本發(fā)明總體上涉及中子研究領(lǐng)域，更特別地，涉及一種高壓低溫原位中子散射裝置。

背景技術(shù)：

高壓是一種重要的研究手段，隨著壓力增加，物質(zhì)的體積逐漸變小，原子間距逐漸縮短，促進(jìn)了電子波函數(shù)之間的重疊程度以及自由能的變化，最終可能導(dǎo)致物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)發(fā)生變化，甚至可能產(chǎn)生新物質(zhì)。溫度可反映物質(zhì)分子熱運(yùn)動的劇烈程度，溫度越低，分子運(yùn)動越緩慢，從而可反映出物質(zhì)的物理本質(zhì)。此外，溫度也影響物質(zhì)存在的晶格狀態(tài)，例如隨著溫度降低，自由運(yùn)動的水分子規(guī)則地排列形成冰晶格。高壓低溫的極端條件是可以用于探索極端條件對物質(zhì)本質(zhì)產(chǎn)生影響的一種重要手段。不僅如此，自然界中還存在許多處于高壓低溫極端環(huán)境下的物質(zhì)，例如現(xiàn)已發(fā)現(xiàn)的可燃冰(天然氣水合物)是由可燃?xì)怏w和水在低溫高壓條件下生成的一種非化學(xué)計量性的籠形晶體，由于自然存在的天然氣水合物作為一種巨大的潛在能源存在以及海底地質(zhì)災(zāi)害和溫室效應(yīng)的誘發(fā)因素，許多國家和地區(qū)紛紛模擬低溫高壓系統(tǒng)對水合物的形成以及開采顯示出前所未有的興趣。

中子研究是一種多用途的研究工具，涵蓋物理、化學(xué)、材料以及工程等多個學(xué)科。中子束與材料內(nèi)部的原子核作用發(fā)生散射，提供材料結(jié)構(gòu)研究的詳細(xì)信息。中子散射技術(shù)利用中子不帶電、穿透力極強(qiáng)、能直接鑒別核素、較之x射線對輕元素靈敏、具有磁矩和波粒二象性等特點(diǎn)，已成為一種獨(dú)特的、從原子和分子尺度上研究各種物質(zhì)結(jié)構(gòu)和微觀世界運(yùn)動規(guī)律的尖端技術(shù)。因此，中子散射不僅可以對材料的結(jié)構(gòu)和物性進(jìn)行精細(xì)研究，還可以測定同步輻射本身不能測定的輕元素的結(jié)構(gòu)和物性。此外，中子具有很強(qiáng)的穿透能力，可以穿過維持樣品環(huán)境的腔體。

我國也越來越注重中子散射領(lǐng)域的研究，已經(jīng)建成了多個中子源，包括中國散裂中子源csns、中國綿陽研究堆cmrr、中國先進(jìn)研究堆carr等。同時，也開發(fā)了許多用于中子散射的原位測試設(shè)備，例如帶磁場、真空控制的原位測試設(shè)備等。然而，目前在高壓低溫條件下的原位中子散射研究方面仍是空白。在高壓低溫極端條件下，可以利用中子束對樣品本身以及樣品的反應(yīng)、合成過程進(jìn)行研究，這種研究手段對儲能材料和高壓新材料領(lǐng)域可能是非常有用的新手段。然而，實(shí)現(xiàn)高壓低溫原位中子散射裝置仍需克服許多困難。高壓低溫極端條件一般需要復(fù)雜的設(shè)備來實(shí)現(xiàn)，一方面需要以盡量緊湊的體積來實(shí)現(xiàn)這些復(fù)雜的設(shè)備，另一方面還需要盡量避免這些設(shè)備對中子束的影響，以保證原位中子散射測量的準(zhǔn)確性。此外，高壓低溫原位中子散射裝置對氣密性的要求也很高。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

本發(fā)明一示例性實(shí)施例提供一種原位中子散射裝置，包括：真空腔，包括腔體和頂蓋；制冷機(jī)，設(shè)置在所述真空腔的頂蓋上；冷頭，連接到所述制冷機(jī)并且穿過所述頂蓋延伸到所述真空腔中；反應(yīng)釜，連接到所述冷頭的末端；以及氣體管路，連接到所述反應(yīng)釜，其中，所述真空腔的腔體包括由第一材料制成的上部腔體和由第二材料制成的下部腔體，所述第一材料具有比所述第二材料更高的強(qiáng)度，所述第二材料具有比所述第一材料更高的中子透過性。

在一示例中，所述冷頭從所述頂蓋向下延伸一長度以使得所述反應(yīng)釜位于所述真空腔的下部腔體圍繞的空間中，且所述下部腔體的與所述反應(yīng)釜對應(yīng)的部分具有比所述下部腔體的其他部分更小的厚度。

在一示例中，所述上部腔體由不銹鋼制成，所述下部腔體由鋁合金制成。

在一示例中，所述上部腔體和所述下部腔體通過法蘭結(jié)構(gòu)彼此密封接合。

在一示例中，所述冷頭包括連接到所述制冷機(jī)的一級冷頭和從所述一級冷頭延伸的二級冷頭，所述二級冷頭具有比所述一級冷頭更小的直徑。

在一示例中，所述冷頭由銅制成。

在一示例中，所述反應(yīng)釜包括：螺絲，上端連接到所述冷頭的末端，所述螺絲內(nèi)部設(shè)置有氣路，所述氣路的一端暴露于所述螺絲下端的氣嘴處，所述氣路的另一端暴露于所述螺絲側(cè)面的螺紋孔處以用于連接到所述氣體管路；管體，具有圓柱形狀且具有用于容納待測樣品的腔室，所述腔室的開口接合到所述螺絲的氣嘴以使得所述氣路與所述腔室連通，所述腔室的開口處具有沿直徑方向向外延伸的第一延伸部；以及法蘭套，具有圓筒狀，套在所述管體上且螺紋連接到所述螺絲，所述法蘭套的下端具有向內(nèi)延伸的第二延伸部以卡住所述管體的第一延伸部，從而將所述管體緊固到所述螺絲的氣嘴上。

在一示例中，所述螺絲和所述法蘭套由鋁合金或鈹銅合金制成，所述管體由釩或鈦鋯合金制成。

在一示例中，所述氣嘴具有圓錐臺狀，所述管體的腔室的開口邊緣具有斜切部以與所述圓錐臺的錐形斜面相配合。

在一示例中，所述圓錐臺狀的氣嘴的圓錐面相對于所述螺絲的中心軸線具有約73°角，所述管體的斜切部相對于所述管體的中心軸線具有約74°角。

在一示例中，所述圓錐臺狀的氣嘴的圓錐面相對于所述螺絲的中心軸線具有約59°角，所述管體的斜切部相對于所述管體的中心軸線具有約60°角。

依據(jù)上述實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置利用真空腔來實(shí)現(xiàn)隔熱環(huán)境，從而制冷機(jī)可使位于真空腔中的反應(yīng)釜達(dá)到所需的低溫環(huán)境。反應(yīng)釜利用法蘭套通過螺紋緊固到高壓螺絲上，并且法蘭套卡住高壓管體的凸出邊緣，而高壓管體的主體部分暴露于法蘭套之外，從而法蘭套不會影響作用于樣品上的中子束，同時法蘭套確保了高壓管體緊密地接合到高壓螺絲上。高壓螺絲的與高壓管體接合的部分設(shè)置有圓錐臺形狀的氣嘴，高壓管體的腔室的開口部設(shè)置有切斜面，這促進(jìn)了二者之間的密封接合，從而能實(shí)現(xiàn)高壓狀態(tài)。上述裝置通過結(jié)構(gòu)和材料方面的巧妙設(shè)計，確保了對中子束的影響最小化，能夠滿足高壓低溫中子散射研究的使用。

附圖說明

圖1示出根據(jù)本發(fā)明一實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置的剖視圖；

圖2示出根據(jù)本發(fā)明一實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置的俯視圖；

圖3示出根據(jù)本發(fā)明一實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置中的反應(yīng)釜的局部放大視圖；

圖4示出根據(jù)本發(fā)明一實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置中的反應(yīng)釜的高壓螺絲的局部放大視圖；

圖5示出根據(jù)本發(fā)明一實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置中的反應(yīng)釜的高壓管體的局部放大視圖；以及

圖6示出根據(jù)本發(fā)明一實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置中的反應(yīng)釜的法蘭套的局部放大視圖。

具體實(shí)施方式

下面通過具體實(shí)施方式結(jié)合附圖對本發(fā)明作進(jìn)一步詳細(xì)說明。本申請可以以多種不同的形式來實(shí)現(xiàn)，并不限于本實(shí)施例所描述的實(shí)施方式。提供以下具體實(shí)施方式的目的是便于對本申請公開內(nèi)容更清楚透徹的理解，其中上、下、左、右等指示方位的措辭僅是針對所示結(jié)構(gòu)在對應(yīng)附圖中位置而言。

然而，本領(lǐng)域的技術(shù)人員可能會意識到其中的一個或多個的具體細(xì)節(jié)描述可以被省略，或者還可以采用其他的方法、組件或材料。在一些例子中，一些實(shí)施方式并沒有描述或沒有詳細(xì)的描述。

此外，本文中記載的技術(shù)特征、技術(shù)方案還可以在一個或多個實(shí)施例中以任意合適的方式組合。對于本領(lǐng)域的技術(shù)人員來說，易于理解與本文提供的實(shí)施例有關(guān)的方法的步驟或操作順序還可以改變。因此，附圖和實(shí)施例中的任何順序僅僅用于說明用途，并不暗示要求按照一定的順序，除非明確說明要求按照某一順序。

圖1示出根據(jù)本發(fā)明一示例性實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置100的剖視圖。高壓低溫原位中子散射裝置100可用于在高壓低溫環(huán)境中利用中子散射實(shí)驗(yàn)來對樣品本身或者樣品的合成和分解過程進(jìn)行研究。如圖1所示，高壓低溫原位中子散射裝置100包括冷卻裝置110和真空腔120。

冷卻裝置110可包括制冷機(jī)110，其可設(shè)置在真空腔120的頂蓋122上。當(dāng)然，制冷機(jī)110也可以設(shè)置在其他位置，例如在真空腔120旁邊等。制冷機(jī)110可以是任何現(xiàn)有的或者未來開發(fā)的制冷設(shè)備，例如可商業(yè)購買的pdk-408d2型制冷機(jī)。制冷機(jī)110連接到冷頭，其至少包括一級冷頭114和二級冷頭116，一級冷頭114和二級冷頭116穿過頂蓋122并且延伸到真空腔120內(nèi)，二級冷頭116的末端還可連接有反應(yīng)釜130，其將在后面進(jìn)行詳細(xì)描述。一級冷頭114和二級冷頭116都可由導(dǎo)熱性能良好的金屬或合金材料形成，例如由純銅制成。這樣，反應(yīng)釜130的熱量可以通過冷頭114和116被制冷機(jī)112排出到真空腔120之外，從而在反應(yīng)釜130中實(shí)現(xiàn)低溫條件。熱電偶絲可從制冷機(jī)112繞冷頭114和116延伸到反應(yīng)釜130附近，以用于測量反應(yīng)釜130處的溫度，該溫度可以作為反饋參數(shù)用于控制制冷機(jī)112的操作。一級冷頭114和二級冷頭116都可具有圓柱形的橫截面，當(dāng)然可以具有其他形狀例如正方形和長方形的橫截面。二級冷頭116的橫截面直徑可小于一級冷頭114的橫截面直徑，從而可以增大反應(yīng)釜130附近的操作空間。雖然上面示出了二級冷頭，但是可理解，亦可使用更多或更少級數(shù)的冷頭。

真空腔120包括頂蓋122和腔體124。腔體124可具有圓筒形狀，可以具有其他形狀，例如立方體形狀。頂蓋122覆蓋腔體124的頂部開口，從而限定腔體124內(nèi)的真空腔室。頂蓋122可具有與腔體124的橫截面相同或者不同的橫截面，例如二者都為圓形或方形，或者一個為方形，另一個為圓形。雖然未示出，但是腔體124的頂部邊緣處亦可形成有法蘭結(jié)構(gòu)，法蘭的上表面可形成有凹槽，凹槽中可以設(shè)置有o圈，從而在被頂蓋122覆蓋時，可以形成良好的氣密密封。

特別地，在本發(fā)明一實(shí)施例中，腔體124由多個部分構(gòu)成。具體而言，腔體124包括上部腔體125和下部腔體127。上部腔體可以由耐磨材料例如不銹鋼制成，其為兩端開放的圓筒狀。下部腔體127可以由具有良好中子透過性的材料例如鋁合金制成，且為下端封閉，上端開放的圓筒狀。上部腔體125和下部腔體127之間可通過密封接口彼此連接，例如通過法蘭126彼此密封連接，法蘭126中也可以設(shè)置有o圈以保證氣密密封。雖然未示出，但是上部腔體125和下部腔體127的法蘭126可以通過螺栓或者夾具來緊固，以確保上部腔體125和下部腔體127彼此緊密連接。上部腔體125和下部腔體127可以具有相同的壁厚，二者也可具有不同的壁厚。例如，在一實(shí)施例中，下部腔體127的壁厚可以比上部腔體125更薄，以進(jìn)一步改善中子的透過性。

如圖2所示，下部腔體127的高度可以比上部腔體125更大，并且冷頭114、116可以從頂蓋122一直延伸到下部腔體127的高度范圍內(nèi)，使得反應(yīng)釜130位于下部腔體127圍繞的腔室中，以避免上部腔體125對中子信號的影響。雖然未示出，但是下部腔體127的與反應(yīng)釜130對應(yīng)的部分可以具有比下部腔體127的其他部分更小的厚度，例如該部分的厚度可以薄為0.5mm左右或者更小，從而進(jìn)一步改善中子的透過性，保證了待測樣品的信號強(qiáng)度。

腔體124上還可以設(shè)置有多個接口，例如抽真空接口121，其示于圖2的俯視圖中，以及供管路128穿過腔體124的接口。真空接口121可用于對真空腔120內(nèi)抽真空，產(chǎn)生真空的絕熱環(huán)境，減少熱量損失。管路128可為例如1/8管，其可用于向反應(yīng)釜130中通入一種或多種氣體以獲得高壓條件，或者通入的氣體還可以用于合成或分解反應(yīng)等。雖然未示出，但是腔體124上還可以設(shè)置有其他接口，例如用于安裝真空規(guī)的接口。這些接口優(yōu)選設(shè)置在具有較高強(qiáng)度的上部腔體125上。

圖3示出圖1的圓圈a中的部分，即反應(yīng)釜130的局部放大視圖，圖4、5和6分別示出反應(yīng)釜130中的一零件的放大視圖。如圖3至6所示，反應(yīng)釜130包括高壓螺絲132、法蘭套136和高壓管體138。

高壓螺絲132可由高強(qiáng)度的鋁合金或高硬度的鈹銅制成，高壓螺絲132的中間內(nèi)部設(shè)有長條狀圓柱型的高壓氣路135，其連接到高壓螺絲132側(cè)面處形成的螺紋孔，其可以是凹入的螺紋孔(如圖3所示，螺紋形成在孔內(nèi)壁上)或者是凸出的螺紋孔(未示出，螺紋形成在凸出部分的外壁上)。該螺紋孔可螺紋連接到管路128以用于向反應(yīng)釜內(nèi)通入所需氣體，例如甲烷、丙烷、氦氣、氬氣、空氣等。高壓螺絲132的上部側(cè)面形成有螺紋131，以用于螺紋連接到二級冷頭116的末端。高壓螺絲132的下端可設(shè)置有氣嘴134，氣嘴134可具有圓錐臺形狀，以與高壓管體138的開口處氣密接合，從而氣路135與高壓管體138內(nèi)的空間相連通。高壓螺絲132的下部側(cè)面可形成有螺紋133以用于與法蘭套136相連接。

高壓管體138可由純釩或鈦鎬合金制成，純釩沒有中子散射峰，鈦鎬合金具有良好的中子穿透率。高壓管體138大體上具有圓柱形狀，上端邊緣處形成有向外延伸的延伸部139，以用于被法蘭套136扣接在高壓螺絲132上。高壓管體138的內(nèi)部設(shè)有圓柱形的高壓腔體，用于承裝各種樣品，例如水合物反應(yīng)所需要的水或者沙狀冰晶等。腔體開口處的邊緣被斜切，以與氣嘴134的圓錐臺形狀相配合，實(shí)現(xiàn)氣密密封。氣嘴134上還可以纏繞有例如生料帶，以增強(qiáng)密封。

本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，為了實(shí)現(xiàn)氣嘴134與高壓管體138之間的氣密接合，氣嘴134的圓錐臺形狀的圓錐面的角度和高壓管體138的腔室開口處的斜切部的斜切角度非常重要。當(dāng)氣嘴134的圓錐臺形狀的圓錐面相對于高壓螺絲132的中心軸線成約73°角，并且高壓管體138的腔室開口處的斜切面相對于高壓管體138的中心軸線成約74°角時，能實(shí)現(xiàn)高達(dá)約5000psi或更高的高壓。當(dāng)氣嘴134的圓錐臺形狀的圓錐面相對于高壓螺絲132的中心軸線成約59°角，并且高壓管體138的腔室開口處的斜切面相對于高壓管體138的中心軸線成約60°角時，能實(shí)現(xiàn)高達(dá)10000psi以上的高壓。在其他角度下，所能實(shí)現(xiàn)的高壓水平明顯更低。因此，上述角度是優(yōu)選的。

法蘭套136可由高強(qiáng)度的鋁合金或鈹銅制成，。法蘭套136具有圓筒狀，上部圓筒的內(nèi)壁形成有螺紋，以螺紋緊固到高壓螺絲132的下部螺紋133上。法蘭套136的下部邊緣137向內(nèi)突出，使得下部開口的直徑小于高壓管體138的延伸部139的直徑，從而法蘭套136可將高壓管體138扣接在高壓螺絲132上，并且使得高壓管體138的上端腔體開口與高壓螺絲132的下端氣嘴134相接合。法蘭套136和高壓螺絲132的外表面上可設(shè)置有卡接平面，以便于用例如扳手卡住該卡接平面以擰緊高壓螺絲132和法蘭套136。

下面描述反應(yīng)釜130的裝配過程。首先在高壓管體138的內(nèi)腔中裝入待測樣品，在高壓螺絲132的氣嘴134上纏上生料帶，但是注意暴露出氣孔，并且將氣嘴134對準(zhǔn)接觸高壓管體138的內(nèi)腔開口處。將法蘭套136套在高壓管體138上并且用手?jǐn)Q到高壓螺絲132的下部螺紋133上。擰到一定程度之后，可以用扳手等工具卡在高壓螺絲132和法蘭套136的外表面上的卡接平面上，以進(jìn)一步擰緊二者，實(shí)現(xiàn)高壓螺絲132和高壓管體136的接合處的氣密密封。然后，可以將高壓螺絲132擰緊到二級冷頭116的下端，將氣路128擰緊到高壓螺絲132側(cè)壁上的螺紋孔，從而完成反應(yīng)釜130的組裝。取樣過程則可以反順序執(zhí)行，這里不再贅述。

上述實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置從上到下依次為制冷機(jī)112、一級冷頭114、二級冷頭116、反應(yīng)釜高壓螺絲132、反應(yīng)釜高壓管體138、反應(yīng)釜法蘭套136，外部采用真空腔120進(jìn)行密封。其中一級冷頭114、二級冷頭116、高壓螺絲132中的高壓氣路135、高壓管體138中的腔體、以及法蘭套136的中心軸線均在一條直線上。真空腔120的頂蓋122與上部腔體125之間、以及上部腔體125與下部腔體127之間可以利用o圈進(jìn)行密封，并且可以被抽真空，從而提供一個絕熱的環(huán)境。為達(dá)到反應(yīng)釜?dú)饷苄裕邏郝萁z132的下端氣嘴134處可形成有圓錐臺形狀，并且可用生料帶纏繞于其上，高壓管體138的腔體開口周邊可形成斜切面，使得該斜切面接觸圓錐臺的錐形斜面，并且通過擰緊法蘭套136而使得這兩個斜面彼此緊密接觸，從而實(shí)現(xiàn)氣密密封。

在本實(shí)施例中，真空腔體的上部分采用具有較高強(qiáng)度的材料例如不銹鋼制作，以提高真空腔整體的強(qiáng)度；真空腔體的下部分采用鋁合金制作以減少中子散射的背底，而且下部分的厚度可以比上部分薄。反應(yīng)釜高壓管體由沒有中子散射峰的材料例如釩制作，可有效減少中子的損失及相干散射背底。

本實(shí)施例的高壓低溫原位中子散射裝置的工作原理如下。

安裝及密封：將制冷機(jī)與冷頭及電學(xué)插孔與外部電路連接好進(jìn)行控制降溫，如上所述地在冷頭末端安裝含有待測樣品的反應(yīng)釜。將真空腔體的上部和下部利用環(huán)形橡膠圈和卡箍進(jìn)行密封，并且蓋上真空腔的頂蓋，連接真空腔和外圍抽真空設(shè)備，開始抽真空和降溫。連接管路和外圍高壓氣源，例如增壓泵和氣瓶，以用于提供高壓氣氛。

抽真空及檢漏：利用抽真空設(shè)備例如分子泵通過真空腔體的真空接口對腔體進(jìn)行抽真空，將真空腔體內(nèi)達(dá)到一個接近真空絕熱的環(huán)境。達(dá)到所需的真空度后，通過增壓泵向反應(yīng)釜高壓腔體中打入所需的高壓氣體，等待十分鐘，通過外部壓力表檢查氣密性。如若氣密性良好，放氣并重復(fù)四次利用高純氣體進(jìn)行對反應(yīng)釜腔體的洗氣，最后一次充氣保持到實(shí)驗(yàn)所需壓力。

反應(yīng)及檢測：中子散射試驗(yàn)前，須將反應(yīng)釜內(nèi)樣品達(dá)到相應(yīng)的氣體壓力值和溫度值，使高壓腔體內(nèi)部的樣品充分反應(yīng)。達(dá)到所需的溫度、時間和壓力后開啟中子通道開關(guān)，開始樣品在原位高壓氣體下的中子散射實(shí)驗(yàn)。

本實(shí)施例提供的高壓低溫原位中子散射裝置，由于高壓管體135開口處的錐形圓臺134與高壓腔體138對接，并用法蘭套136擰緊，使得高壓腔體具有較高的氣密性，并且純銅的冷頭末端平面于反應(yīng)釜頂端平面良好接觸，能夠滿足高壓和低溫的環(huán)境和中子散射使用條件。

以上應(yīng)用了具體個例對本發(fā)明進(jìn)行闡述，只是用于幫助理解本發(fā)明，并不用以限制本發(fā)明。對于本發(fā)明所屬技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員，依據(jù)本發(fā)明的思想，還可以做出若干簡單推演、變形或替換。

本申請的相關(guān)工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃(nationalkeyr&dprogramofchina)2016yfa0401530的支持，在此表示感謝。