專利名稱：：甲烷轉(zhuǎn)化為更高級烴的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及一種從曱烷制備乙炔的方法。本發(fā)明還進(jìn)一步涉及再生反應(yīng)器。更特別地，本發(fā)明涉及一種通過獨(dú)特且熱有效的方法對反流再生反應(yīng)器控制用于熱再生的燃燒，以從甲烷原料中制備乙炔的改進(jìn)的方法和裝置。
背景技術(shù)：
：乙炔(acetylene或ethyne、HCsCH)早已被認(rèn)識到是為數(shù)不多的可以從甲烷中以高選擇性直接制得的化合物之一，但是除了高成本，特種生產(chǎn)，這種制備的條件使其難以商業(yè)實(shí)踐。乙炔可以被轉(zhuǎn)化為許多其他希望的烴產(chǎn)品，例如烯烴和乙烯基類。從甲烷原料制備乙炔的一個最大障礙是甲烷以高產(chǎn)率轉(zhuǎn)化為乙炔所需的極高溫度。許多可以通過制得的乙炔來制造的期望產(chǎn)品如今通過其他更為經(jīng)濟(jì)的方式來替代，例如在熱裂化器中對較高分子量烴原料一如乙烷和石腦油一的熱裂化。較高分子量原料在比甲烷低的溫度下裂化。設(shè)備、材料和方法不能被提前確定，其可以連續(xù)經(jīng)受曱烷熱解所需的高溫(>1600。C)。由于需要設(shè)備的特別型號和成本，熱解大量的曱烷被認(rèn)為是成本過高且不切實(shí)際的。用于制造乙炔而開發(fā)的方法全都商業(yè)地在用于較高分子量烴原料蒸汽裂化的較低溫度下進(jìn)行。已知使用高溫和短接觸時間，可以從甲烷中以少量或小批制得乙炔，產(chǎn)生乙炔、C0和仏的混合物。StanfordResearchInstitute的ProcessEconomicsProgram,ReportNo.16，1966年9月名為"Acetylene"的報(bào)告，以及Holmen等人在FuelProcessingTechnology(42)出版的名為"PyrolysisofNaturalGas:ChemistryandProcessConcepts,"1995，第249-267頁提供了全面的討論。但是已知的方法是無效的，不能很好的規(guī)?；⑶彝ǔＶ粚μ囟☉?yīng)用有用。已知文獻(xiàn)公開了有效地從甲烷原料中獲得相對高產(chǎn)量的乙炔，例如超過50wt。/?；蚋鼉?yōu)選超過75wt。/。的乙炔，需要的溫度超過1500。C且優(yōu)選超過1600°C，并且伴隨著短的接觸時間(通常<0，1秒)，以避免使乙炔分裂為碳元素和氫元素組分。由于所利用設(shè)備的老化，這樣的溫度和方法很不具有吸引力。實(shí)際上任何置于這種溫度下的金屬組分都是昂貴并且會不能接受地發(fā)生老化。除了上述引用的參考文獻(xiàn)，美國專利2，813，9"公開了在反流反應(yīng)器(再生爐)中從甲烷制備乙炔，通常在2500。F(137(TC)的溫度下操作，但是最高為3000。F(165(TC)。美國專利2，885,455公開了用于從輕質(zhì)烴中制備乙炔的反流反應(yīng)器(再生卵石床反應(yīng)器)。討論并要求保護(hù)了乙烷和丙烷原料，但是沒有提及甲烷。公開了反應(yīng)溫度最高為3000。F(1650。C)且接觸時間為0.l秒或更少。美國專利2，886，615描述了一種反流反應(yīng)器(再生卵石床反應(yīng)器)，其用于加工烴原料(包括天然氣)和氫反應(yīng)物以制備烯烴、乙炔和其他產(chǎn)品。公開了溫度超過3000。F(1650。C)并且反應(yīng)時間為0.001至1秒。教導(dǎo)的改進(jìn)是第二熱儲存罐。美國專利2,920，123公開了用于制備乙炔的甲烷熱解，其溫度為2820。F(1550。C)到2910。F(1600。C)并且接觸時間在0.004到0.015秒的范圍內(nèi)。例證的反應(yīng)器是電加熱陶瓷管，并且在加料5秒之后，通過氧化作用去除作為這些條件的副產(chǎn)品而制備出的軟碳(softcarbon)。美國專利3,093,697公開了在反應(yīng)溫度下在約0.01至0.05秒內(nèi)，通過加熱氫和烴原料(例如曱烷)的混合物用以制造乙炔的方法，該溫度取決于所使用的特定的烴。該引用文獻(xiàn)指出對于甲烷優(yōu)選2700。F到2800。F(約1482℃到約1538℃)的反應(yīng)溫度，并且對于更高分子量的烴優(yōu)選更低的溫度。美國專利3，156,733公開了甲烷熱解為乙炔和氫的方法。該方法包括在熱解反應(yīng)區(qū)內(nèi)將含有曱烷的物流加熱至大于2730。F(1500℃)的最高溫度，隨后從反應(yīng)區(qū)中撤出氣態(tài)產(chǎn)物并迅速將其驟冷至約1100。F(600℃)或以下。美國專利4，176，045公開了在管狀反應(yīng)器中通過蒸汽裂解常規(guī)液態(tài)烴以制備烯烴的方法，其中在管中的停留時間為約0.02到約0.2秒，并且使得在管狀反應(yīng)器中積炭的產(chǎn)生達(dá)到最小化。美國專利4，929，789公開了使用新型氣-固接觸裝置和氧化催化劑用于熱解或熱裂解氣態(tài)或汽化烴原料的方法。美國專利4，973,777公開了在陶瓷反應(yīng)區(qū)內(nèi)用循環(huán)的甲烷氣氛將曱烷熱轉(zhuǎn)化為高分子量烴的方法。ChemicalEconomyandEngineeringReview,1985年7月/8月，Vol.17，No.7.8(No.190)，第47-48頁公開了加熱爐已經(jīng)在商業(yè)上發(fā)展為用于蒸汽裂解廣泛的液態(tài)烯烴原料，使用的過程反應(yīng)時間在0.05到0.1秒的范圍內(nèi)。這篇公開的文獻(xiàn)指出這些加熱爐的使用為烯烴(即乙烯、丙烯、丁二烯)產(chǎn)率提供了本質(zhì)的增長，同時降低了不希望的共產(chǎn)物的產(chǎn)生。GB1064447公開了一種制備乙炔的方法，其在電加熱反應(yīng)器中通過熱解甲烷和氫(l:1到39:1H2:CH,;權(quán)利要求9)，并用干燥、不含氧的氣體流驟冷。最高溫度為1450至2000℃(優(yōu)選1450到1750℃;權(quán)利要求2)。伍爾夫方法(Wulffprocess)代表多種用于生產(chǎn)乙炔的商業(yè)方法的一種。伍爾夫方法包括反流熱解過程，并且在20世紀(jì)20年代開始發(fā)展。直到60年代各種相關(guān)方法才得以商業(yè)操作。這些方法通常使用比曱烷重的原料，并且因此在低于1500℃的溫度下操作。StanfordResearchInstitute的"Acetylene",ProcessEconomicsProgramReportNumber16(1966)中提供了關(guān)于伍爾夫方法最完整的描述。在這個報(bào)告中所列的相關(guān)專利中，美國專利申請2,319,679;2,678,339;2，692，819;和3，093，697上文已經(jīng)討論過了?？梢韵嘈派虡I(yè)乙炔裝置都是以乙烷、石腦油、和/或丁烷為原料操作的，并且沒有一個以曱烷原料成功地操作。伍爾夫公開了一種循環(huán)的再生加熱爐，優(yōu)選含有哈施瓦的瓦片(Haschetiles)(參見美國2，319，579)作為熱交換介質(zhì)。但是，為了包含放熱燃燒過程產(chǎn)生的反應(yīng)熱的位置，可以從側(cè)面或分別向反應(yīng)器的中間核心引入燃料或氧氣中的其中之一，其中其與其它反應(yīng)組分混合。另一種反應(yīng)組分優(yōu)選通過反應(yīng)器瓦引入，以冷卻反應(yīng)器驟冷部分。因此，可能在反應(yīng)器中的已知位置上發(fā)生燃燒。但是這同樣使側(cè)面注入噴口或端口暴露于燃燒產(chǎn)物中，包括裂解甲烷原料所需的極高的溫度。噴口性能、形狀、和/或尺寸的退化結(jié)果使其很難控制火焰形狀、溫度、和效率。雖然一些伍爾夫文獻(xiàn)公開了使用各種耐火材料，但是利用這些材料仍然無法實(shí)現(xiàn)對于甲烷裂解的商業(yè)有效的方法。同樣，伍爾夫方法的進(jìn)一步缺點(diǎn)是側(cè)面或獨(dú)立引入放熱反應(yīng)物部分不能用于驟冷反應(yīng)器床的回收。再生反應(yīng)器(包括例如伍爾夫公開的反應(yīng)器)通常用于進(jìn)行周期的、分批生產(chǎn)的高溫化學(xué)過程。通常地，再生反應(yīng)器周期是對學(xué)過程或反應(yīng)隨步驟而改變)。對稱的周期通常用于進(jìn)行相對溫和的放熱化學(xué)過程，例如在生熱氧化("RTO")和自熱重整("ATR")。不對稱的周期通常用于進(jìn)行吸熱化學(xué)過程，并且希望的吸熱化學(xué)過程與不同的放熱化學(xué)過程(通常為燃燒)配對，以便為吸熱反應(yīng)提供熱量。不對稱的周期是伍爾夫裂化方法和變壓重整方法。如上所述，已知再生反應(yīng)器可以分別地將燃料流、氧化劑、或補(bǔ)充用量的這些反應(yīng)物中的一種，直接運(yùn)送到反應(yīng)器熱產(chǎn)生區(qū)域的位置處。雖然這可以推遲或控制燃燒的位置，但是由于沒有物流通過再生床或區(qū)域，該方法限制了反應(yīng)器驟冷區(qū)域的冷卻。這能導(dǎo)致增加了反應(yīng)控制的熱區(qū)域損失。反應(yīng)器熱產(chǎn)生區(qū)域通常是一個反應(yīng)器系統(tǒng)的區(qū)域，其在兩個再生反應(yīng)器床或區(qū)域之間，主要再生流從這些部分的一個流到另一個。在大多數(shù)情況中，這種側(cè)面流通過噴口、分配器或燃燒器(例如伍爾夫)引入，其中用通常垂直于流體方向并通常經(jīng)過反應(yīng)器管側(cè)壁的方式使反應(yīng)器系統(tǒng)充滿。在大規(guī)模的操作中，這種方法是不允許地低效而且昂貴。例如，在傳統(tǒng)伍爾夫裂化爐中的放熱步驟中，空氣軸向地通過再生部分，并且燃料通過噴口引入，這使?fàn)t的一側(cè)充滿，以便在再生部分之間的開口區(qū)域內(nèi)與空氣結(jié)合(燃燒并釋放熱量)。在傳統(tǒng)的對稱RT0應(yīng)用中，放置了燃燒器以在再生部分之間的位置處提供補(bǔ)充的燃燒熱量。燃燒器從反應(yīng)器外部燃燒燃料，用流經(jīng)再生部分的空氣，或用外部的空氣。為了確保所合成產(chǎn)物的適當(dāng)并且及時地驟冷，并且為了在下一周期開始之前適當(dāng)將床冷卻，必須采取額外的措施。已經(jīng)做了一些嘗試，通過位于一個或多個再生部分中軸向布置的導(dǎo)管，將放熱階段的反應(yīng)物引入到再生反應(yīng)器中間的位置。例如Sederquist(US4，240，805)使用再生床中軸向布置的通道，將氧化劑(空氣)傳送到靠近再生流程中間的位置。在任何但是非常專業(yè)的小規(guī)模用曱烷為原料的操作中，所有這些已知系統(tǒng)具有同樣低效率和不現(xiàn)實(shí)的缺點(diǎn)。在反應(yīng)器的再生流程中間放置噴口、分配器或燃燒器降低了反應(yīng)器系統(tǒng)的持久性和控制性。為了以均勻的方式調(diào)節(jié)流體，或者為了達(dá)到均勻分散熱量所需的湍流或混合(該熱量由它們維持的放熱反應(yīng)產(chǎn)生)，噴口、分配器和/或燃燒器都依賴于精密尺寸的通道。這些噴口、分配器和/或燃燒器位于反應(yīng)器的最高溫度部分。在高溫使用下，很難制造并保持精密尺寸的形狀。如果噴口或分配器喪失了其精密尺寸的形狀，它將不再能產(chǎn)生均勻的火焰溫度。直接向反應(yīng)器的再生流程的中間或熱區(qū)域內(nèi)分別或側(cè)面引入一種或多種反應(yīng)物的進(jìn)一步缺點(diǎn)在于，這種安排使得反應(yīng)物圍繞著再生流程迂回。除了不使反應(yīng)器的驟冷部分驟冷之外，這種方法同樣排除了反應(yīng)物物流的預(yù)加熱。再生反應(yīng)器系統(tǒng)的基本目的在于，通過將產(chǎn)物熱量直接回收到原料中以高效率理想地進(jìn)行反應(yīng)。使一些原料圍繞著再生系統(tǒng)在反應(yīng)器上迂回，這樣降低了反應(yīng)器系統(tǒng)潛在的效率，并且可能導(dǎo)致擴(kuò)大的熱量區(qū)域和持續(xù)時間過長的原料轉(zhuǎn)換反應(yīng)。由于設(shè)備的復(fù)雜性和熱老化，所有的這些現(xiàn)有技術(shù)公開的過程、方法和設(shè)備不適用于在必要的高溫下的連續(xù)高效的操作。同樣，已知方法不能可靠地提供用于連續(xù)控制產(chǎn)生熱量的位置和耗散的方法和方式，其導(dǎo)致了熱點(diǎn)、不希望的熱移動、和/或低效的過程。需要的是一種高效且劃算的方法，其中以相對高的產(chǎn)率、選擇性和效率將甲烷熱解為乙炔，該方法相對于其他烴原料熱解為乙炔的方法具有竟?fàn)幜Α?br/>發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)了根據(jù)本發(fā)明的反流再生反應(yīng)器系統(tǒng)、方法和過程，可以高效地從曱烷原料制備乙炔。本發(fā)明提供可一種用于通過控制反應(yīng)熱量的位置、運(yùn)動和去除以高效地轉(zhuǎn)化甲烷的方法和裝置。本發(fā)明的方法有利地將所有放熱反應(yīng)再生反應(yīng)物物流通過回收或驟冷反應(yīng)器床介質(zhì)加入，而同時推遲燃燒，直到反應(yīng)物到達(dá)反應(yīng)器系統(tǒng)的希望區(qū)域。本發(fā)明同樣包括在高熱量區(qū)域中使用本發(fā)明的混合裝置，以在反應(yīng)器系統(tǒng)中提供高效和復(fù)雜混合和放熱反應(yīng)。本發(fā)明的方法同樣優(yōu)選使用氫氣作為甲烷合成反應(yīng)稀釋劑。本發(fā)明的方法產(chǎn)生并限制了在反應(yīng)器系統(tǒng)中再生"熱氣泡，，，而無需將任何可降解成分置于高熱量中。本發(fā)明的方法一致地提供控制的放熱反應(yīng)位置和溫度移動，并且成功地避免了設(shè)備的熱老化。在一個優(yōu)選方面，本發(fā)明包括一種使用循環(huán)反流反應(yīng)器系統(tǒng)從曱烷原料中制備乙炔的方法，其中反應(yīng)器系統(tǒng)包括(U含有第一末端和笫二末端的第一反應(yīng)器，以及(ii)含有主要末端和次要末端的第二反應(yīng)器，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，以使第二反應(yīng)器的次要末端靠近第一反應(yīng)器的第二末端，該方法包括如下步驟(a)通過第一反應(yīng)器中的第一通道加入第一反應(yīng)物，并且通過第一反應(yīng)器中的第二通道加入至少第二反應(yīng)物，以使笫一和第二反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器中；(b)將第一和第二反應(yīng)物在第一反應(yīng)器的第二末端結(jié)合，并使結(jié)合的反應(yīng)物反應(yīng)以放熱地制備受熱的反應(yīng)產(chǎn)物；(c)將受熱的反應(yīng)產(chǎn)物通過第二反應(yīng)器以將熱量從反應(yīng)產(chǎn)物傳遞到第二反應(yīng)器中；(d)此后通過受熱的第二反應(yīng)器將曱烷加入到第一反應(yīng)器中，以將至少一部分甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔；(e)將加入的曱烷和制得的乙炔通過第一反應(yīng)器，以使甲烷和制得的乙炔驟冷；以及(f)將制得的乙炔回收。在另一方面，本發(fā)明包括用于從曱烷原料制備乙炔的循環(huán)反流反應(yīng)器系統(tǒng)，其中反應(yīng)器系統(tǒng)含有(i)含有第一末端和第二末端的第一反應(yīng)器；(ii)含有主要末端和次要末端的第二反應(yīng)器，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，以使第二反應(yīng)器的次要末端靠近第一反應(yīng)器的第二末端；其中第一反應(yīng)器進(jìn)一步含有；(a)第一通道，其用于將至少第一反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器的第二末端；(b)第二通道，其用于將至少第二反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器的第二末端；以及(c)產(chǎn)物去除線，其用于從第一反應(yīng)器中移出甲烷和制得的乙炔的至少一種；其中第二反應(yīng)器進(jìn)一步含有(i)煙道氣去除線，其用于移出由第一和第二反應(yīng)產(chǎn)物混合和反應(yīng)制得的至少一部分受熱反應(yīng)產(chǎn)物；以及(ii)曱烷原料線，其用于向第二反應(yīng)器的主要末端加入曱烷。第二反應(yīng)器可以裝有與第一床類似的床裝置，或第二裝可能以獨(dú)立的形式安裝，例如根據(jù)已知的熱解床設(shè)計(jì)。第一反應(yīng)器中的第一通道和笫二通道為第一和第二反應(yīng)物保持分離的流程，以避免至少大部分(通過化學(xué)計(jì)量反應(yīng))第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物在第一反應(yīng)器中相互發(fā)生放熱反應(yīng)。這推遲了大部分反應(yīng)物的反應(yīng)，直至這些反應(yīng)物離開第一反應(yīng)器的第二末端。圖l(a)和l(b)是根據(jù)本發(fā)明的在再生反流反應(yīng)器中兩步驟的圖解說明。圖2是示例性的再生床反應(yīng)器的另一個圖解說明，其推遲了燃燒、控制了放熱反應(yīng)的位置、并合適地驟冷回收反應(yīng)器床。圖3說明了示例性氣體分配器的軸向視圖。圖4說明了用于控制燃燒的示例性氣體混合器和通道的橫截面視圖。圖4a是圖4的剪切視圖。圖5說明了反應(yīng)器系統(tǒng)另一個示例性的實(shí)施方案，包括混合器和一些說明性的組件配管。圖6還說明反應(yīng)器系統(tǒng)的另一個示例性的實(shí)施方案，其使用了反應(yīng)器床的獨(dú)立的、交替層。具體實(shí)施例方式1根據(jù)本發(fā)明，在反流反應(yīng)器中甲烷通過熱解轉(zhuǎn)化為乙炔，優(yōu)選溫度從約1500到約1900。C，并且更優(yōu)選從約1600到約1700°C，以短的存在時間，例如小于0.1秒并且優(yōu)選小于5毫秒，并且優(yōu)選，在氫氣稀釋劑的存在下。甲烷轉(zhuǎn)化為例如乙炔的更高級烴需要高的重整溫度，在過去這被認(rèn)為是商業(yè)和效率上的障礙。本發(fā)明人的發(fā)明中至少一部分認(rèn)可需要的高熱量可以通過如下方法來獲得在填充床系統(tǒng)的中間產(chǎn)生高溫?zé)釟馀?，隨后使用兩步法，其中熱量(l)通過原位燃燒加入到床中，并且隨后(2)通過原位吸熱重整從床中去除。本發(fā)明的關(guān)鍵優(yōu)勢在于可以一致地管理，并且限制了可以長期容許這些條件的反應(yīng)器區(qū)域內(nèi)的高溫氣泡(例如>1600。C)。本發(fā)明的方法提供了基本上連續(xù)操作的、大規(guī)模、循環(huán)的反流反應(yīng)器系統(tǒng)，它是有用并且可商業(yè)規(guī)模操作的。這項(xiàng)發(fā)明克服了現(xiàn)有技術(shù)的限制。曱烷的一個常規(guī)來源是天然氣。在一些應(yīng)用中，天然氣(包括伴生烴和雜質(zhì)氣體)可以加入到本發(fā)明的反應(yīng)器系統(tǒng)中。加入的天然氣同樣可以是脫硫的和/或脫水的天然氣。天然氣通常包括各種濃度的伴生氣體，例如乙烷和其他烷烴，其優(yōu)選具有比曱烷低的濃度。加入的天然氣可以包括雜質(zhì)，例如H2S和氮?dú)?。本發(fā)明的方法和裝置同樣可以提供一部分伴生更高級烴同時轉(zhuǎn)化為乙炔。在另一個實(shí)施方案中，本發(fā)明的方法和組合物可以用于液態(tài)原料，例如真空瓦斯油(VGO)或石腦油。發(fā)明可以被描述為在反流反應(yīng)器系統(tǒng)中的甲烷熱解，或者更特別地為在反流反應(yīng)器系統(tǒng)中通過甲烷的熱解將甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔。所述反應(yīng)器系統(tǒng)包括第一和第二反應(yīng)器，按照常規(guī)流程的方向以相互串聯(lián)關(guān)系布置，并且優(yōu)選沿著常規(guī)軸。常規(guī)軸可以是水平的、垂直的、或者別的方式。本發(fā)明包括一種方法，其中第一和第二原位燃燒反應(yīng)物各自分別地，但是優(yōu)選基本上同時地，通過驟冷反應(yīng)器床(例如第一反應(yīng)器床)，通過基本獨(dú)立的流程(通道)，以獲得第一和第二反應(yīng)物總的結(jié)合重量的驟冷(冷卻)效果。(雖然只討論了第一和第二反應(yīng)物，但是再生反應(yīng)也可以包括額外的反應(yīng)物和反應(yīng)物流通道)。在它們到達(dá)反應(yīng)器系統(tǒng)中的設(shè)計(jì)位置并且在放熱反應(yīng)區(qū)域(例如燃燒區(qū)域)內(nèi)相互反應(yīng)之前，兩種反應(yīng)物同樣同時通過熱驟冷床加熱。第一和第二反應(yīng)物的這種推遲了的燃燒提供了在反應(yīng)器系統(tǒng)中希望的位置處放熱再生反應(yīng)的定位引發(fā)。反應(yīng)物被允許在反應(yīng)區(qū)域內(nèi)結(jié)合或混合以在此原位地燃燒，并且在反應(yīng)器系統(tǒng)內(nèi)部產(chǎn)生高溫區(qū)域或熱氣泡(1600-1700'C)。優(yōu)選通過混合反應(yīng)物的反應(yīng)物混合器提高結(jié)合過程，以促進(jìn)在希望的位置基本上完成燃燒/反應(yīng)，該混合器優(yōu)選位于第一和第二反應(yīng)器之間。燃燒過程保持發(fā)生足夠長的時間，其中通過笫一反應(yīng)器的第一和第二反應(yīng)物流同樣使得大部分(正如所希望的)反應(yīng)(如熱氣泡)產(chǎn)生的熱量轉(zhuǎn)移，進(jìn)入并且至少部分通過第二反應(yīng)器，但是優(yōu)選非所有流程都通過第二反應(yīng)器以避免熱量的浪費(fèi)和第二反應(yīng)器的過熱。煙道氣體可以通過第二反應(yīng)器耗盡，但是優(yōu)選大部分熱量保持在第二反應(yīng)器中。在再生步驟轉(zhuǎn)移到第二反應(yīng)器的熱量的量仍然是有限的，或者取決于所希望的置放時間或者曱烷原料氣體具有的，重整高溫第二反應(yīng)器介質(zhì)以將曱烷和其他烴轉(zhuǎn)化為乙炔的體積速度。在再生或加熱笫二反應(yīng)器介質(zhì)之后，在下一個/反轉(zhuǎn)步驟或循環(huán)中，甲烷通過第二反應(yīng)器，從與加熱階段流向相反的方向加入或流入。為了將熱量轉(zhuǎn)移給甲烷作為反應(yīng)能量，在熱氣泡區(qū)域內(nèi)甲烷與熱的第二反應(yīng)器和混合氣介質(zhì)相接觸。除了不浪費(fèi)熱量，大體上過加熱重整器/第二反應(yīng)器床可能不利地導(dǎo)致延長的反應(yīng)，其晚于乙炔產(chǎn)生點(diǎn)后裂化曱烷，將其降解為元素組分。這樣在再生階段加入到床中的熱量的總量不應(yīng)該超過以下情況所需的熱量的量(a)維持重整反應(yīng)，該反應(yīng)用于在合適的時間段內(nèi)將加入的甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔，其取決于許多因素，例如反應(yīng)器大小、尺寸、氣流速度、使用溫度、希望的接觸時間、循環(huán)時間等等，以及(b)對于從體系中的熱量損失，該損失是由于通過反應(yīng)器壁的傳導(dǎo)損失和隨著流出產(chǎn)品的對流損失。儲存在反應(yīng)器系統(tǒng)中的熱量的總量雖然通常大大的多于在任何單循環(huán)轉(zhuǎn)化所需的最少量。但是需要避免使溫度氣泡過大，以至于在該溫度的停留時間變得太長。如通常對于反應(yīng)器系統(tǒng)所做的那樣，可以對反應(yīng)器系統(tǒng)進(jìn)行常規(guī)的實(shí)驗(yàn)和精細(xì)的調(diào)整以及測試，以獲得反應(yīng)器條件的最優(yōu)設(shè)置。在優(yōu)選的實(shí)施方案中，反應(yīng)器系統(tǒng)可以被描述為含有兩個區(qū)域/反應(yīng)器(1)熱的回收(第一)區(qū)域/反應(yīng)器，以及(2)重整(第二)區(qū)域/反應(yīng)器。由于促進(jìn)甲烷重整為乙炔無需催化劑，在大多數(shù)優(yōu)選實(shí)施方案中再反應(yīng)器床中不存在催化劑。但是可能有一些應(yīng)用，其由于催化劑的存在而獲利，以達(dá)到某種范圍的重整性能，并且這些實(shí)施方案也在本發(fā)明的范圍之內(nèi)。反流再生床反應(yīng)器系統(tǒng)的基本的兩步不對稱循環(huán)描述于圖la和lb中，根據(jù)具有兩個區(qū)域/反應(yīng)器的反應(yīng)器系統(tǒng)；第一或回收/驟冷區(qū)域(7)或第二或反應(yīng)/重整區(qū)域(1)。反應(yīng)器區(qū)域(l)和回收區(qū)域(7)都包括再生床。此處使用的再生床包含有效儲存和轉(zhuǎn)移熱量的材料。術(shù)語再生反應(yīng)器床是指同樣可以實(shí)施化學(xué)反應(yīng)的再生床。再生床可以包含床或填充材料例如玻璃或陶瓷珠或球、金屬珠或球、陶瓷(包括氧化鋯)或金屬蜂巢材料、陶瓷管、擠塑整體塊、以及類似物，只要它們?yōu)榱藸I業(yè)毛利(operatingmargin)能保持完整性、功能并且持續(xù)長時間置于超過1200°C,優(yōu)選超過150(TC、更優(yōu)選超過1700°C，甚至更優(yōu)選超過2000'C的溫度。如圖la所示，在循環(huán)的"反應(yīng)，，步驟一開始，反應(yīng)區(qū)域(1)(也作為重整器或第二反應(yīng)器)的次要末端(5)處于比反應(yīng)床(1)的主要末端(3)更高的溫度，并且回收器或驟冷區(qū)域(7)的至少一部分(包括第一末端(9))處于比反應(yīng)區(qū)域(1)更低的溫度，以提供對于合成氣體反應(yīng)產(chǎn)物的驟冷效果。含有甲烷的反應(yīng)物原料，其優(yōu)選同時含有氫稀釋劑，通過一個或多個導(dǎo)管(15)引入到重整或反應(yīng)區(qū)域(1)的主要末端(3)。因此，在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，術(shù)語熱解包括氫熱解。來自進(jìn)料口(15)的原料物流吸收來自重整器床(1)的熱量，并發(fā)生吸熱反應(yīng)以制備希望的乙炔產(chǎn)品。由于這個步驟進(jìn)行，基于體系的傳熱性能產(chǎn)生了在溫度曲線(2)中的移動，如箭頭所示。當(dāng)床設(shè)計(jì)為具有適當(dāng)?shù)膫鳠崮芰r，這個曲線具有相對陡的溫度梯度，隨著步驟的進(jìn)行該梯度將移動穿過反應(yīng)區(qū)域(l)。溫度梯度越陡，反應(yīng)可控制得越好。曱烷/氫/乙炔反應(yīng)氣體在升高的溫度下通過次要末端(5)離開反應(yīng)區(qū)域(l)，并且通過回收器反應(yīng)器(7)，通過第二末端(ll)進(jìn)入，并且在第一末端(9)處作為合成的氣體離開，該合成的氣體包括乙炔、一些未轉(zhuǎn)化的曱烷、和氫?；厥掌?7)的溫度起初比反應(yīng)區(qū)域(1)的溫度低。由于合成的反應(yīng)氣體通過回收器區(qū)域(7)，大體在第一末端(9)處氣體被驟冷或冷卻至接近回收器區(qū)域的溫度，在一些實(shí)施方案中其優(yōu)選大約具有與循環(huán)的第二步驟中通過導(dǎo)管(19)引入到回收器(7)的再生原料相同的溫度。由于反應(yīng)氣體在回收器區(qū)域(7)中冷卻，溫度梯度(4)在區(qū)域的再生床中產(chǎn)生，并且在這個步驟中移動穿過回收器區(qū)域(7)。驟冷過程加熱了回收器(7),其必須在第二步驟中再次冷卻，為了稍候提供另一個驟冷服務(wù)，并且為了避免熱氣泡的尺寸和位置逐漸增長通過驟冷反應(yīng)器(7)。在驟冷之后，反應(yīng)氣體在(9)通過導(dǎo)管(17)離開回收器，并且經(jīng)過分離和回收各種組分的過程。循環(huán)的第二步驟，其稱為再生步驟，隨后開始于通過導(dǎo)管(19)第一和第二再生反應(yīng)物的重新加入。第一和第二反應(yīng)物分別朝著回收器(7)的第二末端(11)通過熱回收器(7)，其中為了在或靠近反應(yīng)器系統(tǒng)的中間區(qū)域(13)進(jìn)行放熱反應(yīng)或燃燒而使它們相結(jié)合。再生步驟如圖lb所示。再生需要將回收的顯熱從回收器區(qū)域(7)轉(zhuǎn)移到反應(yīng)區(qū)域(1)，以使反應(yīng)床(l)熱再生用于隨后的反應(yīng)循環(huán)。再生反應(yīng)氣體/反應(yīng)物進(jìn)入回收器區(qū)域(7)例如通過導(dǎo)管(19)，并且流過回收器區(qū)域(7)并進(jìn)入反應(yīng)區(qū)域(1)。在這樣的操作中，溫度梯度(6)和(8)可以移動穿過床，如圖l(b)的范例圖形的箭頭所示，與圖1(a)中反應(yīng)循環(huán)中發(fā)展的溫度梯度圖形相似但是方向相反。燃料和氧化劑反應(yīng)物可以在離回收器區(qū)域(7)和反應(yīng)區(qū)域(1)的內(nèi)表面(13)最近的區(qū)域內(nèi)燃燒。從回收器區(qū)域回收的熱量與燃燒的熱量一起轉(zhuǎn)移到反應(yīng)區(qū)域，其中在此使其中設(shè)置的再生反應(yīng)床(l)熱再生。在本發(fā)明的一個優(yōu)選實(shí)施方案中，第一反應(yīng)物，例如燃料，在第一反應(yīng)器床(7)中沿某些通道向下導(dǎo)引(每一個通道優(yōu)選含有包括多導(dǎo)管的反應(yīng)物流程)。在一個實(shí)施方案中，通道包括一個或多個蜂巢整體塊型結(jié)構(gòu)。蜂巢整體塊包括擠出的多孔結(jié)構(gòu)，正如通常在反應(yīng)工業(yè)中所知的，例如在催化轉(zhuǎn)化器中等。術(shù)語"蜂巢"廣泛地用于指橫截面形狀，其包括多個流程或?qū)Ч芡ㄟ^該擠出的整體塊，并且不意味著將結(jié)構(gòu)或形狀限制為任何特別的形狀。在提供接觸時間和傳熱的同時，蜂巢整體塊可以實(shí)現(xiàn)低壓力損失傳遞。優(yōu)選在區(qū)域之間使用混合器以使燃燒發(fā)生。第一和第二通道的每個通道廣泛地被定義為一個或多個傳導(dǎo)性的導(dǎo)管或流程，反應(yīng)物和合成氣體的一種通過其流過第一反應(yīng)器床(7)，并且可以包括單獨(dú)的導(dǎo)管，或更優(yōu)選且更合適地更多的多個導(dǎo)管(例如數(shù)十個、數(shù)百個、或甚至數(shù)千個基本平行的導(dǎo)管通道)，它們從例如氣體分配器噴口或?qū)Ｓ梅磻?yīng)物端口接收原料。每個導(dǎo)管通常具有任意的橫截面形狀，但是通常優(yōu)選圓形或規(guī)則的多邊形橫截面形狀。每個通道可以優(yōu)選提供基本平行、通常一般流過反應(yīng)器介質(zhì)的共同流。這樣第一通道可以只是單獨(dú)的導(dǎo)管，但是更合適的是許多導(dǎo)管(取決于反應(yīng)器尺寸、流速、導(dǎo)管尺寸等)，例如，如下述的圖2和實(shí)施例1所例舉的。通道優(yōu)選包括多個導(dǎo)管，每個都接收和傳導(dǎo)反應(yīng)物，例如通過氣體分配器中的噴口遞送的。導(dǎo)管可以按照沿著流程的橫流方向分別隔離(例如不在流體連通中)，或它們可以基本上被隔離，以使反應(yīng)物通過導(dǎo)管壁滲透到相鄰導(dǎo)管的過程相對于反應(yīng)物流的分離基本上不重要。一個優(yōu)選的反應(yīng)器實(shí)施方案包括多個區(qū)段，其中每個區(qū)段包括第一通道和第二通道，以便在離開反應(yīng)器后，在相關(guān)的混合器區(qū)段中，各自的第一反應(yīng)物和各自的第二反應(yīng)物相混合。包括多區(qū)段以提供良好的熱分配穿過反應(yīng)器系統(tǒng)的整個才黃截面面積。如圖4,混合器區(qū)段(45)，例如，可以混合來自安裝在特別區(qū)段的多個蜂巢整體塊中混的反應(yīng)物流。每個整體塊優(yōu)選含有數(shù)個(多于一個)導(dǎo)管。傳送第一反應(yīng)物的導(dǎo)管的集合可以被認(rèn)為是第一通道，并且特別的反應(yīng)器區(qū)段可以包括多個傳導(dǎo)第一反應(yīng)物的整體塊和/或?qū)Ч艿募?，其中區(qū)段包括用于第一反應(yīng)物的通道。類似地，第二反應(yīng)物同樣可以流過一個或多個區(qū)段中的整體塊，集合構(gòu)成第二通道。這樣，術(shù)語"通道"廣泛地用于包括一個或多個導(dǎo)管或?qū)Ч艿募希鋫鬟f至少第一或第二反應(yīng)物。反應(yīng)器部件可以僅包括第一和第二通道，或者用于每個均為第一和第二反應(yīng)物的多個流程的多個通道?；旌掀鲄^(qū)段(45)隨后可以從兩個或多個通道中收集反應(yīng)物氣體。優(yōu)選地，混合器區(qū)段(45)將來自一個第一通道和一個第二通道的流出物混合?？梢哉J(rèn)識到，在一些優(yōu)選的實(shí)施方案中，至少部分地由于在第一反應(yīng)器的第一末端(17)處的一些混合，通道中的幾個導(dǎo)管將有可能傳送第一和第二反應(yīng)物的混合物。但是，輸送第一和第二反應(yīng)物的可燃混合物的導(dǎo)管數(shù)目足夠低，以致于在從第一反應(yīng)器的第二末端離開之前，大部分化學(xué)計(jì)量地可反應(yīng)的反應(yīng)物不反應(yīng)。通過溫度、時間、和液體動力學(xué)的結(jié)合，可以控制那些導(dǎo)管中燃燒或放熱反應(yīng)引發(fā)的軸向位置，其中在那些導(dǎo)管中傳遞反應(yīng)物混合物。燃料和氧氣通常需要溫度-依賴和混合物-依賴的自燃時間以發(fā)生燃燒。雖然一些反應(yīng)可能在輸送反應(yīng)物混合物的導(dǎo)管的軸向位置發(fā)生。但是由于具有這種反應(yīng)的通道的數(shù)量足夠小，從而在反應(yīng)器中對整個熱平衡的影響僅為可接受或不重要的水平，因此這種反應(yīng)是可接受的。應(yīng)該設(shè)計(jì)特別反應(yīng)器系統(tǒng)的設(shè)計(jì)細(xì)節(jié)，從而盡可能合理地避免在導(dǎo)管中反應(yīng)物的混合。根據(jù)本發(fā)明的方法不需要大的壓力變化，以使反應(yīng)物和產(chǎn)物循環(huán)通過反應(yīng)器系統(tǒng)。在一些優(yōu)選實(shí)施方案中，甲烷的重整或熱解步驟在相對低的壓力下發(fā)生，例如小于約50psia，而再生步驟也可以在類似的壓力下進(jìn)行，例如小于約50psia，或略高的但是仍然相對低的壓力，小于約250psia。在一些優(yōu)選的實(shí)施方案中，甲烷熱解步驟在從約5psia到約45psia的壓力下進(jìn)行，優(yōu)選從約15psia到約35psia。范圍從約5psia到約35psia和從約15psia到約45psia同樣也被設(shè)想過。本領(lǐng)域技術(shù)人員在具有本發(fā)明公開的內(nèi)容情況下不超過常規(guī)實(shí)驗(yàn)下，可以確定最經(jīng)濟(jì)的范圍。可以使用高于或低于上述公開的壓力，雖然它們可能效率更低。作為實(shí)施例，如果通過從燃?xì)廨啓C(jī)抽取來獲得燃燒空氣的話，則可能優(yōu)選再生發(fā)生的壓力為，例如，從約100psia到約250psia。但是如果，作為進(jìn)一步的實(shí)施例，具有通過風(fēng)扇或風(fēng)機(jī)獲得的空氣的方法更為經(jīng)濟(jì)的話，則再生可能發(fā)生在15-45psia。在本發(fā)明的一個實(shí)施方案中，熱解和再生步驟的壓力本質(zhì)上是相同的，兩步驟的壓力差距小于10psia?？梢岳斫饪梢?吏用一些控制流動的方法(例如閥、旋轉(zhuǎn)反應(yīng)器床、止回閥、遮板、限流器、定時系統(tǒng)等)來控制氣體流動、開動、定時，并交替兩個流動體系之間的物理床。在再生步驟中，為了燃燒，空氣和燃料必需通過反應(yīng)器系統(tǒng)移動并結(jié)合?？諝饪梢酝ㄟ^壓縮機(jī)、風(fēng)機(jī)、或風(fēng)扇來移動，這取決于反應(yīng)器希望的操作條件和位置。如果使用壓力更高的空氣，則可能希望通過可使機(jī)械能量恢復(fù)的膨脹渦輪機(jī)來使得燃料空氣膨脹。此外，一些部分廢氣可以再循環(huán)并與新進(jìn)的空氣混合。廢氣再循環(huán)(EGR)物流可以用至少一種在第一反應(yīng)器中加入的第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物來補(bǔ)充。這種EGR可以用于減少再生原料的氧含量，其能降低再生原料的最大絕熱火焰溫度。在沒有EGR的情況中，CH4/空氣混合物具有約1980℃的最大絕熱火焰溫度；H2/空氣混合物為約2175℃。這樣，即使通過限制燃料的流動速度控制了平均溫度，任何弱的稀釋都可以導(dǎo)致接近最大火焰溫度的局部過熱點(diǎn)。通過有效地增加稀釋劑例如伴有氧分子的N2(和燃燒產(chǎn)物)的用量，EGR的使用可以降低最大過熱點(diǎn)溫度。例如，當(dāng)50%過量空氣用于燃燒時，H2-燃料/空氣的最大絕熱火燃溫度從約2175℃降至約1640℃。將加入空氣的氧含量降至約13%可能造成約1640℃的最大絕熱火焰溫度，不考慮局部混合效果。重整或熱解步驟以及流動圖如圖l(a)所示。甲烷(例如來自天然氣)被加入，優(yōu)選與作為稀釋劑的氫混合或一起加入，在第二反應(yīng)器中或到第二反應(yīng)器之前一刻加入，并且在由再生步驟得到的高溫?zé)釟馀葜袩峤?。含有甲烷的原料同樣可以包括可以進(jìn)行吸熱重整為乙炔的基本上任何其他烴材料，其包括天然氣、其他石油烷、石油蒸餾物、煤油、噴氣燃料、燃料油、加熱油、柴油燃料和瓦斯油、石油、以及醇。優(yōu)選地，原料為含有甲烷和/或烴的氣態(tài)材料，其在引入反應(yīng)器的溫度和壓力下為氣態(tài)。在離開第二反應(yīng)器和任選的混合器之后，含有乙炔的合成氣體流必須被冷卻或驟冷以使轉(zhuǎn)化過程在乙炔階段停止。這一步驟的定時十分重要，因?yàn)閷τ谶^程輸出物乙炔幾乎不是希望的材料。對于制得乙炔的優(yōu)選應(yīng)用是在化工廠的流動過程中作為中間產(chǎn)物，在其他優(yōu)選產(chǎn)物的途中，例如乙烯基酯、乙烯、乙醛、丙醛、和/或丙醇、丙烯酸、等等。驟冷之后，合成的氣體流可能提供到分離乙炔、甲烷、氫、和其他氣體的分離過程中。重整的曱烷和氫可以循環(huán)以在反應(yīng)器系統(tǒng)中再加工。分離過程循序可以將乙炔轉(zhuǎn)化為一些其他產(chǎn)物。每種產(chǎn)物可以進(jìn)一步加工以提供附加用途的產(chǎn)物，例如乙醛是乙醇、乙酸、丁醛、和/或丁醇制備過程中的典型中間產(chǎn)物。從體積和價值的觀點(diǎn)，乙烯是多數(shù)塑料的基礎(chǔ)構(gòu)成體，并且可以典型地優(yōu)選用于生產(chǎn)乙炔。傳統(tǒng)地通過氬化從乙炔來制備乙烯。在本發(fā)明一些實(shí)施方案中，它可能也是本發(fā)明甲烷轉(zhuǎn)化過程的共產(chǎn)物。另一種高吸引力的產(chǎn)物是乙醇，傳統(tǒng)地它可以通過首選將乙炔水化為乙醛再將乙醛氫化為乙醇來制備。乙醇具有吸引力是因?yàn)樗菀讖倪h(yuǎn)處運(yùn)送，并且容易脫水成為乙烯。如果制備成本足夠低的話，乙醇同樣可以適用于作為汽車燃料。無論如何，曱烷轉(zhuǎn)化為乙炔遺留了過量的氫，理想的乙炔反應(yīng)是2CH4-C2H2+3H2消耗約+45kca1/摩爾轉(zhuǎn)化的CH4如上述反應(yīng)所示，氬是本方法的一種有價值的副產(chǎn)物。對于更小的范圍，乙烯也是一種有價值的產(chǎn)物，其作為甲烷不完全還原成高級經(jīng)的結(jié)果。未反應(yīng)的甲烷也是有價值的產(chǎn)物。相應(yīng)地，氬的分離和回收，乙烯的分離和回收、未轉(zhuǎn)化曱烷的分離和回收各自分開并且集體地優(yōu)選是本發(fā)明方法的步驟。未轉(zhuǎn)化的甲烷優(yōu)選回到氫熱解反應(yīng)器，使得它可以二次轉(zhuǎn)化。一些量的氫可以回到足以控制產(chǎn)物分布的選擇性的氫熱解反應(yīng)器中。由于在重整熱解反應(yīng)中產(chǎn)生(沒有燃燒)氫，因此將需要從過程中凈化氫，以對于每份轉(zhuǎn)化的CM約1份H2的量。氫具有約57Kcal/molH2的燃燒熱量，所以從過程中凈化的氫具有在需要作為再生燃料范圍內(nèi)的熱值。當(dāng)然如果對于剩余的氫有替換的高價值的用途，那么天然氣可以被用于所有或部分再生燃料。但是剩余的氫有可能在低壓下可用，并且可能含有曱烷或其他稀釋劑。所以，氫作為再生燃料的使用也可能是遠(yuǎn)處的一種理想處置。圖2表示另一個示例性反應(yīng)器系統(tǒng)，其可以適用于一些應(yīng)用，用于控制和推遲燃料和氧化劑的燃燒以獲得有效的再生熱量。圖2描述了一個在再生循環(huán)中操作的單個反應(yīng)器系統(tǒng)。本發(fā)明的反應(yīng)器系統(tǒng)可以認(rèn)為含有兩個反應(yīng)器區(qū)域?；厥掌?27)是區(qū)域，其中主要發(fā)的流程或通道，而在氣體接近或到達(dá)圖1中的反應(yīng)器中間(13)之前不會招致燃燒。重整器(2)是主要發(fā)生再生加熱和曱烷重整的反應(yīng)器，并且可以認(rèn)為是為了其目的的第二反應(yīng)器。雖然反應(yīng)器系統(tǒng)中的第一和第二反應(yīng)器被定義為可獨(dú)立區(qū)別的反應(yīng)器，但是可以理解且在本發(fā)明的范圍內(nèi)第一和第二反應(yīng)器可以制造、提供或別的方式結(jié)合入常規(guī)單反應(yīng)器床，其中反應(yīng)器系統(tǒng)可能被描述為僅含有在反應(yīng)器中整合了兩個循環(huán)的單反應(yīng)器。術(shù)語"第一反應(yīng)器"和"第二反應(yīng)器"僅指反應(yīng)器系統(tǒng)中的相應(yīng)區(qū)域，在其中發(fā)生再生、重整、驟冷等步驟中的每個，并且不需要將單獨(dú)的組分用于兩個反應(yīng)器。但是，最優(yōu)選的實(shí)施方案將包括反應(yīng)器系統(tǒng)，其回收器反應(yīng)器包括此處所描述的導(dǎo)管和通道，并且重整器反應(yīng)器可以類似地具有導(dǎo)管。另一個優(yōu)選的實(shí)施方案可以包括重整器反應(yīng)器床，其與回收器反應(yīng)器作不同的安排并且可能甚至包括與回收器反應(yīng)器不同的材料?？梢园凑障Ｍ蛞?guī)定通過應(yīng)用來提供重整器或第二反應(yīng)器的床的安裝，并且重整器反應(yīng)器中不需要特殊的設(shè)計(jì)，關(guān)于本發(fā)明反應(yīng)器系統(tǒng)的表現(xiàn)。常規(guī)實(shí)驗(yàn)和甲烷熱解文獻(xiàn)的知識可以用于確定有效的重整器/第二反應(yīng)器設(shè)計(jì)。如前所述，第一反應(yīng)器或回收器(27)包括不同的氣體導(dǎo)管(28)用于獨(dú)立地將兩種或多種氣體在進(jìn)入回收器(27)的第一末端(29)之后用通道輸送，并且通過其中布置的再生床。第一種氣體(30)進(jìn)入多個流動導(dǎo)管(28)的第一末端。除了提供流動通道，導(dǎo)管(^)海包括有效的流動障礙(例如其有效地起作用例如導(dǎo)管壁)以阻止第一和第二反應(yīng)物之間的穿流或混合，并且在允許混合之前使大部分反應(yīng)物有效地相互保持分離。如前所述，第一和第二通道的每一個優(yōu)選含有多個通道或流程。第一反應(yīng)器還可以包含多個基本上平行的流動區(qū)段，每一個包括隔離的第一通道和第二通道。在本發(fā)明的一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，回收器由一個或多個擠出蜂巢整體塊組成。優(yōu)選的蜂巢整體塊是含有許多(例如復(fù)數(shù)，意思是多于一個)小的氣流通道或?qū)Ч艿幕A(chǔ)結(jié)構(gòu)，該通道或?qū)Ч芤云叫行问讲贾眉氨”谠谄渲虚g。小的反應(yīng)器可以包括單獨(dú)的整體塊，而較大的反應(yīng)器可以包括數(shù)個整體塊，而更大的整體塊可以基本上用許多蜂巢整體塊安裝填滿。每一個整體塊可以用如下方式形成擠出一定形狀(如方形或六邊形)的橫截面的整體塊，和在彼此之上、之下和相互旁邊二維或三維疊放上述塊。整體塊作為反應(yīng)器內(nèi)含物是有吸引力的，這是因?yàn)樗鼈冊谧钚〉膲毫档拖绿峁┝烁邿崃哭D(zhuǎn)移能力。每個整體塊可以為第一和第二反應(yīng)物的其中一種提供一個或多個流動通道(例如流程)。每個通道優(yōu)選包括數(shù)個導(dǎo)管。非此即彼地，整體塊可以包括對于每種反應(yīng)物的一個或多個通道及使一種或多種反應(yīng)物流流過一個或多個通道或?qū)Ч艿募?，而剩下部分的?dǎo)管使其它反應(yīng)物的一個或多個物流流動?？梢哉J(rèn)為在通道間的內(nèi)表面處，一些導(dǎo)管將可能傳導(dǎo)第一和第二反應(yīng)物的混合物，但是通道的數(shù)量成比例地小。在另一個實(shí)施方案中，單獨(dú)的流動通道可以包括多個整體塊。本發(fā)明中優(yōu)選的蜂巢整體塊(其與第一反應(yīng)器(7)的第一末端(9)相鄰)可以表征為具有的鋒面(frontalarea)(或者幾何空隙率)在約40%到約80%之間，且具有的導(dǎo)管密度在約50到2000孑L/平方英寸之間，優(yōu)選在約100到1000孔/平方英寸之間。(例如，在一個實(shí)施方案中，導(dǎo)管可以具有僅幾毫米的直徑，并且優(yōu)選近似于1毫米。)反應(yīng)器介質(zhì)成分，例如整體塊或替換的床介質(zhì)，優(yōu)選為第一和第二通道的至少一種，并且優(yōu)選兩種通道提供包括具有填充物，其每單位體積平均濕潤表面積為約50ft-l到約3000ft-l，更優(yōu)選從約100ft-l到2500ft-l，進(jìn)一步優(yōu)選從約200ft-1到2000ft-l,基于用于傳導(dǎo)反應(yīng)物的第一反應(yīng)器的體積。這些濕潤面積值應(yīng)用于第一和第二反應(yīng)物的通道。這些相對高的每單位體積的表面積值可能優(yōu)選用于許多實(shí)施方案，以幫助到達(dá)通過反應(yīng)器的溫度相對快速的改變，例如通常用示例性的溫度梯度簡圖中的相對陡峭的斜率來表示，例如圖l(a)，l(b)，和6?？焖俚臏囟茸兓瘍?yōu)選允許相對快速且一致的反應(yīng)的驟冷，以避免反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行并生成焦炭。優(yōu)選的反應(yīng)器介質(zhì)成分還提供第一反應(yīng)器的第一和第二通道的至少一個，優(yōu)選對兩個通道提供，以包括一種填充物，其具有較高容積的傳熱系數(shù)(例如大于或等于0.02cal/cm3s。C，優(yōu)選大于約0.05cal/cm3s。C，最優(yōu)選大于約0.10cal/cm3s。C)，具有較低的抗流動性(較低壓降)，具有與再生過程中所遇的最高溫度相一致的操作溫度，具有較高抗熱沖擊性，并且具有較高的整體熱容(例如至少約0.10cal/cm3。C，且優(yōu)選大于約0.20cal/cm3。C)。由于具有較高表面積值，這些相對較高容積的傳熱系數(shù)值和其它性能也可能優(yōu)選用于許多實(shí)施方案，以幫助獲得通過反應(yīng)器的溫度相對快速的改變，例如通常用示例性的溫度梯度簡圖中的相對陡峭的斜率來表示，例如圖l(a)，l(b)，和6。快速的溫度變化優(yōu)選允許相對快速且一致的反應(yīng)的驟冷，以避免反應(yīng)持續(xù)過長并生成焦炭或碳聚集。引證的值是基于用于反應(yīng)物傳導(dǎo)的反應(yīng)器體積的平均數(shù)。替換的實(shí)施方案可以使用除所述且優(yōu)選的蜂巢整體塊以外的反應(yīng)器介質(zhì)，例如其中通道導(dǎo)管/流程可以包括多個彎曲路徑(如巻曲的、復(fù)雜的、蜿蜒的和/或扭轉(zhuǎn)的而非線形的或管狀的)，除前述的整體塊以外的反應(yīng)器介質(zhì)，包括但是不限于具有通過反應(yīng)器部分的通道的迷宮式、變化的流程、導(dǎo)管、管、槽、和/或孔結(jié)構(gòu)，并且可以包括障礙部分，例如沿著區(qū)段外表面或在亞-區(qū)段中，基本上不具有有效的氣體滲透性，和/或適用于阻止反應(yīng)物氣體之間橫流，并使第一和第二反應(yīng)物在軸向通過回收器(27)時基本保持相互分離的其它措施。對于這些實(shí)施方案，復(fù)雜的流程可能產(chǎn)生延長效率的流程、增加的表面積、以及提高的傳熱。這種設(shè)計(jì)可以優(yōu)選用于通過反應(yīng)器具有相對較短軸向長度的反應(yīng)器實(shí)施方案。軸向更長的反應(yīng)器長度通過反應(yīng)器可以經(jīng)歷增加的壓降。但是對于這些實(shí)施方案，多孔和/或滲透介質(zhì)可以包括，例如填充床、排列的瓦片、可滲透固體介質(zhì)、基本上蜂巢型結(jié)構(gòu)、纖維性排列、以及網(wǎng)型晶格結(jié)構(gòu)的至少一個?？梢詢?yōu)選介質(zhì)基體提供了高表面積以促進(jìn)與反應(yīng)物和制得氣體的良好熱交換?？梢詢?yōu)選使用一些類型的i殳備或方法以將一種反應(yīng)物的流動流引入到導(dǎo)管的選擇部分。在圖2的示例性的實(shí)施方案中，氣體分配器(31)將第二氣體流(32)引入到第二氣體流通道中，其中基本上與第一氣體通道隔離或不流體交換，第一氣體通道此處的圖例為通道(33)。結(jié)果是在軸向經(jīng)過回收器(27)的過程中，至少部分氣體流(33)與氣體流(30)保持分離。在一個優(yōu)選實(shí)施方案中，回收器區(qū)域的一個或多個再生床包含具有氣體或液體障礙的通道，其將第一反應(yīng)物通道與第二反應(yīng)物通道分離。因此，為了在燃燒區(qū)域中相互結(jié)合反應(yīng)之前驟冷再生床、將熱量吸收到反應(yīng)物氣體中，經(jīng)過通道方式的至少兩種反應(yīng)物氣體都可以完全經(jīng)過再生床。作為在本發(fā)明中使用的，氣體(包括流體)(30)和(32)各自包括與在另一種反應(yīng)物(30)和(32)中的組分反應(yīng)的組分，以在結(jié)合時提供放熱反應(yīng)。例如，第一和第二反應(yīng)物的每一種可以包括燃料氣體和氧化劑氣體的一種，當(dāng)其與其它燃料和氧化劑結(jié)合時發(fā)生燃燒。通過將反應(yīng)物基本保持分離，本發(fā)明推遲或控制了由于放熱反應(yīng)而發(fā)生的熱釋放的位置。通過"基本分離”意思是至少50%,優(yōu)選至少75%,且更優(yōu)選至少90%的反應(yīng)物(具有最小或有限的反應(yīng)物的化學(xué)計(jì)量可反應(yīng)量)，作為在笫一和笫二反應(yīng)物流之間，在這些氣體已經(jīng)完成其軸向通過回收器(27)時還未通過反應(yīng)開始消耗。在這種方式中，大多數(shù)第一反應(yīng)物(30)與大多數(shù)第二反應(yīng)物(3"保持分離，并且在反應(yīng)物開始離開回收器(27)之前，反應(yīng)物(30)和(32)結(jié)合反應(yīng)得到的大多數(shù)熱釋放不會發(fā)生。優(yōu)選地，反應(yīng)物是氣體，但是一些反應(yīng)物可以包括液體、混合物或蒸汽相。對于這些再生流的反應(yīng)百分比意味著可能基于全部原料化學(xué)計(jì)量學(xué)的反應(yīng)百分比。例如，如果氣體(30)包括100體積的空氣(80體積的化和20體積的02)，并且氣體(32)包括IO體積的氫氣，然后最大化學(xué)計(jì)量學(xué)反應(yīng)可能為IO體積氫氣OU與5體積氧氣(02)燃燒以得到10體積的H20。在這個例子中，如果實(shí)際上在回收器區(qū)域(27)燃燒了IO體積的氫氣，那么這將代表再生流的100%反應(yīng)。這不考慮剩余未反應(yīng)的氧氣的存在，因?yàn)樵撐捶磻?yīng)的氧氣以大于化學(xué)計(jì)量需要的量的存在。這樣，氫氣是化學(xué)計(jì)量學(xué)限制的組分。使用這一定義，優(yōu)選在軸向經(jīng)過回收器(27)的過程中發(fā)生再生流的少于50%反應(yīng)，更優(yōu)選少于25%反應(yīng)并且最優(yōu)選少于10%反應(yīng)。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，通道(28)和(33)包括提供合適傳熱能力的材料，以在空速條件的操作下產(chǎn)生圖1所示的溫度曲線(4)和(8)。通過傳熱參數(shù)ATHT來表征合適的傳熱速度，其低于約500℃，優(yōu)選低于約100℃并且最優(yōu)選低于約50℃。參數(shù)△THT，作為在此使用的，是回收所需的床-平均容積傳熱速度與床的容積傳熱系數(shù)，hv之比。足以用于回收的容積傳熱速度(例如cal/cm3sec)被計(jì)算為氣體流速(例如gm/s)與氣體熱容(例如ca./gm℃)和需要的端到端的溫度改變(排除任何反應(yīng)，例如℃)的乘積，并且隨后這個量除以被氣體經(jīng)過的回收器區(qū)域(27)的體積(例如cm3)。用氣體(30)、具有氣體(32)的通道(33)和具有全部氣體的全部回收器區(qū)域(27)來計(jì)算通道(28)中的△THT。床的容積傳熱系數(shù)，hv，通常被計(jì)算為基于面積的系數(shù)(例如cal/cm2s℃)和傳熱比表面積(平均值，例如cm7cm3)的乘積，通常是指填充物的濕潤面積。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，通道(28)和(33)包括陶瓷(包括氧化鋯)、氧化鋁、或難熔的材料，其能經(jīng)受超過1200℃，更優(yōu)選1500℃,并且仍然更優(yōu)選1700℃的溫度?？赡軆?yōu)選具有工作溫度最多和超過2000℃的材料，其中對床反應(yīng)絕熱最大溫度保持持續(xù)的時間段存在擔(dān)心，以避免反應(yīng)器床損壞，除非項(xiàng)目經(jīng)濟(jì)和條件允許使用這種材料。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，通道(28)和(33)具有的濕潤面積在50ft-l到3000ft-l之間，更優(yōu)選在100ft-l到2500ft-l之間，并且最優(yōu)選在200ft-l到2000ft-l之間。最優(yōu)選地，通道機(jī)構(gòu)(28)包括陶瓷蜂巢體，其具有回收器反應(yīng)器(27)軸向長度運(yùn)行的通道。再次簡要的提及圖l(a)和l(b)，本發(fā)明的反應(yīng)器系統(tǒng)包括含有第一末端(9)和第二末端(11)的第一反應(yīng)器(7)，以及含有主要末端(3)和次要末端(5)的第二反應(yīng)器(1)。圖l(a)、1(b)和2所示的實(shí)施方案只是僅以說明性目的提供的簡單說明，并且不意味著代表全部實(shí)施方案。參考反應(yīng)器的"末端"僅指相對于反應(yīng)器軸向中點(diǎn)的反應(yīng)器末梢部分。因此，談及氣體進(jìn)入或離開反應(yīng)器的"末端"，例如末端(9)，僅僅是指氣體可以基本上在沿著軸的任意各個點(diǎn)處進(jìn)入或離開，該各個點(diǎn)在反應(yīng)器各自的端面和反應(yīng)器中點(diǎn)之間，但是更優(yōu)選比中點(diǎn)更靠近端面。因此，第一和第二反應(yīng)物氣體中的一種或兩種可以在各自的端面進(jìn)入，同時通過在反應(yīng)器各自的末端外表面的圓周或周長上的溝槽或端口，將另一種加入到反應(yīng)器各自的末端，例如圖6所示。例如，在一個實(shí)施方案中，通道區(qū)段可以包括水平的層，(例如一堆薄餅)，其在矩形的盒狀(沒有顯示)或圓柱形的第一反應(yīng)器中，如圖6所示，其中每一個交替層傳導(dǎo)第一或第二反應(yīng)物中的一種，同時兩個相鄰的層傳導(dǎo)另一種反應(yīng)物。圖6的實(shí)施方案說明反應(yīng)性的反應(yīng)器系統(tǒng)概念，其中第一反應(yīng)器包括至少兩層反應(yīng)器床材料，并且第一通道包括至少兩層的至少一個，并且第二通道包括至少兩層中的另一個。這樣，每一個其他層可以在反應(yīng)器各自的外表面中含有原料端口，其靠近反應(yīng)器各自的末端，以將反應(yīng)物氣體加入到各自層中，同時交替層基本上同時通過端面和/或通過分離外表面端口被加入。通過至少兩層的每一個的反應(yīng)物流程基本上不會與通過立即相鄰層的流程發(fā)生流體交流。反應(yīng)物流程可以優(yōu)選地包括一個或多個具有多個導(dǎo)管的整體塊，整體塊的集合通過第一反應(yīng)器傳導(dǎo)第一或第二反應(yīng)物中的一種，而不允許大量的穿流至相鄰的流程中。在一些實(shí)施方案中可能允許一些穿流的發(fā)生，只要穿流的總量和得到的先期反應(yīng)不會略微改變體系中可接受的熱平衡。因此大多數(shù)化學(xué)計(jì)量地可接受的第一和第二反應(yīng)物可用于在混合器(當(dāng)存在時)和第二反應(yīng)器中反應(yīng)。圖6表明以簡單形式，在每個半全反應(yīng)循環(huán)中閥門如何被用于控制通過第一和第二反應(yīng)器每一層的流動。在一個用于加入常規(guī)反應(yīng)物的層裝置中，側(cè)入端口優(yōu)選為一種反應(yīng)物(例如空氣或燃料)提供入口，其與其他反應(yīng)物的入口隔離。閥門可以控制一種反應(yīng)物流進(jìn)(和流出)側(cè)端口，以在再生循環(huán)中的"開"和驟冷循環(huán)中的"關(guān)"之間交替。當(dāng)?shù)谝环磻?yīng)器將反應(yīng)物流進(jìn)再生的側(cè)端口時，其他由各自端口/層引導(dǎo)的閥門或管線可以關(guān)閉，以防止反應(yīng)物的損失。當(dāng)反應(yīng)器流動的是由反應(yīng)器中產(chǎn)生的乙炔氣體時，這些后面的側(cè)端口閥門可以打開，同時反應(yīng)物加入閥門關(guān)閉，以允許產(chǎn)生的含乙炔的氣體通過反應(yīng)器的所有層流動。雖然圖6所示的示例性的實(shí)施方案包括側(cè)端口，但是通過這些端口進(jìn)入的材料僅為了獲得接近第一反應(yīng)器的第一末端而加入，并且不將進(jìn)口組分置于反應(yīng)器核心的熱氣泡中。作為僅使用側(cè)端口閥門以使反應(yīng)物從側(cè)端口層流過的替換，反應(yīng)器的第一末端(末端蓋)可以被提供一組在交替板上的限流器，例如，如類似于止回閥的單格遮板，或雙格"鴨嘴，，型止回閥，它可以作為限流器或閥門，用于在再生過程中阻止其他反應(yīng)物從末端蓋流至含有側(cè)端口的層，同時允許乙炔氣體流過側(cè)端口層并流進(jìn)充氣區(qū)域或流出側(cè)端口，在反應(yīng)器驟冷產(chǎn)生的乙炔過程中。限流器可以位于在端面(9)上，以使至少一部分導(dǎo)管遮蓋或密封，例如每一個其他層。限流器可以關(guān)閉以允許在再生過程中，從端面流進(jìn)一個或多個層的導(dǎo)管，并且隨后打開以允許在重整階段流過那些層。在再生階段中，只要第一反應(yīng)器端面上的壓力高于反應(yīng)器中側(cè)端口層的壓力，側(cè)端口氣體就能流經(jīng)反應(yīng)器而不會流出端面，同時其他反應(yīng)物將止回閥/限流器保持在關(guān)閉位置，以限制或阻止反應(yīng)物流入側(cè)端口層。因此該過程包括至少一個閥門和/或限流器開動的步驟，例如止回閥，開動的閥門(例如電動、氣動、液壓等)以阻止受限制的第一或第二反應(yīng)物向反應(yīng)器不適當(dāng)層或部分的不希望的流動。限流器可以根據(jù)反應(yīng)器的第一部分/層和第二部分/層的壓力和壓力變化打開或關(guān)閉。優(yōu)選地，一個或多個限流器被動地響應(yīng)體系的壓力變化，例如使用鉸鏈體系。因此，第一反應(yīng)器可以基本上利用全部反應(yīng)器床和第一和第二反應(yīng)物兩者，以冷卻驟冷的反應(yīng)器，并且為了在第一和第二反應(yīng)物結(jié)合并反應(yīng)之前將其加熱。關(guān)于例舉的實(shí)施方案，圖3顯示了具有孔(36)的示例性氣體分配器(31)的軸向視圖。參考圖2和3，孔(36)可以使第二反應(yīng)物氣體(32)優(yōu)先導(dǎo)引到選擇通道(33)。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，孔(36)與選擇通道(33)的開口/孔相連，但是不被其密封。噴口或注射口(沒有顯示)可以加入到孔(36)中，它合適地設(shè)計(jì)為優(yōu)先將第二氣體流(32)引導(dǎo)進(jìn)選擇通道(33)中。由于氣體分配器孔(36)(或噴口/注射口)沒有"密封"到選擇通道(33)上，在反流或反應(yīng)循環(huán)過程中這些通道可以用于增加系統(tǒng)的整體效率。相對于"封閉的"體系，這些"敞開的"氣體分配器(31)可以優(yōu)選用于許多應(yīng)用，以促進(jìn)多反應(yīng)器系統(tǒng)的適應(yīng)，例如其中反應(yīng)器/回收器床可以相對于加工的氣體流位置旋轉(zhuǎn)或以其他方式運(yùn)動，例如，如采用旋轉(zhuǎn)床型反應(yīng)器系統(tǒng)。當(dāng)在"敞開"體系的氣體分配器噴口或孔(36)將反應(yīng)物氣體流(32)引入到反應(yīng)器(優(yōu)選蜂巢整體塊)中的聯(lián)合進(jìn)口通道和聯(lián)合導(dǎo)管中時，反應(yīng)物氣體流(32)的含量通常將占據(jù)大量的蜂巢導(dǎo)管(33)(當(dāng)其要經(jīng)過回收器時)。這個結(jié)果是相對于整體塊蜂巢導(dǎo)管尺寸的反應(yīng)器區(qū)段尺寸和/或孔尺寸的幾何結(jié)果。氣體(32)占據(jù)的蜂巢導(dǎo)管可以，根據(jù)優(yōu)選的實(shí)施方案，表征為一束導(dǎo)管，通常沿著與孔(36)和其流出的氣體流(32)相同的軸布置。位于靠近這個管束/通道中心的導(dǎo)管將含有高純度的氣體(32)，并且因此將可能不支持放熱反應(yīng)。位于靠近束的外邊緣的導(dǎo)管將密切接近承載其他反應(yīng)物的導(dǎo)管(28)。在上述"敞開的"體系中，第一氣體(30)和第二氣體(32)的一些混合將不可避免地接近從孔(36)流出的每種氣體流(32)的外圍邊緣。因此，一些接近管束外邊緣的導(dǎo)管(28)和(33)可能承載了一定量的第一氣體(30)和第二氣體(32)。在氣體完全經(jīng)過回收器(27)之前，可能在這些導(dǎo)管中發(fā)生氣體(30)和(32)之間的反應(yīng)或燃燒。這些氣體可能仍然考慮為基本上分離的，只要導(dǎo)致的在回收器(27)中的再生流反應(yīng)小于50%，優(yōu)選小于25%，最優(yōu)選小于10%的具有最小的或反應(yīng)極限存在的化學(xué)計(jì)量反應(yīng)性反應(yīng)物。在一些替換的實(shí)施方案中，回收器反應(yīng)器(27)可以包括，例如，填充的床或發(fā)泡整體塊材料(沒有顯示)，其在完全經(jīng)過第一反應(yīng)器之前其提供了反應(yīng)物更多的混合和分散。在這種情況中，由于當(dāng)它們經(jīng)過時在回收器中氣體(30)和(32)軸向分散產(chǎn)生的混合，可能在回收器(27)中發(fā)生額外的反應(yīng)。這仍然是可接受的排列，只要在回收器(27)中再生流的混合和隨后反應(yīng)小于50%,優(yōu)選小于25%,最優(yōu)選小于10%。床介質(zhì)中徑向分散和混合的計(jì)算方法在現(xiàn)有技術(shù)中已知。在再生過程中，第一氣體(30)和第二氣體(32)通過通道(28)和(33)經(jīng)過回收器區(qū)域(27)。本發(fā)明的一個關(guān)鍵方面是來自之前的驟冷循環(huán)的儲存在回收器區(qū)域中的熱量，在再生循環(huán)中轉(zhuǎn)移到第一和第二氣體中。加熱的氣體隨后引入到混合器(44)中。位于回收器(27)和反應(yīng)器(21)之間的氣體混合器(44)，用于混合再生反應(yīng)氣體流(30)和(32)，優(yōu)選在或接近反應(yīng)區(qū)域(21)和混合器(44)的內(nèi)表面。混合器(44)優(yōu)選用可以經(jīng)受高溫的材料構(gòu)成或制成，所述高溫度是在高選擇性和高轉(zhuǎn)化率(〉50wt%)下甲烷重整過程中在反應(yīng)區(qū)域經(jīng)歷所需的溫度。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，混合器(44)由能經(jīng)受溫度超過120(TC，優(yōu)選150(TC且最優(yōu)選170(TC的材料構(gòu)成。在一個優(yōu)選實(shí)施方案中，混合器設(shè)備(34)由一種或多種陶瓷材料，例如氧化鋁或金剛砂構(gòu)成。圖4顯示了一個構(gòu)造的混合器(44)的軸向視圖，以及橫截面視圖4a，其是旋渦型混合器(47)的一個示例性實(shí)施方案。示例性的混合器(44)包含混合器區(qū)段(45)，其具有位于區(qū)段(45)中間的旋渦混合器(47)。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，在橫截面積方面混合器區(qū)段(45)基本上相等，并且旋渦混合器(47)通常位于區(qū)段(4"的中間?；旌掀鲄^(qū)段(45)位于與反應(yīng)器系統(tǒng)相關(guān)的位置，以劃分?jǐn)?shù)個氣體通道(28)和(33)的氣體流。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，每個區(qū)段(45)可以具有基本相等的橫截面積，以促進(jìn)從基本相等數(shù)量的通道方式(28)和(33)中截取氣體流。另外在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，氣體通道(28)和(33)在回收器反應(yīng)器(27)中分布，以使得每一個區(qū)段(45)從基本相等分?jǐn)?shù)的第一氣體通道機(jī)構(gòu)(28)和第二氣體通道機(jī)構(gòu)(33)中截取氣體流。用數(shù)學(xué)表示，人們可以把fAi定義為用區(qū)段i包圍的總橫截面積的部分，f28i定義為用部件i截取的總通道機(jī)構(gòu)(28)的部分，并且f33i定義為用部件i截取的總通道機(jī)構(gòu)(33)的部分。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，對于每個區(qū)段i,f28i和f33i值將為fAi值的約20%以內(nèi)(即約0.8至1.2倍)，并且更優(yōu)選在約10%以內(nèi)。人們可以進(jìn)一步將f3(H定義為用區(qū)段i截取的氣體流(30)部分，并且f32i定義為用部件i截取的氣體流(32)部分。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，對于每個區(qū)段i，f30i和f32i值，將為fAi的約20%以內(nèi)，更優(yōu)選在約10y。以內(nèi)。圖4a顯示了具有旋渦混合器(47)的單個氣體混合器區(qū)段(45)的示例性截取部分。雖然本發(fā)明可以利用本領(lǐng)域已知的氣體混合明優(yōu)選的實(shí)施方案將氣體混合器(44)的開口體積最小化同時保持了對混合氣體足夠的混合和分配。術(shù)語開口體積意思是旋渦混合器(47)和氣體混合器區(qū)段(45)的總體積，減去氣體混合器的材料結(jié)構(gòu)的體積。相應(yīng)地，氣體混合器區(qū)段(45)和旋渦混合器(47)優(yōu)選裝備使得開口體積最小化，同時為離開氣體通道(28)和(33)的氣體提供實(shí)質(zhì)的氣體混合。在本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)踐中，氣體混合器區(qū)段(45)尺寸L和D，定制為以達(dá)到在使開口體積最小化的同時，氣體(31)和(32)充分的混合和分配。長徑比L/D優(yōu)選在0.1至5.0的范圍，更優(yōu)選在0.3至2.5的范圍。對于區(qū)域A的常規(guī)區(qū)段，特征直徑D可以用來2(A/tt)K計(jì)算。此外，可歸用于氣體混合器(44)的總體積優(yōu)選相對于第一反應(yīng)器床(27)和重整床(21)的總體積定制。氣體混合器(44)優(yōu)選具有回收器區(qū)域(27)、重整區(qū)域(21)和氣體混合器(44)的結(jié)合體積小于約20%，更優(yōu)選小于10%的總體積，再次提及圖2，裝配的混合器(44)結(jié)合來自通道(33)和(28)的氣體，并且將結(jié)合的氣體重新分配穿過并進(jìn)入反應(yīng)區(qū)域(21)。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物都是氣體，并且一種包含了燃料且另一種包含氧化劑。燃料可以包括氫、一氧化碳、烴、氧合物、石化產(chǎn)品流、或其混合物。氧化劑通常包括含氧氣體、通常與N2相混，例如空氣。通過在混合器(44)中混合燃料和氧化劑，氣體燃燒，大部分燃燒在接近反應(yīng)區(qū)域(21)進(jìn)口的位置發(fā)生。接近重整器或反應(yīng)區(qū)域(21)的燃料和含氧氣體燃燒的燃燒產(chǎn)生熱的煙道氣體，隨著煙道氣體穿過該區(qū)域，該煙道氣體將反應(yīng)區(qū)域(21)加熱(或重加熱)。調(diào)節(jié)含氧氣體/燃料混合物的組成以提供反應(yīng)區(qū)域需要的溫度。組合物以及因此的反應(yīng)溫度可以通過調(diào)節(jié)混合物中可燃和不可燃組分之比來控制。例如，不可燃?xì)怏w或其他流體，例如H20、C02、和N2同樣可以加入到反應(yīng)物混合物中，以降低燃燒溫度。在一個優(yōu)選實(shí)施方案中，不可燃?xì)怏w包括物流、煙道氣體、或貧氧的空氣作為混合物的至少一種組分。再次提及再生圖1(b)，在通過導(dǎo)管(18)耗盡之前，反應(yīng)的、熱燃燒產(chǎn)物流經(jīng)重整器(l)，從次要末端(5)到主要末端(3)。燃燒產(chǎn)物的流動在重整區(qū)域內(nèi)產(chǎn)生了溫度梯度，例如通常通過例圖(8)所示的，該梯度通過重整反應(yīng)區(qū)域軸向移動。在再生步驟的開始，這個出口溫度可以優(yōu)選具有的初始值基本等于(通常在25。C以內(nèi))前述重整步驟中重整原料的進(jìn)口溫度。由于進(jìn)行再生步驟，隨著溫度曲線向出口移動，這種出口溫度將略為增加，并且可以在高于初始出口溫度50至200。C下結(jié)束。本發(fā)明方法和裝置已經(jīng)進(jìn)行了一般性描述，并且關(guān)于說明性實(shí)施方案，例如在所附圖中提供的。本發(fā)明克服了現(xiàn)有技術(shù)中用甲烷重整為乙炔的不切實(shí)際和無用的限制。下面的內(nèi)容詳細(xì)說明了前述討論，并公開了應(yīng)用本發(fā)明方法和裝置的一些優(yōu)選實(shí)施方案。再次提及圖l(a)和l(b)，本發(fā)明包括使用反流反應(yīng)器系統(tǒng)從甲烷制備乙炔的優(yōu)選方法，其中反應(yīng)器系統(tǒng)包括(U含有第一末端(9)和第二末端(11)的第一反應(yīng)器(7)，以及(ii)含有主要末端G)和次要末端(5)的第二反應(yīng)器(1)，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，以使第二反應(yīng)器的次要末端靠近第一反應(yīng)器的第二末端，該方法包括如下步驟(a)通過第一反應(yīng)器中的第一通道加入第一反應(yīng)物，并且通過第一反應(yīng)器中的第二通道加入至少第二反應(yīng)物，以使第一和第二反應(yīng)物，例如通過導(dǎo)管(19)從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器中；(b)將第一和第二反應(yīng)物在第一反應(yīng)器的第二末端結(jié)合，并使結(jié)合的反應(yīng)物反應(yīng)以放熱地制備受熱的反應(yīng)產(chǎn)物；(c)將受熱的反應(yīng)產(chǎn)物通過第二反應(yīng)器(1)以將熱量從反應(yīng)產(chǎn)物傳遞到第二反應(yīng)器中；(d)此后通過受熱的第二反應(yīng)器將甲烷加入到第一反應(yīng)器中，例如通過導(dǎo)管(15)以將至少一部分甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔；(e)將加入的甲烷和制得的乙炔通過第一反應(yīng)器中，以使曱烷和制得的乙炔驟冷；以及(f)將制得的乙炔回收，例如通過導(dǎo)管(17)。第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，其中反應(yīng)器關(guān)于常規(guī)流程串聯(lián)，以使從一個反應(yīng)器離開的材料流進(jìn)另一個反應(yīng)器，不管流動的方向。在第一和第二反應(yīng)器中間可能還存在空間和組件，例如混合器。第二反應(yīng)器的次要末端緊接著第一反應(yīng)器的第二末端，其僅用于方向參考。離開第一反應(yīng)器的第二末端的材料的流動遵循進(jìn)入第二反應(yīng)器的次要末端的流程，反之亦然。優(yōu)選地，通過反應(yīng)器的流程共享公共軸線，但是反應(yīng)器可以以其它方式排列，例如在其它流程旁邊通常形成"U"形。同樣，反應(yīng)器之間的空間實(shí)施調(diào)節(jié)，其通過混合器或其他裝置的存在而決定，但是可以優(yōu)選它們相互接近以防止其間更多的空間，以使反應(yīng)產(chǎn)物可以在反應(yīng)器間迅速移動。優(yōu)選地，循環(huán)反流流動反應(yīng)器系統(tǒng)進(jìn)一步包括混合器(在圖l中沒有顯示，但是作為組分(44)在圖2中說明)，其位于第一反應(yīng)器和第二反應(yīng)器的中間位置(13)以將第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物混合，并且更優(yōu)選地，第一通道和第二通道軸向經(jīng)過第一反應(yīng)器，以將第一和第二反應(yīng)物流入混合器，并且進(jìn)一步地，第一和第二反應(yīng)物在第一反應(yīng)器的第二末端結(jié)合，以使加入的少于第一和第二反應(yīng)物結(jié)合總重量的一半，在加入的第一和第二反應(yīng)物離開第一反應(yīng)器的第二末端之前，發(fā)生放熱反應(yīng)，基于第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物的總重量計(jì)。優(yōu)選的方法還可以包括任選的為了緩和甲烷反應(yīng)而在第二反應(yīng)器中加入氬的步驟。加入的氫可以是氫氣、含氫的氣體混合物、蒸汽、或在反應(yīng)器中提供或產(chǎn)生氫的其它產(chǎn)物。氫可以與甲烷混合，以使混合物引入到重整反應(yīng)器中、或甲烷和氫氣的每一種各自引入到重整器中。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，在引入到反應(yīng)器之前氫與甲烷混合。氬和甲烷優(yōu)選的摩爾比在0到5之間。本發(fā)明氫和甲烷更優(yōu)選的比在約1到約3之間。第一和第二再生反應(yīng)物可以在下述的至少一處放熱地反應(yīng)(i)第一反應(yīng)器的第二末端，例如至少部分在回收器的第二末端中，(n)第一和第二反應(yīng)器的中間區(qū)域，例如在第一和第二反應(yīng)器之間的混合器或空間中，以及an)第二反應(yīng)器的次要末端，例如至少部分在重整器反應(yīng)器的次要末端中，包括混合器和重整器反應(yīng)器的重整器側(cè)之間的界面區(qū)域。優(yōu)選地，在第一和第二反應(yīng)器中間的區(qū)域(13)包括混合器，以使至少部分第一和第二反應(yīng)物混合和燃燒。在一些實(shí)施方案中還優(yōu)選，在上述步驟(b)中，第一和第二反應(yīng)物在位于緊接著第一反應(yīng)器的第二末端的混合器(44)中結(jié)合，其中至少約75°/。的再生物流反應(yīng)。因此，最多約25w"/。的結(jié)合的再生物流可能已經(jīng)基本上在第一反應(yīng)器中燃燒或反應(yīng)，優(yōu)選相對于第一末端更靠近第一反應(yīng)器的第二末端。這遺留了約75wt。/。反應(yīng)，以提供熱量到混合器和重整器/第二反應(yīng)器a)。在一些替換的實(shí)施方案中，在離開第一反應(yīng)器之前，可能最多50wt。/。的結(jié)合反應(yīng)物被允許反應(yīng)。在最優(yōu)選的實(shí)施方案中，90%的再生物流在混合器中或在接近混合器(靠近第二末端，在圖lb中靠近末端(5))的重整器區(qū)域(21)中反應(yīng)。對于那些含有混合器的實(shí)施方案，混合器應(yīng)該用能經(jīng)受超過約1200。C的溫度的材料構(gòu)造，優(yōu)選經(jīng)受超過約150(TC的溫度，最優(yōu)選經(jīng)受超過1700。C的溫度。在一些優(yōu)選的實(shí)施方案中，混合器包括難熔材料，例如陶瓷。在一個優(yōu)選的實(shí)施方案中，第一反應(yīng)器或再生器(7)具有幾何空間體積A，并且第二反應(yīng)器(l)具有幾何空間體積B，并且混合器(44)(包括對于如下實(shí)施方案的空間體積(13)，其不具有混合器設(shè)備，但是只要對于氣體混容、混合并燃燒的區(qū)域)具有幾何空間體積C，其中相對于總結(jié)合體積A+B+C，空間體積C小于或等于約20%，優(yōu)選小于或等于10%。此處使用的術(shù)語幾何空間是指在氣體用來通過反應(yīng)器的主要通道的空間體積，并且不包括在反應(yīng)器容量的壁中以小孔中存在的體積。例如，對于蜂巢整體塊，幾何體積包括通道中的體積，但是不包括可能存在于通道壁中的任何孔體積。優(yōu)選地，用于放熱再生反應(yīng)的第一反應(yīng)物包括舍有CO、H2、烴、氧合物、石化產(chǎn)品、或其混合物的燃料。其它組分、反應(yīng)的和/或不反應(yīng)的，可以存在于燃料中。第二反應(yīng)物可以包括氧，例如來自于空氣。在重整步驟，加入的甲烷還可以從第二反應(yīng)器的主要末端加入，作為稀釋劑或在第二反應(yīng)器中與甲烷反應(yīng)。根據(jù)一些優(yōu)選的方法，通過第二反應(yīng)器加入曱烷原料的步驟在第二反應(yīng)器中的壓力從約5psia到約45psia下進(jìn)行，更優(yōu)選在第二反應(yīng)器中壓力從約15psia到約35psia下。向第一反應(yīng)器中加入第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物的至少一種的再生步驟可以在相對較低的壓力下進(jìn)行，例如約和重整步驟進(jìn)行的壓力一樣。取而代之地，例如在再生步驟加入了含有燃料和/或來自渦輪、壓縮機(jī)、或鼓風(fēng)機(jī)的廢氣的再生反應(yīng)物的實(shí)施方案中，再生步驟可以在大于約35psia的壓力下進(jìn)行，例如在優(yōu)選最多約250psia的壓力?？梢允褂酶蟮膲毫?。但是設(shè)備和方法原因可能利用不希望的壓力。優(yōu)選地，再生步驟中的受熱反應(yīng)產(chǎn)物將至少部分笫二反應(yīng)器，優(yōu)選第二反應(yīng)器(1)的次要末端(5)，加熱到至少約150(TC的溫度，更優(yōu)選加熱到至少約1600。C的溫度。反應(yīng)器系統(tǒng)循環(huán)時間包括在再生所花時間加上重整所花時間，加上在再生和重整間交替所需的時間，反之亦然。因此，半循環(huán)可以使基本上僅為再生所花的時間，或重整所花的時間。完整的循環(huán)包括加熱床、加入曱烷、將含有乙炔的反應(yīng)產(chǎn)物驟冷。使用蜂巢整體塊的優(yōu)選實(shí)施方案的典型循環(huán)時間可以在1秒至"0秒之間，但是在一些替換實(shí)施方案中可能需要更長的時間。優(yōu)選的整體塊實(shí)施方案更優(yōu)選地，循環(huán)時間可以在2秒至60秒之間。再生和重整步驟不是必需具有相同的時間，并且在特別精選的應(yīng)用中可能這兩個時間將不相同。同樣，雖然對于將甲烷重整為乙炔是不需要的，在一些替換的實(shí)施方案中，重整/第二反應(yīng)器(l)可以進(jìn)一步包含反應(yīng)催化劑。當(dāng)甲烷已經(jīng)重整完并且流經(jīng)驟冷第一反應(yīng)器(7)后，該過程還可以包括從驟冷的乙炔-甲烷混合物中回收乙炔的步驟。這種回收方法還可以包括從驟冷的乙炔-甲烷混合物中回收氫和曱烷中至少一種的步驟，為了再循環(huán)到第二反應(yīng)器。在廣泛反面，本方面包括熱解制備乙炔的過程，其包括以下步驟(a)通過反應(yīng)器床的第一部分加入第一反應(yīng)物；(b)通過與反應(yīng)器床的第一部分基本分離的反應(yīng)器床的第二部分加入第二反應(yīng)物，以及(c)在第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)度分別經(jīng)過至少一部分反應(yīng)器床之后，將第一反應(yīng)物與第二反應(yīng)物結(jié)合，為使第一個第二反應(yīng)物相互發(fā)生放熱反應(yīng)；其中在結(jié)合的第一和第二反應(yīng)物相互反應(yīng)之后，反應(yīng)器床的第一和第二部分都用于驟冷包括乙炔的合成反應(yīng)產(chǎn)物。優(yōu)選地合成反應(yīng)產(chǎn)物是包括甲烷的原料的熱解產(chǎn)物。根據(jù)其它實(shí)施方案，合成反應(yīng)產(chǎn)物是包括除曱烷以外的烴的原料的熱解產(chǎn)物，例如乙烷、丙烷、石腦油或其它可熱解烴，和/或包括甲烷作為其中一種組分的原料。雖然本發(fā)明主要適合本發(fā)明用于將甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔的過程、方法和設(shè)備，本過程和設(shè)備還可以用于將除甲烷以外的原料，其包括液體和/或氣體原料，熱解成為許多需要的熱解反應(yīng)產(chǎn)物的任意一種。本發(fā)明還包括用于本過程操作的反應(yīng)器系統(tǒng)設(shè)備和裝置。根據(jù)一個優(yōu)選的實(shí)施方案，主題發(fā)明包括用于從甲烷原料制備乙炔的循環(huán)反流反應(yīng)器，其中反應(yīng)器包括反應(yīng)器系統(tǒng)，包括(i)含有第一末端和第二末端的第一反應(yīng)器，以及(H)含有主要末端和次要末端的第二反應(yīng)器，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，以使第二反應(yīng)器的次要末端靠近第一反應(yīng)器的第二末端；其中第一反應(yīng)器進(jìn)一步包括；(a)第一通道，其用于將至少第一反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器的第二末端；(b)第二通道，其用于將至少第二反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器的第二末端；以及(c)產(chǎn)物去除線，其用于將曱烷和制得乙炔的至少一種從第一反應(yīng)器中去除；其中第二反應(yīng)器進(jìn)一步包括；(d)煙道氣去除線，其用于去除從第一和第二反應(yīng)產(chǎn)物混合和反應(yīng)制得的至少一部分受熱反應(yīng)產(chǎn)物；以及(e)甲烷原料線，其用于向第二反應(yīng)器的主要末端加入甲烷。優(yōu)選地，第一通道和第二通道的至少一個防止化學(xué)計(jì)量可反應(yīng)的大部分反應(yīng)限制第一反應(yīng)產(chǎn)物和第二反應(yīng)產(chǎn)物，相互放熱反應(yīng)以制備反應(yīng)產(chǎn)物直到未反應(yīng)的第一盒第二反應(yīng)產(chǎn)物離開第一反應(yīng)器的第二末端，基于第一和第二反應(yīng)產(chǎn)物的總結(jié)合量計(jì)。優(yōu)選地，反應(yīng)器進(jìn)一步包括位于第一反應(yīng)器和第二反應(yīng)器之間的混合器，其用以將第一反應(yīng)物與第二反應(yīng)物混合。優(yōu)選的混合器還可以進(jìn)一步包括一個或多個混合器區(qū)段，其中每個區(qū)段接受至少一部分第一和第二反應(yīng)物，以使至少一部分第一和第二反應(yīng)物在各自區(qū)段中混合。在優(yōu)選實(shí)施方案中，混合器用能經(jīng)受超過約1200℃的溫度的材料裝備，更優(yōu)選經(jīng)受超過約1500℃的溫度，仍然更優(yōu)選經(jīng)受超過1700℃的溫度，進(jìn)一步更優(yōu)選超過2000℃的溫度。根據(jù)一些實(shí)施方案，混合器包括陶覺。優(yōu)選地第一反應(yīng)器具有空間體積A，第二反應(yīng)器具有空間體積B，并且混合器具有空間體積C，其中相對于空間體積A加空間體積B加空間體積C的總量，空間體積C小于或等于約50%更優(yōu)選小于或等于約20%。為了在第二反應(yīng)器中轉(zhuǎn)化為乙炔，反應(yīng)器進(jìn)一步包括曱烷/原料加入線，用于向第二反應(yīng)器的主要末端加入曱烷以及或者任何任選的其他氣體，例如氫/稀釋劑/額外的反應(yīng)物。反應(yīng)器還可以包括氫稀釋劑或反應(yīng)組分(包括含有氫的組分)加入線，用于向笫二反應(yīng)器的主要末端加入氫，以使氫能與曱烷反應(yīng)。反應(yīng)器還可以包括燃料氣體加入線，用于在第一反應(yīng)器中向第一通道和第二通道中的一個加入燃料氣體，以及第二反應(yīng)物加入線，用于加入第二反應(yīng)物以與第一反應(yīng)物發(fā)生反應(yīng)。第二反應(yīng)物優(yōu)選包括氧，并且第二反應(yīng)物可以包括空氣。第二反應(yīng)物還可以進(jìn)一步包括(i)不可燃?xì)怏w和(ii)可燃和不可燃?xì)怏w混合物，例如廢氣在循環(huán)(EGR)的至少一種。實(shí)施例1下述實(shí)施例僅用于"^兌明一個示例性的實(shí)施方案和方法，而不意味著限制本發(fā)明的范圍。在一對反應(yīng)器系統(tǒng)中，甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔，每一個根據(jù)簡要說明圖5安裝，合適地裝有閥門，以使一個反應(yīng)器系統(tǒng)執(zhí)行再生步驟，而另一個反應(yīng)器系統(tǒng)執(zhí)行熱解步驟。一些實(shí)施方案還可以包括多余一對的更多的反應(yīng)器系統(tǒng)，例如多個反應(yīng)器系統(tǒng)，每個在分期定時排列中操作，以使整個過程基本上連續(xù)。反應(yīng)器系統(tǒng)包括至少第一反應(yīng)器/回收器(102)，混合器或混合區(qū)域(109),以及第二反應(yīng)器/重整區(qū)域(101)。重整(101)和回收(102)反應(yīng)器區(qū)域都包括擠出的陶資蜂巢整體塊，其為三維堆放以填充反應(yīng)器區(qū)域體積。整個反應(yīng)器系統(tǒng)直徑約為10ft，高度或軸向長度約為4ft(除了圍繞在反應(yīng)器周圍的保溫體和容器壁)?；厥諈^(qū)域(102)在頂部，并且測得直徑約為10ft且約17英寸長?；旌掀鲄^(qū)域(109)直徑約為10ft,約4英寸長，并且重整區(qū)域(101)直徑約為10ft，且約27英寸長。陶資蜂巢整體塊具有導(dǎo)管結(jié)構(gòu)，其特征在于每平方英寸具有約400個導(dǎo)管或孔和56%的幾何空間體積?；旌掀鲄^(qū)域包括許多單獨(dú)的混合器塊，每個塊代表了一個如圖4所描述的混合器區(qū)段(45)。塊的橫截面為六邊形，并且測得六邊形的對邊寬度為3英寸且高為4英寸，并且用于混合再生燃料和氧化劑反應(yīng)物，以及在下游區(qū)域把流動重新分配到導(dǎo)管中。單獨(dú)的混合器塊并排堆放以填滿10-ft直徑的混合器區(qū)域(109)。在再生步驟過程中，再生氧化劑(106)加入到位于上述回收區(qū)域(102)的充滿空間(107)中。再生燃料(105)加入到燃料分配噴頭或分配器(110)中，其位于充滿空間中，并且在混合區(qū)域(109)內(nèi)其具有一個位于上述混合器塊區(qū)段軸向以上位置的燃料噴射孔(例如圖3中的孔(36))，其中每個噴射孔向一組導(dǎo)管中加入燃料從而形成燃料通體(lll)，從低于重整區(qū)域并在重整區(qū)域內(nèi)接近單獨(dú)導(dǎo)管的充滿空間(108)中離開。在熱解步驟過程中，通過多支管或充滿空間(108)將熱解原料(103)引入到重整區(qū)域(101)中。如果需要的話，還可以再充滿空間(108)中使用噴頭或分配器(沒有顯示)以將甲烷原料加入到重整器(101)中。隨著其通過重整區(qū)域(IOI)、混合器區(qū)域(109)和回收器區(qū)域(102)，熱解原料轉(zhuǎn)化為乙炔。驟冷的熱解產(chǎn)物(104)從回收器區(qū)域(102)上的充滿空間(107)回收。再生步驟和熱解步驟各自用選擇的時間來操作，對于本實(shí)施例在切換為交替的步驟前在每個方向其為3秒，所以完整的循環(huán)需要約6秒加上切換時間。對于一對反應(yīng)器系統(tǒng)，總物流的組成和流量如下表1所示。這些物流代表基本上連續(xù)的物流，即一個反應(yīng)器總是處于熱解，而另一個反應(yīng)器處于再生階段。整個例子略為理想化，因?yàn)樗试S從一個步驟到下一個無需交替反應(yīng)器的時間。本領(lǐng)域技術(shù)人員可以加入更復(fù)雜的循環(huán)，其提供了這樣的切換。表1Complextableseetheoriginaldocumentpagex本實(shí)施例證明了從甲烷成功的轉(zhuǎn)化為乙炔和氫，并且支持了下述結(jié)論(1)乙炔的高生產(chǎn)力。本發(fā)明反應(yīng)體系可以制備的乙炔產(chǎn)率是現(xiàn)有技術(shù)中伍爾夫型反應(yīng)器許多倍(例如MO倍)。(2)無需使用置于熱區(qū)域中的金屬或可降解組分，也可成功的應(yīng)用本方法和反應(yīng)器系統(tǒng)。(3)在商業(yè)尺寸的反應(yīng)器系統(tǒng)上獲得了高選擇性和產(chǎn)率，證明了本發(fā)明的體系可用于高生產(chǎn)速度，例如以商業(yè)規(guī)模。此處使用的商品名用TM標(biāo)志或⑧標(biāo)志來表示，是指這些名字可能被某些商標(biāo)權(quán)利所保護(hù)，例如它們可能以不同的權(quán)限來注冊。所有的專利和專利申請，測試過程(例如ASTM方法，UL方法，及類似物)，以及此處其他引用文件全都結(jié)合為參考范圍，其公開與本發(fā)明不一致，并且用于其中允許這樣結(jié)合的全部權(quán)限。當(dāng)此處列出了數(shù)字的較低限制和數(shù)字的較高限制時，可以設(shè)想從任何較低限制到任何較高限制的范圍。當(dāng)本發(fā)明的說明實(shí)施方案已經(jīng)特別地描述時，可以理解本領(lǐng)域技術(shù)人員在不背離本發(fā)明的精神和范圍下顯然且可以輕易進(jìn)行各種其他改進(jìn)。相應(yīng)地，并不意味著此處所附權(quán)利要求的范圍限制此處闡明的實(shí)施例和說明書，除非權(quán)利要求可以解釋為包括本發(fā)明具有的專利性的新穎性所有特征，包括所有特征其因此被本領(lǐng)域技術(shù)人員與本發(fā)明同等對待。本發(fā)明已經(jīng)用上述引用的多個實(shí)施方案和特別實(shí)施例所描述了。本領(lǐng)域技術(shù)人員按照上述描述細(xì)節(jié)，許多改變將自己可以提示。所有這些明顯改變都意為屬于所附權(quán)利要求的范圍內(nèi)。權(quán)利要求1.一種用于熱解制備乙炔的方法，包括以下步驟(a)通過反應(yīng)器床的第一部分加入第一反應(yīng)物；(b)通過與反應(yīng)器床的第一部分基本分離的反應(yīng)器床的第二部分加入第二反應(yīng)物；以及(c)在第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)度分別經(jīng)過至少一部分反應(yīng)器床之后，將加入的第一反應(yīng)物與第二反應(yīng)物結(jié)合，為使第一和第二反應(yīng)物相互發(fā)生放熱反應(yīng)；其中在結(jié)合的第一和第二反應(yīng)物相互反應(yīng)之后，反應(yīng)器床的第一和第二部分都用于驟冷包括乙炔的熱解反應(yīng)產(chǎn)物。2.權(quán)利要求1的方法，其中反應(yīng)產(chǎn)物是包括曱烷的原料的熱解產(chǎn)物。3.權(quán)利要求1的方法，其中合成反應(yīng)產(chǎn)物是包括除甲烷以外的烴的原料的熱解產(chǎn)物。4.權(quán)利要求1的方法，其中第一反應(yīng)物通過反應(yīng)器床，與至少第二反應(yīng)物通過反應(yīng)器床加入基本同時加入。5.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的使用反流反應(yīng)器系統(tǒng)從曱烷原料制備乙炔的方法，其中反應(yīng)器系統(tǒng)包括(i)含有第一末端和第二末端的第一反應(yīng)器，以及(ii)含有主要末端和次要末端的第二反應(yīng)器，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，以使第二反應(yīng)器的次要末端靠近第一反應(yīng)器的第二末端；該方法包括如下步驟(a)通過第一反應(yīng)器中的第一通道加入第一反應(yīng)物，并且通過第一反應(yīng)器中的第二通道加入至少第二反應(yīng)物，以使第一和第二反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器中；(b)將第一和第二反應(yīng)物在第一反應(yīng)器的第二末端結(jié)合，并使結(jié)合的反應(yīng)物反應(yīng)以制備受熱的反應(yīng)產(chǎn)物；(c)將受熱的反應(yīng)產(chǎn)物通過第二反應(yīng)器以將至少一部分熱量從反應(yīng)產(chǎn)物傳遞到第二反應(yīng)器；(d)此后通過受熱的第二反應(yīng)器將甲烷加入到第一反應(yīng)器中，以將至少一部分甲烷轉(zhuǎn)化為乙炔；(e)將加入的甲烷和制得的乙炔通過第一反應(yīng)器，以使曱烷和制得的乙炔驟冷；以及(f)將制得的乙炔回收。6.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中反流反應(yīng)器系統(tǒng)進(jìn)一步包括位于第一反應(yīng)器和第二反應(yīng)器之間的混合器，以使第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物結(jié)合并反應(yīng)。7.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中，笫一和第二反應(yīng)物在第一反應(yīng)器的第二末端結(jié)合，以使在加入的笫一和第二反應(yīng)物離開第一反應(yīng)器之后，至少大部分加入的化學(xué)計(jì)量可反應(yīng)的第一和第二反應(yīng)物發(fā)生it熱反應(yīng)。8.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，進(jìn)一步包括在第二反應(yīng)器中加入氫的步驟，以緩和甲烷的反應(yīng)。9.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中至少在下列一處第一和第二反應(yīng)物發(fā)生放熱反應(yīng)(i)第一反應(yīng)器的第二末端，(ii)第一和第二反應(yīng)器的中間，以及(iii)第二反應(yīng)器的次要末端。10.權(quán)利要求6的方法，其中混合器包括至少兩個區(qū)段，其中每個區(qū)段將一部分加入的第一反應(yīng)物與一部分加入的第二反應(yīng)物相結(jié)合。11.權(quán)利要求6的方法，其中混合器由能經(jīng)受超過約120(TC溫度的材料構(gòu)成。12.權(quán)利要求6的方法，其中混合器包括陶瓷。13.根椐前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中第一反應(yīng)器具有空間體積A,第二反應(yīng)器具有空間體積B，并且混合器具有空間體積C，其中相對于空間體積A加空間體積B加空間體積C的總量，空間體積C小于或等于約20%。14.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中的第一反應(yīng)物包括含有CO、H2、烴、氧合物、石化產(chǎn)品、或其混合物的燃料。15.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中第二反應(yīng)物包括氧。16，根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，進(jìn)一步包括從第二反應(yīng)器的主要末端加入另一種烴原料的步驟，以將至少一部分另一種烴原料轉(zhuǎn)化為乙炔。17.權(quán)利要求5的方法，其中受熱的反應(yīng)產(chǎn)物將第二反應(yīng)器的至少一部分加熱至至少約1500。C的溫度。18.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，其中第一通道和第二通道中的至少一個包括通過多孔介質(zhì)的流程。19.權(quán)利要求18的方法，其中多孔介質(zhì)包括填充床、排列的瓦片、可滲透的固體介質(zhì)、蜂巢整體塊結(jié)構(gòu)和纖維性排列中的至少一個。20.權(quán)利要求5的方法，其中第一反應(yīng)器和第二反應(yīng)器每個包括填充床、排列的瓦片、可滲透的固體介質(zhì)、蜂巢整體塊結(jié)構(gòu)和纖維性排列中的至少一個。21.權(quán)利要求5的方法，其中第二反應(yīng)器進(jìn)一步包括反應(yīng)催化劑。22.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，進(jìn)一步包括向第一反應(yīng)器加入具有加入的第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物至少一種的廢氣(EGR)。23.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，進(jìn)一步包括從驟冷的曱烷和制備的乙炔混合物中回收氫和甲烷中的至少一種的步驟。24.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的方法，進(jìn)一步包括第二反應(yīng)器中至少一部分回收的氫和曱烷中的至少一種的再循環(huán)步驟。25.根據(jù)權(quán)利要求5-24任意一項(xiàng)的方法，包括開動閥門和限流器的至少一個以防止第一和第二反應(yīng)物中一種流入到反應(yīng)器的第一部分和第二部分中的一個。26.權(quán)利要求25的方法，其中開動步驟包括根椐第一反應(yīng)器中的壓力將限流器關(guān)閉或打開。27.權(quán)利要求25方法，其中限流器包括開動的閥門、止回閥、遮板型流動閥的至少一個。28.根據(jù)權(quán)利要求l使用循環(huán)反流反應(yīng)器系統(tǒng)進(jìn)行用于從曱烷原料中制備乙炔的方法，其中反應(yīng)器系統(tǒng)包括(i)含有第一末端和第二末端的第一反應(yīng)器；(ii)含有主要末端和次要末端的第二反應(yīng)器，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，以使第二反應(yīng)器的次要末端靠近第一反應(yīng)器的第二末端；其中第一反應(yīng)器進(jìn)一步包括；(a)第一通道，其用于將至少第一反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器的笫二末端；(b)第二通道，其用于將至少第二反應(yīng)物從第一反應(yīng)器的第一末端加入到第一反應(yīng)器的第二末端；以及(c)產(chǎn)物去除線，其用于將曱烷和制得乙炔的至少一種從第一反應(yīng)器的第一末端中去除；其中第二反應(yīng)器進(jìn)一步包括；(i)煙道氣去除線，其用于去除從第一和第二反應(yīng)產(chǎn)物混合和反應(yīng)制得的至少一部分受熱反應(yīng)產(chǎn)物；以及(ii)甲烷原料線，其用于向第二反應(yīng)器的主要末端加入甲烷。29.權(quán)利要求28的反應(yīng)器系統(tǒng)，進(jìn)一步包括位于第一反應(yīng)器和第二反應(yīng)器中間的混合器，其用于將第一反應(yīng)物與笫二反應(yīng)物混合。30.權(quán)利要求29的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中混合器進(jìn)一步包括至少一個混合器區(qū)段，其中每個區(qū)段接收第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物的至少一部分，以使第一反應(yīng)物和第二反應(yīng)物的至少一部分在各自的區(qū)段中混合。31.權(quán)利要求29的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中混合器由能經(jīng)受超過約1500℃溫度的材料構(gòu)成。32.權(quán)利要求29的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中混合器由能經(jīng)受超過約1700℃溫度的材料構(gòu)成。33.權(quán)利要求29的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中混合器包括陶瓷。34.權(quán)利要求28的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中第一反應(yīng)器包括至少兩層反應(yīng)器床材料，并且第一通道包括至少兩層中的至少一個，且第二通道包括至少兩層中的另一個。35.權(quán)利要求34的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中通過至少兩層的每一個的反應(yīng)物流程基本上不會與通過緊鄰層的流程發(fā)生流體連通。36.權(quán)利要求34的反應(yīng)器系統(tǒng)，進(jìn)一步包括至少一個限流器，以控制進(jìn)入至少兩層中至少一個的流量。37.權(quán)利要求36的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中限流器包括開動的閥和被動響應(yīng)閥中的至少一個。38.權(quán)利要求36的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中至少一個限流器位于第一反應(yīng)器的第一末端的端面上。39.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，進(jìn)一步包括甲烷加入線，以向第二反應(yīng)器的主要末端加入甲烷，為在第二反應(yīng)器中轉(zhuǎn)化為乙炔。40.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，進(jìn)一步包括氫加入線，以向第二反應(yīng)器的主要末端加入氫，以使氫可以緩和甲烷的轉(zhuǎn)化。41.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，進(jìn)一步包括燃料氣體加入線，以向第一反應(yīng)器中的第一通道和第二通道中的一個加入燃料氣體。42.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中第二反應(yīng)物包括(i)不可燃?xì)怏w，以及(ii)可燃和不可燃?xì)怏w的混合物中的至少一種。43.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中第二反應(yīng)物包括廢氣再循環(huán)(EGR)。44.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中第一反應(yīng)器包括床填充物，其中第一通道和第二通道中的至少一個具有每單位體積范圍為約50ft—'至約3000fr'的平均濕潤表面積。45.根據(jù)前述任意一項(xiàng)權(quán)利要求的反應(yīng)器系統(tǒng)，其中第一反應(yīng)器包括床填充物，其中第一通道和第二通道中的至少一個具有大于或等于0.02cal/cm3s。C的平均容積傳熱系數(shù)。全文摘要本發(fā)明提供一種使用反流反應(yīng)器系統(tǒng)從甲烷原料中制備乙炔或其他更高級烴的方法，其中反應(yīng)器系統(tǒng)包括(i)第一反應(yīng)器和(ii)第二反應(yīng)器，該第一和第二反應(yīng)器以相互串聯(lián)關(guān)系布置，該方法包括將第一和第二反應(yīng)物兩者通過獨(dú)立通道加入到反流反應(yīng)器的第一反應(yīng)器床中，以便第一和第二反應(yīng)物都使第一反應(yīng)器床驟冷，而在到達(dá)反應(yīng)器系統(tǒng)的核心之前第一和第二反應(yīng)物基本不相互反應(yīng)。文檔編號B01J8/02GK101346176SQ200680048497公開日2009年1月14日申請日期2006年12月21日優(yōu)先權(quán)日2005年12月23日發(fā)明者F·赫什考維茨,H·W·戴克曼,J·S·布坎南,J·W·弗雷德里克申請人:?？松梨诨瘜W(xué)專利公司