì)層26的上方。陰極導(dǎo)電層30的部分印刷在陰極層28和電解質(zhì)層26上。陰極層28在方向32上通過電解質(zhì)層26的局部厚度與陽極層24間隔分開。
陽極層24包括陽極間隙34,其在方向36上延伸。陰極層28包括陰極間隙38,其也在方向36上延伸。在本實(shí)施方案中,方向36基本垂直于方向32,但是本發(fā)明不如此受限。間隙34將陽極層24分隔成多個單獨(dú)的陽極40,每個電化學(xué)電池12用一個。間隙38將陰極層28分隔成相應(yīng)的多個陰極42。每個陽極40和相應(yīng)的陰極42在方向32上相互間隔分開,與布置于它們之間的電解質(zhì)層26的部分連接,形成電化學(xué)電池12。
類似地,陽極導(dǎo)電層22和陰極導(dǎo)電層30具有相應(yīng)的間隙44和46,其將陽極導(dǎo)電層22和陰極導(dǎo)電層30分隔成多個相應(yīng)的陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50。術(shù)語“陽極導(dǎo)電層”和“陽極導(dǎo)體膜”可相互交換使用,因?yàn)楹笳哂汕罢叩囊粋€或多個層形成;而術(shù)語“陰極導(dǎo)電層”和“陰極導(dǎo)體膜”可相互交換使用,因?yàn)楹笳哂汕罢叩囊粋€或多個層形成。
在本實(shí)施方案中,陽極導(dǎo)電層22具有約5-15微米的厚度(即,在方向32上測量),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它值。例如,認(rèn)為在其它實(shí)施方案中,陽極導(dǎo)電層可具有5-50微米范圍內(nèi)的厚度。在其它實(shí)施方案中,可使用不同的厚度,取決于具體的材料和應(yīng)用。
類似地,陽極層24具有約5-20微米的厚度(即,在方向32上測量),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它值。例如,認(rèn)為在其它實(shí)施方案中,陽極層可具有5-40微米范圍內(nèi)的厚度。在其它實(shí)施方案中,可使用不同的厚度,取決于具體的陽極材料和應(yīng)用。
本實(shí)施方案的電解質(zhì)層26,包括電解質(zhì)子層26a和電解質(zhì)子層26b兩者,具有約5-15微米的厚度,其中單獨(dú)的子層厚度最小約為5微米,但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它厚度值。例如,認(rèn)為在其它實(shí)施方案中,電解質(zhì)層可具有5-40微米范圍內(nèi)的厚度。在其它實(shí)施方案中,可使用不同的厚度,取決于具體的材料和應(yīng)用。
陰極層28具有約10-20微米的厚度(即,在方向32上測量),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它值。例如,認(rèn)為在其它實(shí)施方案中,陰極層可具有10-50微米范圍內(nèi)的厚度。在其它實(shí)施方案中,可使用不同的厚度,取決于具體的陰極材料和應(yīng)用。
陰極導(dǎo)電層30具有約5-100微米的厚度(即,在方向32上測量),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它值。例如,認(rèn)為在其它實(shí)施方案中,陰極導(dǎo)電層可具有小于或大于5-100微米范圍的厚度。在其它實(shí)施方案中,可使用不同的厚度,取決于具體的陰極導(dǎo)電層材料和應(yīng)用。
在每個電化學(xué)電池12中,陽極導(dǎo)電層22使自由電子傳導(dǎo)離開陽極24,并經(jīng)由互連體16將電子傳導(dǎo)至陰極導(dǎo)電層30。陰極導(dǎo)電層30將電子傳導(dǎo)至陰極28。
互連體16嵌入在電解質(zhì)層26內(nèi),并與陽極導(dǎo)電層22電偶聯(lián),并在方向32上延伸,從陽極導(dǎo)電層22經(jīng)過電解質(zhì)子層26a到電解質(zhì)子層26b,然后在方向36上從一個電化學(xué)電池12到下一個相鄰的電化學(xué)電池12,然后在方向32上再一次到陰極導(dǎo)電層30,互連體16與陰極導(dǎo)電層30電偶聯(lián)。特別地,互連體16的至少一部分嵌入電解質(zhì)層26的延伸部分內(nèi),其中電解質(zhì)層26的延伸部分為電解質(zhì)層26的一部分,該部分延伸到陽極40和陰極42以外(例如在方向32上),且不夾在陽極40和陰極42之間。
參考圖3,更加詳細(xì)地描述了互連體16的非限制性實(shí)例的一些方面。互連體16包括不貫通主要導(dǎo)體52和兩個不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體(via))54、56。不貫通主要導(dǎo)體52夾在電解質(zhì)子層26a和電解質(zhì)子層26b之間,并由主體58形成,主體58在盲端60和與端60相對的盲端62之間延伸。不貫通主要導(dǎo)體52限定了嵌入電解質(zhì)層26內(nèi)并沿著方向36取向的傳導(dǎo)路徑,即,用以在與方向36基本平行的方向上傳導(dǎo)電子流。不貫通輔助導(dǎo)體54具有盲端64,且不貫通輔助導(dǎo)體56具有盲端66。不貫通輔助導(dǎo)體54和56在方向32上取向。本文使用的術(shù)語“不貫通”涉及以下導(dǎo)體:在所述導(dǎo)體的取向方向上不直接延伸通過電解質(zhì)層26,即,以“盲孔”的方式終止在結(jié)構(gòu)內(nèi),與通過結(jié)構(gòu)的“通孔”相反。更準(zhǔn)確地說,盲端面向電解質(zhì)層26的部分。例如,導(dǎo)體54的端64面向電解質(zhì)子層26b的部分68,而且不能“看”通電解質(zhì)子層26b。類似地,導(dǎo)體56的端66面向電解質(zhì)子層26a的部分70,而且不能“看”通電解質(zhì)子層26a。同樣地,主體58的端60和62分別面向部分72和74,而且不能“看”通電解質(zhì)子層26a。
在圖3的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖3的具體實(shí)施方案以及如圖3中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。應(yīng)理解圖3不按比例;例如,為了說明清楚的目的放大垂直尺寸。
在本實(shí)施方案中,不貫通主要導(dǎo)體52為由絲網(wǎng)印刷方法產(chǎn)生的導(dǎo)電膜,其嵌入電解質(zhì)層26內(nèi),夾在電解質(zhì)子層26a和26b之間。陽極層24沿著第一平面取向,陰極層28沿著與第一平面基本平行的第二平面取向,電解質(zhì)層26沿著與第一平面基本平行的第三平面取向,且導(dǎo)電膜形成的不貫通主要導(dǎo)體52在與第一平面基本平行的方向上延伸。
在一種形式中,不貫通主要導(dǎo)體52的材料可為貴金屬金屬陶瓷或?qū)щ娞沾?。在其它?shí)施方案中,可使用其它材料作為貴金屬金屬陶瓷或?qū)щ娞沾傻难a(bǔ)充或替代,例如貴金屬,例如ag、pd、au和/或pt,但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用其它材料。在不同實(shí)施方案中,預(yù)期可使用許多材料的一種或多種,包括貴金屬合金,例如ag-pd、ag-au、ag-pt、au-pd、au-pt、pt-pd、ag-au-pd、ag-au-pt和ag-au-pd-pt,由以下組成的金屬陶瓷:貴金屬或合金、ni金屬和/或ni合金和惰性陶瓷相,例如氧化鋁;或具有不會產(chǎn)生顯著的寄生電流的最低離子傳導(dǎo)率的陶瓷相,例如ysz、scsz;和/或?qū)щ娞沾桑缫韵轮辽僦唬簂nf(lanixfe1-xo3)、lsm(la1-xsrxmno3)、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)和/或其它摻雜的亞鉻酸鑭;和導(dǎo)電陶瓷,例如lnf(lanixfe1-xo3)(像lani0.6fe0.4o3)、lsm(la1-xsrxmno3)(例如la0.75sr0.25mno3)、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)(像la0.75sr0.25cr0.5mn0.5o3)和其它摻雜的亞鉻酸鑭。在其它實(shí)施方案中,預(yù)期不貫通主要導(dǎo)體52可由ni金屬金屬陶瓷和/或ni合金金屬陶瓷形成,作為上述材料的補(bǔ)充或替代。ni金屬金屬陶瓷和/或ni合金金屬陶瓷可具有一個或多個陶瓷相,例如且不受限制地,陶瓷相為ysz、氧化鋁、scsz、摻雜的氧化鈰和/或tio2。在不同實(shí)施方案中,不貫通主要導(dǎo)體52可由上述關(guān)于互連體16的材料形成。
用于不貫通主要導(dǎo)體52的材料的一個實(shí)例為y(pdxpt1-x)-(1-y)ysz。其中x為0-1的重量比率。為了降低成本,x優(yōu)選為0.5-1。為了較好的性能和較高的系統(tǒng)效率,x優(yōu)選為0-0.5。因?yàn)闅湓趐d中具有較高的通量。y為0.35-0.80體積比率,優(yōu)選y為0.4-0.6。
用于不貫通主要導(dǎo)體52的材料的另一個實(shí)例為x%pd-y%ni-(100-x-y)%ysz,其中x=70-80,y=5-10。
每一個不貫通輔助導(dǎo)體54和56可由與主要導(dǎo)體52相同或不同的材料形成。在一種形式中,不貫通輔助導(dǎo)體54形成于不貫通主要導(dǎo)體52處理期間,且由與不貫通主要導(dǎo)體52相同的材料形成,然而不貫通輔助導(dǎo)體56在與陰極導(dǎo)電層30相同的處理步驟形成,且由與陰極導(dǎo)電層30相同的材料形成。然而,在其它實(shí)施方案中,在不偏離本發(fā)明的范圍下,不貫通主要導(dǎo)體52、不貫通輔助導(dǎo)體54和不貫通輔助導(dǎo)體56可由其它材料的組合制成。
用于不貫通輔助導(dǎo)體54和不貫通輔助導(dǎo)體56的材料可隨具體的應(yīng)用變化。例如,對于一些材料組合,在電池制造或電池測試期間,在互連體16與陽極導(dǎo)電層22和/或陰極導(dǎo)電層30的界面上可發(fā)生物質(zhì)遷移,這可導(dǎo)致界面處增加的電阻和在燃料電池運(yùn)行期間更高的電池劣化。物質(zhì)可從陽極導(dǎo)電層22和/或陰極導(dǎo)電層30遷移至主要導(dǎo)體52內(nèi),和/或物質(zhì)可從主要導(dǎo)體52遷移至陽極導(dǎo)電層22和/或陰極導(dǎo)電層30內(nèi),取決于主要導(dǎo)體52、陽極導(dǎo)電層22和陰極導(dǎo)電層30的組成。為了減少在互連體/導(dǎo)電層界面的物質(zhì)遷移,不貫通輔助導(dǎo)體54和不貫通輔助導(dǎo)體56的一個或兩者可由在主要導(dǎo)體52與陽極導(dǎo)電層22(陽極導(dǎo)體膜48)和/或陰極導(dǎo)電層30(陰極導(dǎo)體膜50)中相應(yīng)的一個或兩者之間產(chǎn)生導(dǎo)電化學(xué)屏障層的材料形成。該化學(xué)屏障可消除或減少在燃料電池制造與運(yùn)行期間的物質(zhì)遷移。
在互連體16和陽極導(dǎo)電層22界面的輔助導(dǎo)體54的材料,其可用于形成化學(xué)屏障,可包括但不限于ni金屬陶瓷、ni-貴金屬金屬陶瓷和貴金屬可為ag、au、pd、pt或它們的合金,在金屬陶瓷中的陶瓷相可為以下至少之一:ysz(氧化鋯中的氧化釔摻雜為3-5摩爾%)、scsz(氧化鋯中的氧化鈧摻雜為4-6摩爾%)、摻雜的氧化鈰(例如gdc或sdc)、氧化鋁和tio2,或?qū)щ娞沾?,例如摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔、la1-xsrxcr1-ymnyo3(x=0.15-0.35,y=0.25-0.5)和其它摻雜的亞鉻酸鑭。
輔助導(dǎo)體54的一個實(shí)例為50體積%(50pd50pt)-50體積%3ysz。
輔助導(dǎo)體54的另一個實(shí)例為15%pd、19%nio、66%ntz,其中ntz為73.6重量%nio、20.0%tio2、6.4%3ysz。
在互連體16和陰極導(dǎo)電層30界面的輔助導(dǎo)體56的材料,其可用于形成化學(xué)屏障,可包括但不限于具有貴金屬的貴金屬陶瓷,所述貴金屬為以下至少之一:ag、au、pd、pt或其合金,其中陶瓷相可為以下至少之一:ysz(氧化釔摻雜優(yōu)選為3-5摩爾%)、scsz(氧化鈧摻雜優(yōu)選為4-6摩爾%)、lnf(lanixfe1-xo3,x=0.6)、lsm(la1-xsrxmno3,x=0.1-0.3)、摻雜的亞鉻酸釔(例如y0.8ca0.2cro3)、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3),x=0.15-0.35,y=0.5-0.75)和其它摻雜的亞鉻酸鑭(例如la0.7ca0.3cro3)或?qū)щ娞沾?,例如以下至少之一:lnf(lanixfe1-xo3)、lsm(la1-xsrxmno3)、ruddlesden-popper鎳酸鹽、lsf(例如la0.8sr0.2feo3)、lscf(la0.6sr0.4co0.2fe0.8o3)、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)、lcm(例如la0.8ca0.2mno3)、摻雜的亞鉻酸釔和其它摻雜的亞鉻酸鑭。
輔助導(dǎo)體56的一個實(shí)例為50體積%(50pd50pt)-50體積%3ysz。
輔助導(dǎo)體56的另一個實(shí)例為15%pd、19%nio、66%ntz,其中ntz為73.6重量%nio、20.0%tio2、6.4%3ysz。
在本實(shí)施方案中,輔助導(dǎo)體54具有約0.4mm的寬度76(即,在方向36上),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用更大或者更小的寬度。類似地,輔助導(dǎo)體56具有約0.4mm的寬度78(即,在方向36上),但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用更大或者更小的寬度。主要導(dǎo)體52在方向36上具有的長度對于可通過互連體16擴(kuò)散(例如由于燒結(jié)的多孔結(jié)構(gòu)、微裂縫、空隙和/或在處理期間引入到互連體16中的其它缺陷)的任何氫限定了最小擴(kuò)散距離80。在本實(shí)施方案中,擴(kuò)散距離80為0.6mm,但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用更大或更小的寬度。主要導(dǎo)體52的膜厚度82為約5-15微米(即,在方向32測量)?;ミB體16,在方向32的總高度84,為約10-25微米,其通常與電解質(zhì)層26的厚度相對應(yīng)。
對于氫擴(kuò)散經(jīng)過互連體16的總擴(kuò)散距離可包括輔助導(dǎo)體54和輔助導(dǎo)體56在方向32上的高度,其可由從總高度84減去主要導(dǎo)體52的膜厚度82給出,得到約10微米。因此擴(kuò)散距離主要通過擴(kuò)散距離80控制,例如,因?yàn)檩o助導(dǎo)體54和56的高度僅代表總擴(kuò)散距離的小部分。
參考圖4a和4b,分別描繪了互連體16的連續(xù)的“條”結(jié)構(gòu)的平面圖和互連體16的“連通體”結(jié)構(gòu)的平面圖。術(shù)語“條”是指單個長導(dǎo)體形式的結(jié)構(gòu),其寬度與長度相比相對窄。在條結(jié)構(gòu)中,主要導(dǎo)體采用連續(xù)條52a的形式,在方向86上延伸,方向86在本實(shí)施方案中基本垂直于方向32和36兩者,和在方向86上近似沿電化學(xué)電池12的長度延伸。在圖4a和4b的描繪中,方向32延伸入并延伸出附圖的平面,因此由在圓圈內(nèi)的“x”表示。術(shù)語“連通體”是指經(jīng)過與電組件連接的材料的相對小的導(dǎo)電路徑。在圖4b的描繪中,主要導(dǎo)體采用多個連通體52b的形式,例如,每個在方向86上具有僅約0.4mm的寬度,但是在不偏離本發(fā)明的范圍下可使用更大或者更小的寬度。
在圖4a和4b的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖4a和4b的具體實(shí)施方案和在圖4a和4b中說明以及本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
再次參考圖3,連同圖4a和4b,互連體16的最小擴(kuò)散面積通過主要導(dǎo)體52的擴(kuò)散面積控制,其用作限制流體擴(kuò)散的擴(kuò)散流動孔。例如,如果,由于任何原因,主要導(dǎo)體52不是非多孔的,流體(例如在液體和/或氣態(tài)形式的氧化劑和燃料)可通過互連體16擴(kuò)散。這種擴(kuò)散受到控制,部分地由膜厚度82控制。在“條”結(jié)構(gòu)中,擴(kuò)散面積由在方向86上的連續(xù)條52的寬度乘以膜厚度82給出,而在“連通體”結(jié)構(gòu)中,擴(kuò)散面積由每個連通體52b在方向86上的寬度乘以膜厚度82乘以連通體52b的數(shù)量給出。
盡管可使用僅在方向32上從陽極導(dǎo)體膜48延伸至陰極導(dǎo)體膜50(假設(shè)陰極導(dǎo)體膜50在方向36上位于陽極導(dǎo)體膜48上方)的互連體,然而這種方案將導(dǎo)致比本發(fā)明使用的互連體更高的泄漏。
例如,參考圖5,描繪了互連體88的非限制性實(shí)例的一些方面,其中互連體88形式為通過電解質(zhì)層90的連通體,其明顯未嵌入電解質(zhì)層90內(nèi)或夾在電解質(zhì)層90的子層之間,且不包括任何不貫通導(dǎo)體?;ミB體88將電能從陽極導(dǎo)體92轉(zhuǎn)移到陰極導(dǎo)體94。為了對比目的,互連體88在方向32上的長度96,其與電解質(zhì)層90的厚度相對應(yīng),假定為10-15微米,例如類似于互連體16,而且互連體88的寬度(例如在電解質(zhì)96內(nèi)將印刷互連體88在其中的開口槽的寬度)在方向36上假定為使用現(xiàn)有工業(yè)技術(shù)在方向36上的最小可印刷連通體尺寸98,其為約0.25mm。互連體88在方向86上的長度假定為0.4mm。因此,對于互連體88,一個連通體的擴(kuò)散流動面積為約0.25mm乘以0.4mm,其等于0.1mm2。極限尺寸為最小0.25mm的絲網(wǎng)印刷的連通體尺寸98。
然而,對于本發(fā)明,假設(shè)連通體52b(圖4b)在方向86上具有0.4mm的相同長度,一個連通體的擴(kuò)散流動面積,0.4mm乘以方向32上的膜厚度0.010mm(10微米),等于.004mm2,這是互連體88的流動面積的僅4%。因此,通過使用使限制最小擴(kuò)散流動面積的最小尺寸減少的幾何結(jié)構(gòu),可減小互連體的擴(kuò)散流動面積,從而潛在地減少經(jīng)過互連體的氧化劑和/或燃料擴(kuò)散,例如,在互連體不是完全非多孔(例如,諸如,由于方法限制和/或制造缺陷)或互連體為混合的離子和電子導(dǎo)體的情況下。
此外,在互連體88內(nèi)的擴(kuò)散距離與互連體88的厚度96相對應(yīng),其在已描述的實(shí)例中也是電解質(zhì)層90的厚度,即10-15微米。
相反地,不論形式為連續(xù)條52a或連通體52b,本發(fā)明的不貫通主要連接體52的擴(kuò)散距離為擴(kuò)散距離80,其為0.6mm,且其為互連體88的擴(kuò)散距離的40-60倍(0.6mm除以10-15微米),其為電解質(zhì)厚度的許多倍。因此,通過使用其中在一個方向上的擴(kuò)散距離延伸不受限于電解質(zhì)的厚度的幾何結(jié)構(gòu),互連體的擴(kuò)散距離可基本上增加,從而潛在地減少經(jīng)過互連體的氧化劑和/或燃料擴(kuò)散。
通常,經(jīng)過由給定材料和微結(jié)構(gòu)制成的互連體的燃料和/或空氣的流量取決于流動面積和流動距離。取決于所用互連體的具體尺寸,本發(fā)明的一些實(shí)施方案可將經(jīng)過互連體的燃料和/或空氣流量減少102-104的量級,例如,如果連接體不是非多孔的。
例如,與處理相關(guān)的缺陷例如燒結(jié)多孔結(jié)構(gòu)、微裂縫和空隙通常為從亞微米到幾微米的尺寸(空隙)或從幾微米到10微米(微裂縫)。對于僅10-15微米的擴(kuò)散距離,缺陷的存在可提供經(jīng)過互連體的直接流動路徑,或至少使擴(kuò)散距離減少顯著的百分?jǐn)?shù)。例如,假定設(shè)計(jì)擴(kuò)散距離為10微米。10微米缺陷的存在,將出現(xiàn)對于氫和/或氧化劑流的直接流動路徑,因?yàn)檫@種缺陷將打開經(jīng)過互連體的直接路徑(注意陽極/導(dǎo)電層和陰極/導(dǎo)電層有意地為多孔的)。甚至假定設(shè)計(jì)擴(kuò)散距離為15微米,在10微米缺陷的存在下,擴(kuò)散距離將減少67%,留下僅5微米的凈擴(kuò)散距離。
另一方面,在本發(fā)明的互連體16中,10微米的缺陷將對主要導(dǎo)體52的0.6mm設(shè)計(jì)擴(kuò)散距離僅具有可忽略的影響,即,將0.6mm設(shè)計(jì)擴(kuò)散距離減少至0.59mm,其為由缺陷存在引起的相對無關(guān)緊要的減少。
參考圖6a和6b,描繪了本發(fā)明的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面,其具有形式為在方向86上延伸的連通體52c的不貫通主要導(dǎo)體。在圖6a的描繪中,方向32延伸入并延伸出附圖的平面,因此通過圓圈內(nèi)的“x”表示。在圖6b的描繪中,方向36延伸入并延伸出附圖的平面,因此通過圓圈內(nèi)的“x”表示。連通體52c類似于連通體52b,除了其在方向86而不是方向36上延伸,例如,如在方向86上取向的擴(kuò)散距離80所說明。應(yīng)理解盡管圖6a和6b僅描繪了單一連通體52c,但本發(fā)明的實(shí)施方案可包括沿著方向86延伸的多個這種連通體。
在圖6a和6b中電子流的方向通過三維的流動路徑線路100說明。電子在方向36上流動經(jīng)過陽極導(dǎo)體膜48到輔助導(dǎo)體54,然后在方向32上流動經(jīng)過輔助導(dǎo)體54到連通體52c。然后電子在方向86上流動經(jīng)過連通體52c到輔助導(dǎo)體56,然后在方向32上流動經(jīng)過輔助導(dǎo)體56進(jìn)入陰極導(dǎo)體膜50,在其后,電子在方向36上流動經(jīng)過陰極導(dǎo)體膜50,例如,至下一個電化學(xué)電池。
在圖6a和6b的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖6a和6b的具體實(shí)施方案和在圖6a和6b中說明以及本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
參考圖7,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)210的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)210包括布置于基底214上的多個電化學(xué)電池212,每個電化學(xué)電池212具有形式為陶瓷密封102的密封。燃料電池系統(tǒng)210還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底214。在圖7的實(shí)施方案中,互連體16的輔助導(dǎo)體56由與陰極導(dǎo)體膜50相同的材料形成,而互連體16的輔助導(dǎo)體54由與陽極導(dǎo)體膜48相同的材料形成。互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52由與上述關(guān)于圖2的實(shí)施方案中的互連體16相同的材料形成。在其它實(shí)施方案中,例如,輔助導(dǎo)體54和/或輔助導(dǎo)體56可由與不貫通主要導(dǎo)體52相同的材料形成?;蚩捎刹煌牟牧闲纬?。在一種形式中,不貫通主要導(dǎo)體52為連續(xù)條的形式,例如在圖4a中描繪的連續(xù)條52。在另一種形式中,不貫通主要導(dǎo)體52為多個連通體的形式,例如在圖4b中的連通體52b。在其它實(shí)施方案中,不貫通主要導(dǎo)體52可采用本文未明確闡述的其它形式。
在一種形式中,陶瓷密封102應(yīng)用在多孔基底214上,且水平放置(在圖7的透視圖中)在一個電化學(xué)電池212的陽極導(dǎo)體膜48和相鄰的電化學(xué)電池212的輔助導(dǎo)體54之間。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可位于其它方向和位置。陶瓷密封102具有約5-30微米的厚度(即,在方向32上測量),但在其它實(shí)施方案中可使用其它厚度值。在一種形式中,陶瓷密封102不透過氣體和液體,例如電化學(xué)電池212使用的燃料和氧化劑,并將其配置用于阻止氣體和液體從基底214在應(yīng)用陶瓷密封102的那些區(qū)域泄漏。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可基本上不透過氣體和液體,且可將其配置用于減少氣體和液體從基底214上在應(yīng)用陶瓷密封102的那些區(qū)域泄漏,例如,相對于沒有使用陶瓷密封的其它配置。將陶瓷密封102配置用于在基底214和布置于陶瓷密封102的與基底214相對側(cè)的燃料電池組件之間提供重要的“氣密”密封。
在一種形式中,將陶瓷密封102放置用以阻止或減少氣體和液體從基底214泄漏到互連體16中。在一種形式中,陶瓷密封102在方向36上延伸,并垂直地(方向32)放置在底部的多孔基底214和頂部的互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52以及電解質(zhì)26之間,從而阻止氣體和液體泄漏到不貫通主要導(dǎo)體52(和電解質(zhì)26)陶瓷密封102交疊的部分內(nèi)。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可布置于其它適合的位置,作為圖7說明的位置的補(bǔ)充或替代。將不貫通主要導(dǎo)體52嵌入到底部的陶瓷密封102的一部分和頂部的延伸的電解質(zhì)26的一部分之間。在圖7的實(shí)施方案中的擴(kuò)散距離主要通過互連體16與陶瓷密封102和電解質(zhì)26兩者在方向36上交疊的長度所限定。在一種形式中,交疊為0.3-0.6mm,但在其它實(shí)施方案中,可使用其它值。互連體16延伸至活性電化學(xué)電池212面積內(nèi)。在一些實(shí)施方案中,在圖7說明的結(jié)構(gòu)的主要互連體面積可小于其它設(shè)計(jì),其可提高在基底214上的總活性電池面積,這可提高燃料電池系統(tǒng)210的效率。
陶瓷密封102由陶瓷材料形成。在一種形式中,用于形成陶瓷密封102的陶瓷材料為氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯,例如3ysz。在另一種形式中,用于形成陶瓷密封102的材料為氧化鈧穩(wěn)定的氧化鋯,例如4scsz。在另一種形式中,用于形成陶瓷密封102的材料為氧化鋁。在另一種形式中,用于形成陶瓷密封102的材料為非導(dǎo)電性燒綠石材料,例如la2zr2o7。其它實(shí)施方案可使用其它陶瓷,例如,取決于多種因素,例如與每個電化學(xué)電池212和基底214的相鄰部分的材料的相容性,被燃料電池系統(tǒng)210使用的燃料和氧化劑,和燃料電池系統(tǒng)210的局部瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)操作溫度。其它實(shí)施方案可使用不同于陶瓷的材料。
在圖7的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖7的具體實(shí)施方案以及在圖7中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
參考圖8,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)310的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)310包括布置在基底314上的多個電化學(xué)電池312,每個電化學(xué)電池312包括陶瓷密封102。燃料電池系統(tǒng)310還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底314。在圖8的實(shí)施方案中,互連體16主要由陽極導(dǎo)體膜48的材料形成,因此,在圖8的實(shí)施方案中不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54可認(rèn)為是陽極導(dǎo)體膜48的延伸。例如,不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54描述為由陽極導(dǎo)體膜48的材料形成,而輔助導(dǎo)體56由以上闡述用于圖2實(shí)施方案中互連體16的材料形成。在一種形式中,不貫通主要導(dǎo)體52為連續(xù)條的形式,例如,在圖4a中描繪的連續(xù)條52a。在另一種形式中,不貫通主要導(dǎo)體52為多個連通體的形式,例如在圖4中的連通體52b。在其它實(shí)施方案中,不貫通主要導(dǎo)體52可采用本文未明確闡述的其它形式。
陶瓷密封102放置用以阻止或減少氣體和液體從基底314到互連體16內(nèi)的泄漏。在一種形式中,陶瓷密封102垂直地(方向32)放置在底部的多孔基底314和頂部的不貫通主要導(dǎo)體52和電解質(zhì)26之間,從而阻止氣體和液體泄漏到不貫通主要導(dǎo)體52與陶瓷密封102交疊的部分內(nèi)。不貫通主要導(dǎo)體52嵌入在底部的陶瓷密封102的一部分和頂部的延伸的電解質(zhì)26之間。在圖8的實(shí)施方案中擴(kuò)散距離主要由互連體16在方向36上與陶瓷密封102和電解質(zhì)26兩者交疊的長度所限定。在一種形式中,交疊為0.3-0.6mm,但在其它實(shí)施方案中,可使用其它值。
因?yàn)樘沾擅芊?02阻止氣體和液體進(jìn)入到電化學(xué)電池312內(nèi),所以互連體16不需要像其它不包括密封(例如陶瓷密封102)的設(shè)計(jì)那樣致密(以阻止或減少泄漏)。在這些設(shè)計(jì)中,互連體16可由用于形成陽極導(dǎo)體層48和/或陰極導(dǎo)體層50的材料形成。例如,參考圖9,描繪了一個實(shí)施方案,其中互連體16完全由用于形成陽極導(dǎo)體層48和陰極導(dǎo)體層50的材料形成。圖9示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)410的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)410包括布置在基底414上的多個電化學(xué)電池412,每個電化學(xué)電池412包括陶瓷密封102。燃料電池系統(tǒng)410還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50。基底14的描述等價適用于基底414。在圖9的實(shí)施方案中,不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54由用于形成陽極導(dǎo)體膜48的相同材料形成,并以用于形成陽極導(dǎo)體膜48的相同處理步驟形成。因此,在圖9的實(shí)施方案中,不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54可認(rèn)為是陽極導(dǎo)體膜48的延伸。類似地,在圖9的實(shí)施方案中,輔助導(dǎo)體56由用于形成陰極導(dǎo)體膜50的相同材料形成,并以用于形成陰極導(dǎo)體膜50的相同處理步驟形成。因此,在圖9的實(shí)施方案中,輔助導(dǎo)體56可認(rèn)為是陰極導(dǎo)體膜50的延伸。
在圖8和9的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖8和9的具體實(shí)施方案以及在圖8和9中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
概要地參考圖10-15,本發(fā)明人已經(jīng)確定了互連體和相鄰的組件(例如,陽極和/或陽極導(dǎo)體膜和/或陰極和/或陰極導(dǎo)體膜)之間的物質(zhì)擴(kuò)散可不利地影響某些燃料電池系統(tǒng)的性能。因此,本發(fā)明的一些實(shí)施方案包括導(dǎo)電化學(xué)屏障(例如,如上討論的,和/或以下對于圖10-15討論的化學(xué)屏障104)以阻止或減少這種物質(zhì)擴(kuò)散。在多個實(shí)施方案中,化學(xué)屏障104可配置用于阻止或減少以下界面上的物質(zhì)遷移或擴(kuò)散:互連體與陽極之間、以及和/或互連體與陽極導(dǎo)體膜之間、和/或互連體與陰極之間、以及和/或互連體與陰極導(dǎo)體膜之間,這可改善互連體的長期耐用性。例如,無化學(xué)屏障時,物質(zhì)遷移(擴(kuò)散)可發(fā)生在由貴金屬金屬陶瓷形成的互連體與陽極導(dǎo)體膜和/或由ni基金屬陶瓷形成的陽極之間的界面上。物質(zhì)遷移可在兩個方向上均發(fā)生,例如,從陽極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜和/或陽極遷移到互連體的ni,和從互連體遷移到導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜和/或陽極的貴金屬。物質(zhì)遷移可導(dǎo)致在互連體與陽極導(dǎo)體膜和/或陽極之間的界面之處或附近增加的孔隙率,并可導(dǎo)致在界面上一個或多個非導(dǎo)電或低導(dǎo)電相的富集,產(chǎn)生較高的面積比電阻(asr),并因此導(dǎo)致降低的燃料電池性能。在互連體與陰極之間和/或互連體與陰極導(dǎo)體膜之間的物質(zhì)遷移可此外或備選地導(dǎo)致對燃料電池性能的有害影響。
因此,一些實(shí)施方案使用化學(xué)屏障,例如,化學(xué)屏障104,其配置用于阻止或減少在互連體與相鄰導(dǎo)電組件(例如一個或多個陽極、陽極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜、陰極和/或陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜)之間界面上的物質(zhì)遷移或擴(kuò)散,并因此阻止或減少物質(zhì)遷移(擴(kuò)散),否則其可導(dǎo)致有害影響,例如,在界面上形成多孔結(jié)構(gòu)或一個或多個非導(dǎo)電或低導(dǎo)電相的富集。化學(xué)屏障104可由兩種類型材料的一種或兩種形成:金屬陶瓷和/或?qū)щ娞沾?。對于金屬陶瓷,陶瓷相可為一種或多種惰性填料;具有低離子傳導(dǎo)率的陶瓷,例如ysz;和電子導(dǎo)體。在多個實(shí)施方案中,例如對于陽極側(cè)(例如,為了用于與陽極和/或陽極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜鄰接),化學(xué)屏障104可由一種或多種材料形成,包括而不限于ni金屬陶瓷或ni-貴金屬金屬陶瓷。貴金屬相可為,例如且不限于ag、au、pd、pt中的一種或多種,或ag、au、pd和/或pt的合金中的一種或多種。在金屬陶瓷中的陶瓷相可為,例如且不限于以下的至少一種:ysz(例如3ysz)、scsz(例如4scsz)、摻雜的氧化鈰(例如gd0.1ce0.9o2)、srzro3、組合物(mre)2zr2o7的燒綠石(其中mre=一種或多種稀土陽離子,例如且不限于la、pr、nd、gd、sm、ho、er和/或yb),例如且不限于la2zr2o7和pr2zr2o7、氧化鋁和tio2,或一種或多種導(dǎo)電陶瓷,例如摻雜的氧化鈰(由于薄膜,在較低的氧分壓下較高的導(dǎo)電率,以提供足夠低的asr)、摻雜的鈦酸鍶、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3,x=0.15-0.35,y=0.25-0.5)和/或其它摻雜的亞鉻酸鑭和摻雜的氧化釔亞鉻酸鹽。在多個實(shí)施方案中,例如,對于陰極側(cè)(例如,用于與陰極和/或陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜鄰接),化學(xué)屏障104可由包括而不限于貴金屬金屬陶瓷的一種或多種材料形成。貴金屬相可為,例如且不限于ag、au、pd、pt中的一種或多種,或ag、au、pd和/或pt的合金中的一種或多種。在金屬陶瓷中的陶瓷相可為,例如且不限于以下至少之一:ysz、scsz、摻雜的氧化鈰、srzro3、組合物(mre)2zr2o7的燒綠石(其中mre=一種或多種稀土陽離子,例如且不限于la、pr、nd、gd、sm、ho、er和/或yb),例如且不限于la2zr2o7和pr2zr2o7、氧化鋁和tio2,或一種或多種導(dǎo)電陶瓷,例如lnf(lanixfe1-xo3,例如x=0.6)、lsm(la1-xsrxmno3,x=0.15-0.3)、lcm(例如la0.8ca0.2mno3)、ruddlesden-popper鎳酸鹽、lsf(例如la0.8sr0.2feo3)、lscf(la0.6sr0.4co0.2fe0.8o3)、lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3,x=0.15-0.35,y=0.5-0.75)、摻雜的亞鉻酸釔和其它摻雜的亞鉻酸鑭。對于化學(xué)屏障104,具體材料的選擇可隨應(yīng)用的需要變化,例如取決于制造成本、便利,與互連體16電鄰接的組件和/或它的一個子組件(例如,不貫通主要導(dǎo)體52、輔助導(dǎo)體54和輔助導(dǎo)體56)的材料類型。
陽極側(cè)化學(xué)屏障材料的一個實(shí)例為15%pd、19%nio、66%ntz、其中ntz為73.6重量%nio、20.0%tio2、6.4%ysz。
陽極側(cè)化學(xué)屏障材料的另一個實(shí)例為摻雜的氧化鈰,例如gd0.1ce0.9o2。
在燃料電池系統(tǒng)中帶有化學(xué)屏障(例如化學(xué)屏障104)的實(shí)驗(yàn)測試,經(jīng)過1300小時的測試過程,在電池輸出功率方面產(chǎn)生每千小時約0.1%的劣化速率,使用由30重量%pd-70重量%ntz金屬陶瓷(ntz=nio2-3ysz)形成的化學(xué)屏障,布置在由65pd35pt-ysz金屬陶瓷形成的互連體和由20重量%pd-ni尖晶石形成的陽極導(dǎo)電層之間。在對比測試中,但是不包含化學(xué)屏障(例如化學(xué)屏障104),與由20重量%pd-ni-尖晶石形成的陽極導(dǎo)電層直接交界的由50體積%(96pd6au)-50體積%ysz金屬陶瓷形成的互連體在約10小時的測試中顯示了顯著的劣化,且燃料電池在大約25小時測試時失效,歸因于互連體和陽極導(dǎo)電層之間的物質(zhì)遷移。在另一個測試中,使用由導(dǎo)電陶瓷(10摩爾%gd摻雜的ceo2)形成的布置在陽極導(dǎo)體膜和互連體之間的化學(xué)屏障104,測試了兩個燃料電池。互連體的asr在約8000小時的測試后未顯示劣化,反而顯示了輕微的提高,在兩個測試制品中產(chǎn)生.05歐姆-cm2和.06歐姆-cm2的終值。
參考圖10,示意性地描繪了布置于基底514上的燃料電池系統(tǒng)510的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)510包括化學(xué)屏障104。燃料電池系統(tǒng)510還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的一些組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;和陰極42。盡管描繪了互連體16、不貫通主要導(dǎo)體52、陽極40和陰極42的僅單個情況,以及描繪了電解質(zhì)層26的兩種情況,但應(yīng)理解燃料電池系統(tǒng)510可包括每個這些組件的多個,例如,在方向36串聯(lián)布置,例如,類似于上述實(shí)施方案。對基底14的描述等價適用于基底514。在燃料電池系統(tǒng)510中,化學(xué)屏障104布置于陽極40和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極40和互連體16之間延伸,并配置用于阻止陽極40和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15的實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。
參考圖11,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)610的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)610包括布置于基底614上的多個電化學(xué)電池612,每個電化學(xué)電池612包括化學(xué)屏障104。燃料電池系統(tǒng)610還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底614。在燃料電池系統(tǒng)610中,化學(xué)屏障104布置于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16之間延伸,并配置用于阻止陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15的實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。在燃料電池系統(tǒng)610中,電解質(zhì)層26的一部分布置于陽極40和化學(xué)屏障104之間,在方向36上于陽極40和化學(xué)屏障104之間延伸。
參考圖12,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)710的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)710包括布置于基底714上的多個電化學(xué)電池712,每個電化學(xué)電池712包括陶瓷密封102和化學(xué)屏障104。燃料電池系統(tǒng)710還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底714。在燃料電池系統(tǒng)710中,陶瓷密封102放置用以阻止或減少氣體和液體從基底714泄漏至互連體16(不貫通互連體52)內(nèi),和在方向36上于一個電化學(xué)電池712的陽極導(dǎo)體膜48和相鄰的電化學(xué)電池712的輔助導(dǎo)體54之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)710中,陶瓷密封102垂直地(方向32)放置在在底部的多孔基底714與頂部的互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和電解質(zhì)26之間,從而阻止氣體和液體從基底714泄漏到不貫通主要導(dǎo)體52(和電解質(zhì)26)與陶瓷密封102交疊的部分內(nèi)。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可布置于其它適合的位置,作為圖12說明的位置的補(bǔ)充或替代。陶瓷密封102可由以上闡述的關(guān)于圖7實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。不貫通主要導(dǎo)體52的一部分嵌入底部的陶瓷密封102和頂部的電解質(zhì)26之間。在圖12的實(shí)施方案中的擴(kuò)散距離主要由不貫通主要導(dǎo)體52在方向36上與陶瓷密封102和電解質(zhì)26兩者交疊的長度限定。
在燃料電池系統(tǒng)710中,化學(xué)屏障104布置于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極導(dǎo)體膜48與互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54兩者之間延伸,并配置用于阻止陽極導(dǎo)體膜48與不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15的實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。
參考圖13,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)810的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)810包括布置于基底814上的多個電化學(xué)電池812,每個電化學(xué)電池812包括陶瓷密封102和化學(xué)屏障104。燃料電池系統(tǒng)810還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底814。
在燃料電池系統(tǒng)810中,陶瓷密封102放置用以阻止或減少氣體和液體從基底814泄漏至互連體16(不貫通互連體52)內(nèi),并在方向36上于一個電化學(xué)電池812的陽極40和陽極導(dǎo)體膜48與相鄰的電化學(xué)電池812的陽極40和陽極導(dǎo)體膜48之間延伸。在燃料電池系統(tǒng)810中,陶瓷密封102垂直地(方向32)放置在在底部的多孔基底814與頂部的互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和電解質(zhì)26之間,從而阻止氣體和液體從基底714泄漏到不貫通主要導(dǎo)體52(和電解質(zhì)26)與陶瓷密封102交疊的部分內(nèi)。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可布置于其它適合的位置,作為圖13說明的位置的補(bǔ)充或替代。陶瓷密封102可由以上闡述的關(guān)于圖7實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。不貫通主要導(dǎo)體52的一部分嵌入底部的陶瓷密封102和頂部的電解質(zhì)26之間。在圖13的實(shí)施方案中的擴(kuò)散距離主要由不貫通主要導(dǎo)體52在方向36上與陶瓷密封102和電解質(zhì)26兩者交疊的長度限定。
在燃料電池系統(tǒng)810中,化學(xué)屏障104布置于陽極40和不貫通主要導(dǎo)體52之間,并且配置用于阻止陽極40和不貫通主要導(dǎo)體52之間的物質(zhì)遷移。在一種形式中,化學(xué)屏障104也起輔助導(dǎo)體54的作用。在其它實(shí)施方案中,輔助導(dǎo)體54可單獨(dú)由化學(xué)屏障104形成?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。
參考圖14,示意性地描繪了布置于基底914上的燃料電池系統(tǒng)910的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)910包括化學(xué)屏障104。燃料電池系統(tǒng)910還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的一些組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;和陰極42。盡管描繪了互連體16、不貫通主要導(dǎo)體52、陽極40和陰極42的僅單個情況,以及描繪了電解質(zhì)層26的兩種情況,但應(yīng)理解燃料電池系統(tǒng)910可包括每個這些組件的多個,例如,在方向36串聯(lián)布置,例如,類似于上述實(shí)施方案。基底14的描述等價適用于基底914。在燃料電池系統(tǒng)910中,化學(xué)屏障104布置于陰極42和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陰極42和互連體16之間延伸,并配置用于阻止陰極42和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。
參考圖15,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)1010的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)1010包括布置于基底1014上的多個電化學(xué)電池612,每個電化學(xué)電池1012包括化學(xué)屏障104。燃料電池系統(tǒng)1010還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底1014。在燃料電池系統(tǒng)1010中,化學(xué)屏障104布置于陰極導(dǎo)體膜50和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陰極導(dǎo)體膜50和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間延伸,并配置用于阻止陰極導(dǎo)體膜50和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。在圖15的實(shí)施方案中,化學(xué)屏障104也起輔助導(dǎo)體56的作用。
在圖10-15的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明的實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖10-15的具體實(shí)施方案以及在圖10-15中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
概要地參考圖16-19,本發(fā)明人已經(jīng)確定了在一些燃料電池中,在一些運(yùn)行條件下,陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜、電解質(zhì)和互連體的部分(例如連通體)可在每個電化學(xué)電池之內(nèi)或之間形成寄生電池,特別是其中在陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜和電解質(zhì)之間有交疊。在寄生電池中,陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜起陰極作用,且互連體(例如由貴金屬金屬陶瓷形成的連通體)起陽極作用。寄生電池在燃料電池運(yùn)行期間消耗燃料,從而減少燃料電池系統(tǒng)的效率。此外,通過寄生電池產(chǎn)生的蒸汽可產(chǎn)生局部高氧分壓,其可導(dǎo)致可能已經(jīng)擴(kuò)散到互連體(例如連通體)材料的貴金屬相中的ni的氧化,導(dǎo)致互連體的劣化。
本發(fā)明人實(shí)施了證實(shí)寄生電池存在的測試。測試證實(shí),盡管在一些溫度下,例如900℃,在測試時間沒有發(fā)生顯著劣化,但互連體在更高運(yùn)行溫度下(例如,925℃)在約700小時的測試后發(fā)生劣化。測試后分析顯示ni從互連體的陽極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜側(cè)經(jīng)過在不貫通主要導(dǎo)體52中的貴金屬相遷移到陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜側(cè),這被更高的運(yùn)行溫度加速。由寄生電池形成的蒸汽導(dǎo)致的高氧分壓致使ni在延伸的電解質(zhì)26和不貫通主要互連體52的界面上、在陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜和電解質(zhì)之間的邊界附近氧化,使ni與互連體的貴金屬分離。在不貫通主要導(dǎo)體52和電解質(zhì)26之間界面上持續(xù)的nio累積和持續(xù)的ni遷移可能會導(dǎo)致互連體的失效。
為了阻止陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜與電解質(zhì)之間的交疊,在多個實(shí)施方案中,本發(fā)明人在陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜與電解質(zhì)之間使用分隔特征(圖16和17的間隙106;和圖18和19的隔離體108)使陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜和電解質(zhì)與接觸的彼此分隔,即,間隔分開,從而消除寄生電池。對具有間隙106形式的分隔特征(以及包括由pd-ni合金金屬陶瓷形成的化學(xué)屏障104)的燃料電池系統(tǒng)測試約2000小時,包括在侵蝕性的條件下(925℃和由20%h2、10%co、19%co2、47%蒸汽和4%n2構(gòu)成的燃料)約1000小時,沒有導(dǎo)致互連體的劣化。因此,本發(fā)明的一些實(shí)施方案在陰極導(dǎo)電層/導(dǎo)體膜和電解質(zhì)之間包括分隔特征,例如間隙106,其阻止寄生電池的形成。
參考圖16,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)1110的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)1110包括布置于基底1114上的多個電化學(xué)電池1112,每個電化學(xué)電池1112包括陶瓷密封102、化學(xué)屏障104和形式為間隙106的分隔特征。燃料電池系統(tǒng)1110還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底1114。間隙106在方向36于陰極導(dǎo)體膜50(例如,由一個或多個陰極導(dǎo)電層30形成)和電解質(zhì)層26之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)1110中,陶瓷密封102放置用以阻止或減少氣體和液體從基底1114泄漏至互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)內(nèi),并在方向36上于一個電化學(xué)電池1112的陽極導(dǎo)體膜48與相鄰的電化學(xué)電池1112的輔助導(dǎo)體54之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)1110中,陶瓷密封102垂直地(方向32)放置在在底部的多孔基底1114與頂部的互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和電解質(zhì)26之間,從而阻止氣體和液體從基底1114泄漏到不貫通主要導(dǎo)體52(和電解質(zhì)26)與陶瓷密封102交疊的部分內(nèi)。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可布置于其它適合的位置,作為圖12說明的位置的補(bǔ)充或替代。陶瓷密封102可由以上闡述的關(guān)于圖7實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。不貫通主要導(dǎo)體52的一部分嵌入底部的陶瓷密封102和頂部的延伸的電解質(zhì)26之間。在圖16的實(shí)施方案中的擴(kuò)散距離主要由不貫通主要導(dǎo)體52在方向36上與陶瓷密封102和電解質(zhì)26兩者交疊的長度限定。
在燃料電池系統(tǒng)1110中,化學(xué)屏障104布置于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極導(dǎo)體膜48與互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54兩者之間延伸,并配置用于阻止陽極導(dǎo)體膜48與不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。
在燃料電池系統(tǒng)1110中,將間隙106配置用于阻止在陰極導(dǎo)體膜50、電解質(zhì)層26和不貫通主要導(dǎo)體52之間寄生燃料電池的形成。盡管在圖16的實(shí)施方案中的間隙106與具有陶瓷密封102、化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48的燃料電池系統(tǒng)結(jié)合使用,在其它實(shí)施方案中,間隙106可在不包括與陶瓷密封102、化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48中的一個或多個相應(yīng)的組件的燃料電池系統(tǒng)中使用。
參考圖17,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)1210的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)1210包括布置于基底1214上的多個電化學(xué)電池1212,每個電化學(xué)電池1212包括化學(xué)屏障104和形式為間隙106的分隔特征。燃料電池系統(tǒng)1210還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底1214。
在燃料電池系統(tǒng)1210中,化學(xué)屏障104布置于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極導(dǎo)體膜48與互連體16之間延伸,并配置用于阻止陽極導(dǎo)體膜48與互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間的物質(zhì)遷移?;瘜W(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。在燃料電池系統(tǒng)1210中,電解質(zhì)層26的一部分布置于陽極40和化學(xué)屏障104之間,在方向36上于陽極40和化學(xué)屏障104之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)1210中,將間隙106配置用于阻止在輔助導(dǎo)體56(由與陰極導(dǎo)體膜50相同的材料形成)、電解質(zhì)層26和不貫通主要導(dǎo)體52之間寄生燃料電池的形成。盡管在圖17的實(shí)施方案中的間隙106與具有化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48的燃料電池系統(tǒng)結(jié)合使用,在其它實(shí)施方案中,間隙106可在不包括與化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48中的一個或多個相應(yīng)的組件的燃料電池系統(tǒng)中使用。
參考圖18,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)1310的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)1310包括布置于基底1114上的多個電化學(xué)電池1312,每個電化學(xué)電池1312包括陶瓷密封102、化學(xué)屏障104和形式為隔離體108的分隔特征。燃料電池系統(tǒng)1310還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50?;?4的描述等價適用于基底1314。隔離體108在方向36于陰極導(dǎo)體膜50(例如,由一個或多個陰極導(dǎo)電層30形成)和電解質(zhì)層26之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)1310中,陶瓷密封102放置用以阻止或減少氣體和液體從基底1314泄漏至互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)內(nèi),并在方向36上于一個電化學(xué)電池1312的陽極導(dǎo)體膜48與相鄰的電化學(xué)電池1112的輔助導(dǎo)體54之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)1310中,陶瓷密封102垂直地(方向32)放置在在底部的多孔基底1314與頂部的互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和電解質(zhì)26之間,從而阻止氣體和液體從基底1314泄漏到不貫通主要導(dǎo)體52(和電解質(zhì)26)與陶瓷密封102交疊的部分內(nèi)。在其它實(shí)施方案中,陶瓷密封102可布置于其它適合的位置,作為圖12說明的位置的補(bǔ)充或替代。陶瓷密封102可由以上闡述的關(guān)于圖7實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。不貫通主要導(dǎo)體52的一部分嵌入底部的陶瓷密封102和頂部的延伸的電解質(zhì)26之間。在圖18的實(shí)施方案中的擴(kuò)散距離主要由不貫通主要導(dǎo)體52在方向36上與陶瓷密封102和電解質(zhì)26兩者交疊的長度限定。
在燃料電池系統(tǒng)1310中,化學(xué)屏障104布置于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極導(dǎo)體膜48與互連體16的不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54兩者之間延伸,并配置用于阻止陽極導(dǎo)體膜48與不貫通主要導(dǎo)體52和輔助導(dǎo)體54之間的物質(zhì)遷移。化學(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。
在燃料電池系統(tǒng)1310中,將隔離體108配置用于阻止在陰極導(dǎo)體膜50、電解質(zhì)層26和不貫通主要導(dǎo)體52之間寄生燃料電池的形成。在一種形式中,隔離體108由絕緣的非導(dǎo)電材料形成,例如氧化鋁(al2o3)、燒綠石,例如在其它實(shí)施方案中,la2zr2o7、pr2zr2o7和srzro3。可使用其它材料來形成隔離體108,例如一種或多種其它類型的非導(dǎo)電陶瓷,作為氧化鋁的補(bǔ)充或替代。盡管在圖16的實(shí)施方案中的隔離體108與具有陶瓷密封102、化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48的燃料電池系統(tǒng)結(jié)合使用,在其它實(shí)施方案中,隔離體108可在不包括與陶瓷密封102、化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48中的一個或多個相應(yīng)的組件的燃料電池系統(tǒng)中使用。
參考圖19,示意性地描繪了燃料電池系統(tǒng)1410的實(shí)施方案的非限制性實(shí)例的一些方面。燃料電池系統(tǒng)1410包括布置于基底1414上的多個電化學(xué)電池1412,每個電化學(xué)電池1412包括化學(xué)屏障104和形式為隔離體108的分隔特征。燃料電池系統(tǒng)1410還包括以上闡述和對于燃料電池系統(tǒng)10描述的組件,例如,包括具有不貫通主要導(dǎo)體52和不貫通輔助導(dǎo)體(或連通體)54和56的互連體16;氧化劑側(cè)18;燃料側(cè)20;電解質(zhì)層26;陽極40;陰極42,陽極導(dǎo)體膜48和陰極導(dǎo)體膜50。基底14的描述等價適用于基底1414。
在燃料電池系統(tǒng)1410中,化學(xué)屏障104布置于陽極導(dǎo)體膜48和互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間,在方向32上于陽極導(dǎo)體膜48與互連體16之間延伸,并配置用于阻止陽極導(dǎo)體膜48與互連體16(不貫通主要導(dǎo)體52)之間的物質(zhì)遷移。化學(xué)屏障104可由以上闡述的關(guān)于圖10-15實(shí)施方案的材料的一種或多種形成。在燃料電池系統(tǒng)1410中,電解質(zhì)層26的一部分布置于陽極40和化學(xué)屏障104之間,在方向36上于陽極40和化學(xué)屏障104之間延伸。
在燃料電池系統(tǒng)1410中,將隔離體108配置用于阻止在輔助導(dǎo)體56(由與陰極導(dǎo)體膜50相同的材料形成)、電解質(zhì)層26和不貫通主要導(dǎo)體52之間寄生燃料電池的形成。隔離體108可由以上闡述的在圖18實(shí)施方案中的材料形成。盡管在圖19的實(shí)施方案中的隔離體108與具有化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48的燃料電池系統(tǒng)結(jié)合使用,在其它實(shí)施方案中,隔離體108可在不包括與化學(xué)屏障104和陽極導(dǎo)體膜48中的一個或多個相應(yīng)的組件的燃料電池系統(tǒng)中使用。
在圖16-19的實(shí)施方案中,描繪了本發(fā)明的實(shí)施方案的方面的多個特征、組件和它們之間的相互關(guān)系。然而,本發(fā)明不限于圖16-19的具體實(shí)施方案以及在圖16-19中說明和本文描述的組件、特征和它們之間的相互關(guān)系。
如上對于圖16-19所述,在某些情況下,可非期望地形成寄生電池。以上對于圖16-19討論的實(shí)施方案提供了某些方法來解決寄生電池問題。本發(fā)明人還已經(jīng)創(chuàng)造出其它方法來解決寄生電池問題,根據(jù)材料選擇,例如,形成互連體和/或連通體(例如互連體16,包括不貫通主要導(dǎo)體52、輔助導(dǎo)體54和/或輔助導(dǎo)體56和/或本文未提到的其它互連體和/或連通體結(jié)構(gòu))的材料。在一種形式中,對于備選金屬陶瓷材料,可使用貴金屬-la2zr2o7燒綠石金屬陶瓷用于分節(jié)串聯(lián)燃料電池的主要互連體材料,或用于多層陶瓷互連體的連通體材料。在這種金屬陶瓷材料中,la2zr2o7燒綠石可完全替代摻雜的氧化鋯,或部分置換摻雜的氧化鋯以保持離子相在其逾滲以下,以消除或減少離子傳導(dǎo)。
在一種形式中,改變互連體和/或連通體的組合物,例如,用于互連體和/或連通體的一種或多種前述組合物,以在互連體和/或連通體的組合物中包括非離子導(dǎo)電陶瓷相。
例如,在一種形式中,互連體和/或連通體可全部或部分地由金屬陶瓷形成,例如先前對于包括不貫通主要導(dǎo)體52、輔助導(dǎo)體54和/或輔助導(dǎo)體56的互連體16所描述的那些,但是此外或備選包括一種或多種非離子導(dǎo)電陶瓷相。實(shí)例包括而不限于srzro3、la2zr2o7燒綠石、pr2zr2o7燒綠石、bazro3、mgal2o4尖晶石、nial2o4尖晶石、mgcr2o4尖晶石、nicr2o4尖晶石、y3al5o12和具有各種a位和b位取代的其它石榴石,和氧化鋁。本文也預(yù)期其它非離子導(dǎo)電陶瓷相,作為本文闡述實(shí)例的補(bǔ)充或替代。對于材料的考慮可包括陶瓷相的熱膨脹系數(shù),例如,相對于多孔基底的熱膨脹系數(shù)。在一些實(shí)施方案中,用于與相鄰的燃料電池層化學(xué)相容的優(yōu)選材料可包括貴金屬-燒綠石金屬陶瓷,其中燒綠石的總體類型為(mre)2zr2o7,其中mre為稀土陽離子,例如且不限于la、pr、nd、gd、sm、ho、er和/或yb。
在其它實(shí)施方案中,非離子相例如srzro3、mgal2o4尖晶石、nial2o4尖晶石、氧化鋁和燒綠石組合物部分或完全地替代例如前述互連體和/或連通體的離子傳導(dǎo)性ysz。優(yōu)選,燒綠石粉末和/或一種或多種其它非離子相充分替代ysz,以使ysz的余量低于逾滲閾值,以消除跨過互連體/連通體的離子傳導(dǎo)。連通體的ysz體積分?jǐn)?shù)有意減少為低于30體積%以最小化在連通體材料內(nèi)的任何離子傳導(dǎo)。
在一種形式中,改變互連體和/或連通體的組合物,例如用于互連體和/或連通體的一種或多種前述組合物,以包括反應(yīng)物相,以在燃料電池燃燒期間形成非離子導(dǎo)電陶瓷相,例如,通過在用于形成互連體/連通體的化合物中包含稀土氧化物。
例如,在一些實(shí)施方案中,互連體16的全部或部分或其它互連體或連通體可包括稀土氧化物形式的反應(yīng)物相,例如在絲網(wǎng)印刷油墨之內(nèi),低于形成燒綠石的化學(xué)計(jì)量比,即1摩爾la、pr、nd、gd、sm、ho、er、yb的氧化物:連通體中2摩爾氧化鋯含量。在總金屬陶瓷組合物(例如,本文闡述的用于互連體16的全部或部分的金屬陶瓷組合物)中,其在燃料電池燃燒期間與ysz反應(yīng)以在互連體/連通體和鄰接的電解質(zhì)(例如電解質(zhì)26)內(nèi)形成燒綠石。在一種形式中,需要的最少稀土氧化物為約13摩爾%陶瓷組合物,以將ysz相減少到30體積%逾滲以下。在其它實(shí)施方案中,可使用其它稀土氧化物量。氧化鋯相仍能以大于逾滲閾值存在,因?yàn)榻^緣的燒綠石相可沿顆粒邊界形成。然而,在一些實(shí)施方案中,優(yōu)選添加充足的稀土氧化物以使得ysz相含量基于本體組合物在逾滲閾值之下。類似于燒綠石,srzro3非離子相可以通過將作為反應(yīng)物相的sro粉末添加到例如互連體油墨中而原位產(chǎn)生,低于1摩爾sro:1摩爾zro2的化學(xué)計(jì)量比。
在其它實(shí)施方案中,互連體16的全部或部分或其它互連體或連通體可在總金屬陶瓷組合物中(例如,本文闡述的用于互連體16的全部或部分的金屬陶瓷組合物)包括稀土氧化物的含量,例如在絲印油墨之內(nèi),大于燒綠石的化學(xué)計(jì)量比,即1摩爾例如la、pr、nd、gd、sm、ho、er和/或yb的氧化物:連通體中2摩爾氧化鋯含量,這在燃料電池燃燒期間與ysz反應(yīng)以在互連體/連通體內(nèi)形成燒綠石,且未反應(yīng)的稀土氧化物進(jìn)一步在電解質(zhì)燃燒期間與在互連體鄰近的延伸的電解質(zhì)反應(yīng)以在電解質(zhì)表面(例如在電解質(zhì)26的表面)上形成燒綠石膜,這將充分破壞用于氧離子傳導(dǎo)性的通道。形式上,稀土氧化物量基于總陶瓷相為33摩爾%-50摩爾%。在其它實(shí)施方案中,可使用其它稀土氧化物量。過量的稀土氧化物可保證不存在離子傳導(dǎo)性。然而,在互連體/連通體內(nèi)剩余的太多過量的稀土可導(dǎo)致連通體易受到水分引起的損害,相轉(zhuǎn)變?yōu)橄⊥翚溲趸?。因此,期望在一些?shí)施方案中將稀土氧化物的量限制為比化學(xué)計(jì)量比低10%。類似于燒綠石,srzro3非離子相可在連通體和相鄰的延伸的電解質(zhì)內(nèi)原位產(chǎn)生,通過超過1摩爾sro:1摩爾zro2的化學(xué)計(jì)量比將sro粉末添加到互連體油墨中。在一種形式中,下限為基于陶瓷相約15-20摩爾%sro,以形成srzro3,將ysz減少到逾滲閾值以下。在其它實(shí)施方案中,可應(yīng)用其它下限。在一種形式中,上限為基于陶瓷相(sro+zro2)約50-60摩爾%sro。在其它實(shí)施方案中,可應(yīng)用其它上限。
在其它實(shí)施方案中,互連體16的全部或部分或其它互連體或連通體可包括稀土氧化物含量,與ysz的化學(xué)計(jì)量比導(dǎo)致完全反應(yīng)為(mre)2zr2o7。
在燃料電池燃燒期間用于使用反應(yīng)物相形成非離子導(dǎo)電陶瓷相的燃燒溫度可隨具體應(yīng)用的需要變化??紤]的因素包括,例如且不限于不同的材料的可燒結(jié)性、粉末顆粒尺寸、比表面積。其它材料和/或加工參數(shù)也可影響所選的燃燒溫度。例如,如果溫度過低,電解質(zhì)可具有較高孔隙率并導(dǎo)致泄漏。如果溫度過高,其可導(dǎo)致其它問題,例如過高的陽極密度,其可減少電化學(xué)活性,或可導(dǎo)致基底尺寸變化等。因此,用于使用一個或多個反應(yīng)物相形成一個或多個非離子導(dǎo)電陶瓷相的實(shí)際燃燒溫度可在應(yīng)用之間變化。在一種形式中,燃燒溫度可為1385℃。在一些實(shí)施方案中,燃燒溫度可為1370℃-1395℃。在其它實(shí)施方案中,燃燒溫度可為1350℃-1450℃。在其它實(shí)施方案中,燃燒溫度可為1350℃-1450℃范圍之外。形成一個或多個非離子導(dǎo)電陶瓷相的處理步驟可包括制備包括稀土氧化物、ysz和貴金屬的組合物;形成互連體/連通體;在期望的溫度下燃燒組合物,例如在以上闡述的溫度下或溫度范圍之內(nèi);和在燃燒溫度下將組合物保持期望的時間,例如,在1-5小時范圍內(nèi)。在其中燃料電池的全部或部分由絲網(wǎng)印刷形成的實(shí)施方案中,所述方法可包括制備結(jié)合了稀土氧化物、ysz和貴金屬的可絲網(wǎng)印刷的油墨;印刷互連體/連通體;干燥油墨;在期望的溫度下燃燒所印刷的互連體/連通體,例如在以上闡述的溫度下或溫度范圍之內(nèi);和在燃燒溫度下將組合物保持期望的時間,例如,在1-5小時范圍內(nèi)。
在另外的實(shí)施方案中,可使用其它非離子導(dǎo)電相或反應(yīng)物相以將互連體的離子傳導(dǎo)率最小化。
以下表格1-8提供了根據(jù)本發(fā)明的一些實(shí)施方案的一些方面制備的非限制性實(shí)驗(yàn)燃料電池和燃料電池組件實(shí)施例的一些方面的組成信息。應(yīng)理解本發(fā)明決不限于以下提供的實(shí)施例。標(biāo)題為“通用組成”的欄說明了本文描述的一些材料的一些潛在的組成范圍,包括一些優(yōu)選范圍,而標(biāo)題為“特定組成”的欄說明了用于測試制品/材料的材料。
本發(fā)明的實(shí)施方案包括一種燃料電池系統(tǒng),其包含:由陽極層、與所述陽極層間隔分開的陰極層和布置于所述陽極層和所述陰極層之間的電解質(zhì)層形成的多個電化學(xué)電池;和構(gòu)造用于在電化學(xué)電池之間傳導(dǎo)自由電子的互連體,每個互連體具有嵌入所述電解質(zhì)層內(nèi)的主要導(dǎo)體,和使所述主要導(dǎo)體分別與一個電化學(xué)電池的陽極層和另一個電化學(xué)電池的陰極層電連接的輔助導(dǎo)體對。
在一個改進(jìn)中,所述主要導(dǎo)體經(jīng)過所述電解質(zhì)層的擴(kuò)散距離比所述電解質(zhì)層的厚度更大。
在另一個改進(jìn)中,所述擴(kuò)散距離為所述電解質(zhì)層厚度的至少10倍。
在又一個改進(jìn)中,所述主要導(dǎo)體限定了擴(kuò)散流動孔,該擴(kuò)散流動孔構(gòu)造用于限制經(jīng)過所述主要導(dǎo)體的流體擴(kuò)散。
在又一個改進(jìn)中,所述主要導(dǎo)體包括第一端、第二端和在所述第一端和所述第二端之間延伸的主體,其中所述第一端和所述第二端為盲端。
在又一個改進(jìn)中,將所述多個電化學(xué)電池布置用于形成分節(jié)串聯(lián)的固體氧化物燃料電池。
在又一個改進(jìn)中,所述多個電化學(xué)電池還包括:與所述陽極層鄰接的陽極導(dǎo)電層;和與所述陰極層鄰接的陰極導(dǎo)電層;其中所述互連體在所述陽極導(dǎo)電層和所述陰極導(dǎo)電層之間電偶聯(lián)。
在又一個改進(jìn)中,所述燃料電池系統(tǒng)進(jìn)一步包含與所述陽極導(dǎo)電層和所述陰極導(dǎo)電層之一鄰接的多孔基底。
在又一個改進(jìn)中,所述燃料電池系統(tǒng)進(jìn)一步包含與所述陽極層和所述陰極層之一鄰接的多孔基底。
在又一個改進(jìn)中,所述陽極層細(xì)分為多個陽極,每個相鄰的陽極對通過在預(yù)定方向上延伸的陽極間隙分隔;其中所述陰極層細(xì)分為多個陰極,每個相鄰的陰極對通過在預(yù)定方向上延伸的陰極間隙分隔;且其中所述主要導(dǎo)體限定了嵌入所述電解質(zhì)層之內(nèi)和沿著所述預(yù)定方向取向的傳導(dǎo)路徑。
在又一個改進(jìn)中,所述電解質(zhì)層由以下材料制成:該材料對于所述燃料電池系統(tǒng)使用的流體經(jīng)過其中的擴(kuò)散是基本不滲透的。
在又一個改進(jìn)中,所述燃料電池系統(tǒng)進(jìn)一步包含與所述陽極層鄰接的陽極導(dǎo)電層;和與所述陰極層鄰接的陰極導(dǎo)電層,其中將至少一個所述輔助導(dǎo)體構(gòu)造用于形成化學(xué)屏障,防止在所述主要導(dǎo)體與所述陽極導(dǎo)電層和所述陰極導(dǎo)電層之一或兩者之間的物質(zhì)遷移。
本發(fā)明的實(shí)施方案包括一種燃料電池系統(tǒng),其包含:具有多個陽極間隙和單獨(dú)陽極的陽極層;具有多個陰極間隙和單獨(dú)陰極的陰極層;布置于所述陽極層和所述陰極層之間的固體氧化物電解質(zhì)層,其中所述單獨(dú)陽極、所述單獨(dú)陰極和所述電解質(zhì)層形成相應(yīng)的多個電化學(xué)電池;和布置在每對相鄰的電化學(xué)電池的每個電化學(xué)電池之間的互連體,所述互連體構(gòu)造用于在電化學(xué)電池之間傳導(dǎo)電流,且所述互連體包括嵌入所述電解質(zhì)層之內(nèi)的導(dǎo)電膜。
在一個改進(jìn)中,所述電解質(zhì)層包括兩個電解質(zhì)子層,其中所述導(dǎo)電膜夾在所述兩個電解質(zhì)子層之間。
在另一個改進(jìn)中,將所述導(dǎo)電膜構(gòu)造為連續(xù)條。
在又一個改進(jìn)中,將所述導(dǎo)電膜構(gòu)造為多個連通體。
在又一個改進(jìn)中,所述陽極層沿著第一平面取向,所述陰極層沿著基本上平行于所述第一平面的第二平面取向,而所述電解質(zhì)層沿著基本上平行于所述第一平面的第三平面取向,其中所述導(dǎo)電膜在基本上平行于所述第一平面的方向上延伸。
本發(fā)明的實(shí)施方案包括一種燃料電池系統(tǒng),其包含:電解質(zhì);第一電化學(xué)電池,該第一電化學(xué)電池具有第一陽極和通過所述電解質(zhì)與所述第一陽極在第一方向上間隔分開的第一陰極;所述電解質(zhì)構(gòu)造用于在所述第一方向上將氧離子從所述第一陰極通到所述第一陽極;第二電化學(xué)電池,該第二電化學(xué)電池具有第二陽極、通過所述電解質(zhì)與所述第二陽極在所述第一方向上間隔分開的第二陰極,所述電解質(zhì)構(gòu)造用于在所述第一方向上將氧離子從所述第二陰極通到所述第二陽極;和互連體,該互連體構(gòu)造用于將電子流從所述第一陽極傳導(dǎo)到所述第二陰極,所述互連體包括布置于所述電解質(zhì)內(nèi)且構(gòu)造用于在不同于所述第一方向的第二方向上傳導(dǎo)所述電子流的不貫通主要導(dǎo)體。
在一個改進(jìn)中,所述第二方向基本垂直于所述第一方向。
在另一個改進(jìn)中,所述第二陽極與所述第一陽極在基本垂直于所述第一方向的第三方向上間隔分開,其中第二方向也基本垂直于所述第三方向。
在又一個改進(jìn)中,所述互連體進(jìn)一步包括:第一不貫通輔助導(dǎo)體,該第一不貫通輔助導(dǎo)體構(gòu)造用于在所述第一陽極和所述不貫通主要導(dǎo)體之間傳導(dǎo)電能;和第二不貫通輔助導(dǎo)體,該第二不貫通輔助導(dǎo)體構(gòu)造用于在所述不貫通主要導(dǎo)體和所述第二陰極之間傳導(dǎo)電能。
在又一個改進(jìn)中,所述燃料電池系統(tǒng)還包含:與所述第一陽極鄰接的陽極導(dǎo)電層;和與所述第二陰極鄰接的陰極導(dǎo)電層,其中所述第一不貫通輔助導(dǎo)體和所述第二不貫通輔助導(dǎo)體中至少之一由與所述陽極導(dǎo)電層和所述陰極導(dǎo)電層中對應(yīng)的一個相同的材料形成。
在又一個改進(jìn)中,所述不貫通主要導(dǎo)體由選自以下的貴金屬和貴金屬合金的至少之一形成:ag、au、pd、pt、ag-pd、ag-au、ag-pt、au-pd、au-pt、pt-pd、ag-au-pd、ag-au-pt和ag-au-pd-pt。
在又一個改進(jìn)中,所述不貫通主要導(dǎo)體由貴金屬金屬陶瓷和貴金屬合金金屬陶瓷的至少之一形成,其中所述貴金屬金屬陶瓷具有的陶瓷相為以下至少之一:氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯(ysz)、氧化鈧穩(wěn)定的氧化鋯(scsz)、al2o3、lnf(lanixfe1-xo3)、lsm(la1-xsrxmno3)、摻雜的氧化鈰、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔和摻雜的亞鉻酸鑭。
在又一個改進(jìn)中,所述摻雜的亞鉻酸鑭為lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)。
在又一個改進(jìn)中,所述lscm為la0.75sr0.25cr0.5mn0.5o3。
在又一個改進(jìn)中,所述不貫通主要導(dǎo)體為導(dǎo)電陶瓷。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)電陶瓷為以下至少之一:lnf(lanixfe1-xo3)、lsm(la1-xsrxmno3)、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔和摻雜的亞鉻酸鑭。
在又一個改進(jìn)中,所述摻雜的亞鉻酸鑭包括lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)。
在又一個改進(jìn)中,所述lscm為la0.75sr0.25cr0.5mn0.5o3。
在又一個改進(jìn)中,所述lsm為la0.75sr0.25mno3。
在又一個改進(jìn)中,所述不貫通主要導(dǎo)體由ni金屬金屬陶瓷和ni合金金屬陶瓷中的至少之一形成。
在又一個改進(jìn)中,所述ni金屬金屬陶瓷和所述ni合金金屬陶瓷的所述至少之一具有的陶瓷相為ysz、氧化鋁、scsz、摻雜的氧化鈰和tio2的至少之一。
本發(fā)明的實(shí)施方案包括一種燃料電池系統(tǒng),其包含:基底;布置于所述基底上的陶瓷密封;布置于所述基底上的電極導(dǎo)電層;第一電化學(xué)電池的第一電極,其中所述第一電極布置于所述電極導(dǎo)電層上;第二電化學(xué)電池的第二電極;電解質(zhì),該電解質(zhì)具有通過間隙與所述陶瓷密封間隔分開的部分;和互連體,該互連體具有布置于所述陶瓷密封和所述電解質(zhì)的所述部分之間的所述縫隙內(nèi)的導(dǎo)體,其中所述互連體有效用于在所述第一電極和所述第二電極之間傳導(dǎo)自由電子。
在一個改進(jìn)中,所述電極導(dǎo)電層與所述陶瓷密封鄰接。
在另一個改進(jìn)中,所述互連體限定了擴(kuò)散流動孔,該擴(kuò)散流動孔構(gòu)造用于限制經(jīng)過所述互連體的反應(yīng)物擴(kuò)散。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體由選自以下的貴金屬和貴金屬合金的至少之一形成:ag、au、pd、pt、ag-pd、ag-au、ag-pt、au-pd、au-pt、pt-pd、ag-au-pd、ag-au-pt和ag-au-pd-pt。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體由貴金屬金屬陶瓷和貴金屬合金金屬陶瓷的至少之一形成,其中所述貴金屬金屬陶瓷和所述貴金屬合金金屬陶瓷的所述至少之一具有的陶瓷相為以下至少之一:al2o3、氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯、氧化鈧穩(wěn)定的氧化鋯、摻雜的氧化鈰、lnf(lanixfe1-xo3)、lsm(la1-xsrxmno3)、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔和摻雜的亞鉻酸鑭。
在又一個改進(jìn)中,所述摻雜質(zhì)的亞鉻酸鑭為lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體為導(dǎo)電陶瓷。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)電陶瓷為lnf(lanixfe1-xo3)、lsm(la1-xsrxmno3)、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔和摻雜質(zhì)的亞鉻酸鑭的至少之一。
在又一個改進(jìn)中,所述摻雜的亞鉻酸鑭包括lscm(la1-xsrxcr1-ymnyo3)。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體由ni金屬金屬陶瓷和ni合金金屬陶瓷的至少之一形成。
在又一個改進(jìn)中,所述ni金屬金屬陶瓷和所述ni合金金屬陶瓷的所述至少之一具有的陶瓷相為以下至少之一:氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯、氧化鋁、氧化鈧穩(wěn)定的氧化鋯、摻雜的氧化鈰和tio2、摻雜的鈦酸鍶、摻雜的亞鉻酸釔和摻雜的亞鉻酸鑭。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體為不貫通導(dǎo)體。
在又一個改進(jìn)中,所述燃料電池系統(tǒng)進(jìn)一步包含與所述陽極相鄰并有效用于在所述陽極和所述導(dǎo)體之間傳導(dǎo)自由電子的陽極導(dǎo)電膜。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體由與所述陽極導(dǎo)電膜相同的材料制成。
在又一個改進(jìn)中,所述導(dǎo)體為所述陽極導(dǎo)電膜的延伸。
在又一個改進(jìn)中,所述燃料電池系統(tǒng)進(jìn)一步包含基底,其中所述陶瓷密封與所述基底相鄰。
在又一個改進(jìn)中,所述陶瓷密封在所述基底上形成。
在又一個改進(jìn)中,所述陶瓷密封的材料為氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯。
在又一個改進(jìn)中,所述氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯為3ysz。
在又一個改進(jìn)中,所述陶瓷密封的材料為氧化鈧摻雜的氧化鋯。
在又一個改進(jìn)中,所述氧化鈧摻雜的氧化鋯為4scsz。
雖然已經(jīng)結(jié)合目前認(rèn)為最實(shí)用和優(yōu)選的實(shí)施方案來描述本發(fā)明,但應(yīng)理解本發(fā)明不限于公開的實(shí)施方案,而是相反地,其旨在覆蓋包括在所附權(quán)利要求的宗旨和范圍內(nèi)的各種修改和等價安排,所述范圍與最寬泛的解釋一致,以在法律允許下包含所有這些修改和等價結(jié)構(gòu)。此外應(yīng)理解,雖然在以上描述中使用單詞“可優(yōu)選”、“優(yōu)選地”或“優(yōu)選的”表明可能更期望如此描述的特征,但是其可能不是必要的,而且缺乏所述特征的任何實(shí)施方案可預(yù)期在本發(fā)明的范圍內(nèi),所述范圍由下文權(quán)利要求限定。在閱讀權(quán)利要求時,預(yù)期當(dāng)使用詞語例如“一個”、“至少一個”和“至少一部分”時,不旨在將權(quán)利要求限制為僅一個物品,除非在權(quán)利要求中明確聲明相反情況。此外,當(dāng)使用用語“至少一部分”和/或“一部分”時,所述物品可包括一部分和/或整個物品,除非明確聲明相反情況。