專利名稱：液晶聚酯樹脂組合物部件接合方法和由其構(gòu)成的接合制品的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及接合液晶聚酯樹脂組合物部件的方法和由接合方法獲得的由液晶聚酯樹脂組合物構(gòu)成的接合制品。
背景技術(shù)：
熱致液晶聚酯樹脂(以下稱作“液晶聚酯樹脂”或“LCP”)顯示出良好的模塑流動(dòng)性和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，因此，廣泛地用于制造模制品，尤其，具有薄而小的部件如小螺距接頭的電子元件。LCP還具有良好的機(jī)械性能，其中包括良好的剛性和優(yōu)異的耐化學(xué)品性，和氣體阻隔性能和顯示出高的尺寸精確度。由于這些性能，LCP不僅用于制造模制品而且用于制造包括纖維和膜在內(nèi)的各種產(chǎn)品。
最近，由LCP構(gòu)成的模制品、纖維或膜的二次制造已在現(xiàn)有技術(shù)中引起關(guān)注。在通常已知的二次制造方法之中，接合方法如粘結(jié)和焊接已經(jīng)得到了人們的大量關(guān)注。尤其，廣泛地用于制造多用途的塑料的方法，即利用摩擦熱焊接樹脂部件的方法，已經(jīng)預(yù)期作為制造液晶聚酯樹脂部件的備選方法。
然而，廣泛分布的普通液晶聚酯樹脂具有高達(dá)280-400℃的極高熔點(diǎn)，因此，LCP不能由普通的焊接方法來焊接，或即使能夠焊接，所獲得的焊接產(chǎn)品的接合部分因?yàn)槿狈?qiáng)度而使得無法實(shí)際應(yīng)用。已經(jīng)建議了焊接液晶聚酯樹脂部件的一些改進(jìn)方法。例如，JP A H03-184830公開了具有高熔點(diǎn)的樹脂如液晶聚酯樹脂的超聲波焊接的改進(jìn)方法，它包括預(yù)先加熱樹脂到某個(gè)溫度范圍，然后焊接該樹脂。這一方法能夠確保在超聲波焊接技術(shù)中的接合。
具體地說，在該方法中，需要接合的樹脂部件如具有高于250℃的熔點(diǎn)的LCP利用外部加熱設(shè)備如空氣烘箱或通過加熱支持體(它能夠利用加熱介質(zhì)或加熱設(shè)備來加熱)來進(jìn)行預(yù)熱，然后進(jìn)行超聲波焊接。該方法能夠確保焊接和減少被焊接的模制品的變形或破壞。
然而，從成本和效率考慮該方法是不令人滿意的，歸因于需要外部加熱設(shè)備或內(nèi)部支持體加熱設(shè)備的附加預(yù)熱步驟。另外，由于高預(yù)熱溫度所引起的焊接制品的軟化或變形，該方法是不實(shí)用的。
本

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供接合液晶聚酯樹脂組合物部件的方法，它確保了接合的精確度和能夠提供具有優(yōu)異的接合強(qiáng)度的接合制品。本發(fā)明的另一個(gè)目的是提供由LCP構(gòu)成的接合制品，其中由LCP組成的兩個(gè)或多個(gè)部件由本發(fā)明的方法強(qiáng)力地接合。
本發(fā)明提供接合液晶聚酯樹脂組合物部件的方法，特征在于包含于組合物中的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)(由差示掃描量熱計(jì)測(cè)量)是190-250℃和部件利用焊接方式來接合。
本發(fā)明還提供可由該接合方法獲得的液晶聚酯樹脂組合物的接合制品。
在這里使用的“由液晶聚酯樹脂組合物構(gòu)成的接合制品”是指由液晶聚酯樹脂組合物構(gòu)成的并具有由本發(fā)明的方法形成的接合部分的產(chǎn)品。
在本發(fā)明中使用的“液晶聚酯樹脂組合物”可包括0-100重量份/每100重量份的液晶聚酯樹脂的填料和/或增強(qiáng)材料。
根據(jù)本發(fā)明的方法，能夠獲得具有良好的精確度和高的接合強(qiáng)度的由液晶聚酯樹脂組合物構(gòu)成的接合制品。


圖1描繪了在實(shí)施例中使用的斜面接合(scarf joint)。
圖2描繪了在實(shí)施例中使用的剪切接合(shear joint)。
包含在本發(fā)明中所用的液晶聚酯樹脂組合物中的液晶聚酯樹脂沒有具體地限制，并可以是具有190-250℃的熔點(diǎn)(由差示掃描量熱計(jì)測(cè)量)，顯示出各向異性熔體相和由本領(lǐng)域中的技術(shù)人員稱作熱致型液晶聚酯樹脂的任何聚酯樹脂。
各向異性熔體相能夠利用使用正交光偏振器的普通偏振光系統(tǒng)來證實(shí)。更詳細(xì)地說，在氮?dú)夥罩性贚eitz熱臺(tái)上的樣品可以用Leitz偏光顯微鏡觀察。
用于本發(fā)明中的由差示掃描量熱計(jì)測(cè)定的熔點(diǎn)等于或高于190℃和低于250℃的液晶聚酯樹脂可以是半芳族液晶聚酯樹脂或全芳族液晶聚酯樹脂。在本說明書和權(quán)利要求中，“半芳族液晶聚酯樹脂”表示脂肪族-芳族LCP，它在分子鏈中具有脂肪族結(jié)構(gòu)部分。全芳族液晶聚酯樹脂表示每一個(gè)重復(fù)單體單元為聚合物骨架貢獻(xiàn)至少一個(gè)芳族核的LCP。
在這些液晶聚酯樹脂之中，全芳族液晶聚酯樹脂是優(yōu)選的，因?yàn)樗鼈兊淖枞夹院土己脵C(jī)械性能。
用于制備在本發(fā)明中使用的液晶聚酯樹脂的重復(fù)單元的例子是芳族氧基羰基重復(fù)單元，芳族二-羰基重復(fù)單元，芳族二氧基重復(fù)單元，芳族氧基二-羰基重復(fù)單元和脂肪族二氧基重復(fù)單元。
由上述重復(fù)單元組成的液晶聚酯樹脂既包括可得到各向異性熔體相的那些和又包括不得到各向異性熔體相的那些，這取決于結(jié)構(gòu)組分或樹脂以及它們的比率，和序列分布。用于本發(fā)明中的液晶聚酯樹脂限于顯示出各向異性熔體相的那些。
提供芳族氧基羰基重復(fù)單元的單體的例子是對(duì)-羥基苯甲酸，間-羥基苯甲酸，鄰-羥基苯甲酸，6-羥基-2-萘甲酸，5-羥基-2-萘甲酸，3-羥基-2-萘甲酸，4’-羥苯基-4-苯甲酸，3’-羥苯基-4-苯甲酸，4’-羥苯基-3-苯甲酸，和它們的烷基-，烷氧基-或鹵素-取代的衍生物以及它們的酯形成用衍生物如?；苌?，酯衍生物和酰鹵。在以上之中，就控制所制備液晶聚酯樹脂的性能和熔點(diǎn)而言，對(duì)羥基苯甲酸和6-羥基-2-萘甲酸是優(yōu)選的。
提供芳族二-羰基重復(fù)單元的單體的例子是芳族二羧酸類，如對(duì)苯二甲酸，間苯二酸，2，6-萘二甲酸，1，6-萘二甲酸，2，7-萘二甲酸，1，4-萘二甲酸，4，4’-二羧基聯(lián)苯，雙(4-羧基苯基)醚，雙(3-羧基苯基)醚，和它們的烷基-，烷氧基或鹵素-取代的衍生物以及它們的酯形成用衍生物如酯衍生物，酰鹵。在以上之中，就控制所制備液晶聚酯樹脂的機(jī)械性能，耐熱性，熔點(diǎn)和模塑加工性能而言，對(duì)苯二甲酸和2，6-萘二甲酸是優(yōu)選的。
提供芳族二氧基重復(fù)單元的單體的例子是芳族二醇如氫醌，間苯二酚，2，6-二羥基萘，2，7-二羥基萘，1，6-二羥基萘，1，4-二羥基萘，4，4’-二羥基聯(lián)苯，3，3’-二羥基聯(lián)苯，3，4’-二羥基聯(lián)苯，4，4’-二羥基二苯基醚，和它們的烷基-，烷氧基-或鹵素-取代的衍生物以及它們的酯形成用衍生物如?；苌?。在以上之中，對(duì)于在聚合過程中的良好反應(yīng)活性和所制備的液晶聚酯樹脂的良好性能而言，氫醌和4，4’-二羥基聯(lián)苯是優(yōu)選的。
提供芳族氧基二-羰基重復(fù)單元的單體的例子是羥基芳族二羧酸如3-羥基-2，7-萘二甲酸，4-羥基-間苯二酸，5-羥基-間苯二酸，和它們的烷基-，烷氧基-或鹵素-取代的衍生物以及它們的酯形成用衍生物如?；苌?，酯衍生物和其酰鹵。
提供脂肪族二氧基重復(fù)單元的單體的例子是脂肪族二醇如乙二醇，1，4-丁二醇，1，6-己二醇，和它們的?；苌?。另外，具有脂肪族二氧基重復(fù)單元的液晶聚酯樹脂能夠通過具有脂肪族二氧基重復(fù)單元的聚酯如聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯或聚對(duì)苯二甲酸丁二醇酯與以上芳族氧基羧酸，芳族二羧酸，芳族二醇或它們的?；苌铮パ苌锘蚱漉｛u反應(yīng)來獲得。
在以上之中，考慮到它們的低熔點(diǎn)和良好機(jī)械性能，用于本發(fā)明中的優(yōu)選液晶聚酯樹脂是主要由下列結(jié)構(gòu)式(I)，(II)，(III)和(IV)表示的重復(fù)單元組成的那些 其中Ar1和Ar2各表示至少一個(gè)二價(jià)芳族基；和p，q，r和s表示在液晶聚酯樹脂中重復(fù)單元的相對(duì)摩爾比例(mol％)和滿足下面公式
0.4≤p/q≤2.02mol％≤r≤15mol％2mol％≤s≤15mol％。
在以上之中，下面給出了重復(fù)單元的優(yōu)選的組合。
在以上之中，尤其優(yōu)選的重復(fù)單元的組合是如下 其中在單元之下的值表示在液晶聚酯樹脂中各重復(fù)單元的mol％量。
用于本發(fā)明中的液晶聚酯樹脂可以具有酰胺鍵或硫酯鍵，只要此類鍵不損害本發(fā)明的目的。提供酰胺鍵或硫酯鍵的單體的例子是芳族羥氨，芳族二胺，芳族氨基羧酸，巰基芳族羧酸，芳族二硫醇和巰基芳族酚。以提供芳族氧基羰基重復(fù)單元，芳族二-羰基重復(fù)單元，芳族二氧基重復(fù)單元，芳族氧基二-羰基重復(fù)單元和脂肪族二氧基重復(fù)單元的單體的總量為基礎(chǔ)，這些附加單體的比例優(yōu)選是不高于10mol％。
另外，用于本發(fā)明的液晶聚酯樹脂可以是通過將兩種或多種的由差示掃描量熱計(jì)測(cè)定的熔點(diǎn)在190-250℃范圍內(nèi)的液晶聚酯樹脂加以共混所獲得的那些。
制備用于本發(fā)明的液晶聚酯樹脂的方法沒有限制，并且能夠使用本領(lǐng)域中技術(shù)人員已知的任何方法。例如，用于制備聚酯以便在上述單體組分之間形成酯鍵的普通聚合方法如熔融酸解和淤漿聚合方法都可以使用。
熔融酸解方法優(yōu)選用于制備在本發(fā)明中使用的液晶聚酯樹脂。在這一方法中，將單體加熱而獲得熔融的溶液，然后讓溶液反應(yīng)而得到熔融聚合物。這一的最后步驟可以在真空下進(jìn)行以促進(jìn)揮發(fā)性副產(chǎn)物如乙酸或水的除去。
該淤漿聚合方法體現(xiàn)特征在于單體在熱交換流體中反應(yīng)得到了在熱交換液體介質(zhì)中的懸浮液形式的固態(tài)聚合物。
在熔融酸解方法或淤漿聚合方法之中的任何一種方法中，聚合用單體組分可以在呈現(xiàn)變性形式，即作為低級(jí)?；?，它能夠通過在室溫下將羥基加以酯化來獲得。低級(jí)?；鶅?yōu)選具有2-5個(gè)，更優(yōu)選2-3個(gè)碳原子。乙酸酯最優(yōu)選用于該反應(yīng)。
此類單體的低級(jí)酰基酯可以是通過將各單體獨(dú)立地?；A(yù)先制備的那些或可以是在制備液晶聚酯過程中將酰化劑如乙酸酐添加到單體中而在反應(yīng)體系中產(chǎn)生的那些。
在熔融酸解方法或淤漿聚合方法之中的任何一種方法中，如果需要的話，催化劑可以用于反應(yīng)中。
催化劑的例子包括有機(jī)錫化合物，如二烷基錫氧化物(例如氧化二丁基錫)和二芳基錫氧化物；有機(jī)鈦化合物如二氧化鈦，三氧化銻，烷氧基鈦硅酸鹽和鈦醇鹽；羧酸的堿金屬或堿土金屬鹽如乙酸鉀；無機(jī)酸的鹽(例如K2SO4)和氣體酸催化劑如路易斯酸(例如BF3)和鹵化氫(例如HCl)。
當(dāng)使用催化劑時(shí)，以總單體為基礎(chǔ)計(jì)算，被添加到反應(yīng)中的催化劑的量?jī)?yōu)選是10-1000ppm，和更優(yōu)選20-200ppm。
根據(jù)本發(fā)明，由差示掃描量熱計(jì)(DSC)通過下述方法測(cè)定的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)等于或高于190℃和低于250℃，優(yōu)選200-245℃和尤其210-240℃。
測(cè)定LCP的熔點(diǎn)的詳細(xì)方法是如下
可以使用差示掃描量熱計(jì)Exstar 6000(Seiko InstrumentsInc.，Chiba，Japan)或相同類型的DSC設(shè)備。被考察的LCP樣品以20℃/分鐘的速率加熱和記錄吸熱峰(Tm1)。其后，LCP樣品在比Tm1高20-50℃的溫度下保持10分鐘。然后以20℃/分鐘的速率被冷卻至室溫，然后以相同的速率再次加熱。在最終步驟中測(cè)定的吸熱峰被記錄為熔點(diǎn)。
優(yōu)選，用于本發(fā)明中的液晶聚酯樹脂要求它的log粘度在五氟苯酚中測(cè)量。在60℃下以在五氟苯酚中0.1g/dl的濃度測(cè)量的聚合物的log粘度優(yōu)選是0.3dl/g或0.3dl/g以上，更優(yōu)選0.5-10dl/g，最優(yōu)選1-8dl/g。
用毛細(xì)管流變儀測(cè)量的用于本發(fā)明中的液晶聚酯樹脂的熔體粘度可優(yōu)選是1-1000Pa.s，更優(yōu)選5-300Pa.s。
該液晶聚酯樹脂可以從聚合反應(yīng)容器中以熔融相獲取，并加工得到粒料，碎屑料或粉末料。
用于本發(fā)明中的液晶聚酯樹脂組合物可以是通過將一種或多種纖維狀，層狀或微粒狀填料和/或增強(qiáng)材料與液晶聚酯樹脂摻混所獲得的那些。
纖維狀填料和/或增強(qiáng)材料的例子可以包括玻璃纖維，硅石-氧化鋁纖維，氧化鋁纖維，碳纖維和聚芳酰胺纖維。在它們之中，玻璃纖維是優(yōu)選使用的，因?yàn)樗奈锢硇阅芎统杀镜牧己闷胶狻?br> 層狀或微粒狀填料和/或增強(qiáng)材料的例子可以包括滑石，云母，石墨，硅灰石，碳酸鈣，白云石，粘土，玻璃屑，玻璃珠，硫酸鋇和二氧化鈦。
該填料和/或增強(qiáng)材料是以0-100重量份，優(yōu)選10-90重量份/每100重量份的液晶聚酯樹脂的用量被添加到用于本發(fā)明中的液晶聚酯樹脂組合物中。如果填料和/或增強(qiáng)材料的量大于100重量份，則所形成的液晶聚酯樹脂組合物的模塑性能傾向于下降或模塑設(shè)備的機(jī)筒或模頭的消耗會(huì)增加，此外，由于在接合的制品中低樹脂含量，使得LCP的接合處的強(qiáng)度傾向于下降。
如果需要，根據(jù)本發(fā)明的液晶聚酯樹脂組合物可以進(jìn)一步與通常用于樹脂組合物的一種或多種添加劑進(jìn)行摻混。例如，模塑用潤(rùn)滑劑如高級(jí)脂肪酸，高級(jí)脂肪族酯，高級(jí)脂肪族酰胺，高級(jí)脂肪酸金屬鹽，聚硅氧烷和碳氟樹脂；著色劑如染料和顏料；抗氧化劑；熱穩(wěn)定劑；UV吸收劑；抗靜電劑；和表面活性劑可以摻混進(jìn)去。模塑用潤(rùn)滑劑如高級(jí)脂肪酸，高級(jí)脂肪族酯，高級(jí)脂肪酸金屬鹽或碳氟型表面活性劑可以在粒料進(jìn)行模塑加工之前被添加到液晶聚酯樹脂或液晶聚酯樹脂組合物的粒料中，這樣添加劑粘附于粒料的外表面。
優(yōu)選，從模塑性和物理性能考慮，用于本發(fā)明的液晶聚酯樹脂組合物的樹脂組分主要由液晶聚酯樹脂組成。然而，本發(fā)明的液晶聚酯樹脂組合物可以包括一種或多種附加樹脂組分，它們具有由差示掃描量熱計(jì)測(cè)定的190-250℃的熔點(diǎn)，只要這些附加樹脂組分不損害本發(fā)明的目的。附加樹脂組分的例子包括熱塑性樹脂如聚酰胺，聚酯，聚苯硫醚，聚醚酮，聚碳酸酯，聚苯醚和它們的變性衍生物，聚砜，聚醚砜和聚醚酰亞胺和熱固性樹脂如酚醛樹脂，環(huán)氧樹脂和聚酰亞胺樹脂。附加樹脂組分的量沒有限制，并根據(jù)預(yù)定的性能來確定。典型地，此類附加樹脂是以0-150重量份，優(yōu)選40-100重量份/每100重量份的液晶聚酯樹脂的用量被添加到液晶聚酯樹脂組合物中。
用于本發(fā)明的液晶聚酯樹脂組合物可以通過將填料、增強(qiáng)材料和其它樹脂組分添加到液晶聚酯樹脂中和然后使用捏和機(jī)器如班伯里密煉機(jī)，捏合機(jī)，單螺桿擠出機(jī)，雙螺桿擠壓機(jī)等熔融捏合該混合物來獲得。
該液晶聚酯樹脂組合物可以按照普通的方式加工得到需要接合在一起的部件，如模制品，膜，片，粘合型紡織品等等。例如，注塑或擠出技術(shù)優(yōu)選用于獲得需要接合的部件。
根據(jù)本發(fā)明，由特定的液晶聚酯樹脂組合物組成的部件被焊接。適宜用于本發(fā)明的焊接方法的例子是超聲波焊接，高頻焊接，電磁感應(yīng)焊接，脈沖焊接，振動(dòng)焊接和旋轉(zhuǎn)焊接。
下面簡(jiǎn)要描述這些接合方法(焊接方法)。
<超聲波焊接>
在本方法中，超聲波電能轉(zhuǎn)化成機(jī)械振動(dòng)能，后者在需要焊接的樹脂部件的接合面感應(yīng)摩擦熱，使得它們能夠焊接在一起。
<高頻焊接>
在本方法中，利用高頻輻射在需要焊接的部件內(nèi)部產(chǎn)生介質(zhì)熱，使它們焊接在一起。
<電磁感應(yīng)焊接>
在本方法中，放置在待焊接的部件的接合部分上的金屬或磁性材料有選擇地加熱，使得各部件間接加熱和使它們焊接在一起。
<脈沖焊接>
在本方法中，各部件利用壓板加壓，然后裝配在壓板頂部的鎳鉻絲帶瞬間受熱來軟化或熔融該部件以使它們焊接在一起。
<振動(dòng)焊接>
在這一方法中，需要焊接的兩個(gè)部件處于壓力下，它們中的一個(gè)沿水平方向振動(dòng)在焊縫表面上感應(yīng)摩擦熱，以使各部件焊接在一起。
<旋轉(zhuǎn)焊接>
在本方法中，圓形模塑部件處于壓力下，該制品在高速下旋轉(zhuǎn)以感應(yīng)摩擦熱，然后各部件被焊接。
從大型或復(fù)雜形狀的制品的焊接性考慮，在上述接合/焊接方法之中，超聲波焊接、振動(dòng)焊接或旋轉(zhuǎn)焊接對(duì)于本發(fā)明是尤其優(yōu)選的。
對(duì)于使用超聲波焊接，振動(dòng)焊接或旋轉(zhuǎn)焊接的情況，各部件優(yōu)選是以提供斜面接合或剪切接合的方式來接合。
斜面接合(scarf joint)是通過將具有搭接在一起的變截面、傾斜面或倒角型末端的兩個(gè)構(gòu)件相接合來形成的。它在兩個(gè)變截面之間形成平面型接觸，它們的表面均勻地被加熱和導(dǎo)致足夠的焊接面積。因此，斜面接合能夠提供很高的接合強(qiáng)度。
剪切接合是通過焊接具有凸出部的第一部件和具有接受凸出部的凹陷的第二部件來形成的，其中振動(dòng)施加于第一部件的邊緣和第二部件的漸變部分。在剪切接合中，接合部分以高的熱產(chǎn)生效率來加熱，因此能夠獲得強(qiáng)焊接的制品。另外，因?yàn)楦鞑考慕佑|方向和振動(dòng)方向幾乎相當(dāng)，幾乎不在焊縫表面上形成氣泡并能夠獲得具有水密性和氣密性的接合制品。
在本發(fā)明的液晶聚酯樹脂組合物部件的接合方法中，某些部件利用焊接來接合。也就是說，需要焊接的部件是由含有液晶聚酯樹脂的液晶聚酯樹脂組合物組成，由差示掃描量熱計(jì)測(cè)定的該樹脂的熔點(diǎn)是高于或等于190℃和低于250℃。根據(jù)本發(fā)明的方法，各個(gè)部件的接合用表面容易地熔融和因此，能夠制造出具有足夠的接合強(qiáng)度的液晶聚酯樹脂組合物的接合制品。
另外，本發(fā)明的接合方法有利于模制品的二次制造，如具有薄壁的或?qū)儆诰?xì)部件的那些模制品，它們能夠通過使用具有優(yōu)異的模塑性的液晶聚酯樹脂來獲得。例如，利用本發(fā)明有可能通過焊接具有薄壁的小型部件來制造用于空調(diào)器等的室內(nèi)設(shè)備的具有薄壁的小型交叉流風(fēng)扇。
另外，根據(jù)本發(fā)明，容易密封膜或粘合型紡織品，因此有可能生產(chǎn)具有良好氣密性或耐化學(xué)性的袋或類似物。
具體實(shí)施例方式
本發(fā)明進(jìn)一步參考下列實(shí)施例來描述。
實(shí)施例在實(shí)施例中使用下列縮寫。
<組成液晶聚酯樹脂的單體>
BON66-羥基-2-萘甲酸POB對(duì)羥基苯甲酸HQ氫醌BP4，4’-二羥基聯(lián)苯TPA對(duì)苯二甲酸IPA間苯二酸合成實(shí)施例1LCP-I的合成將BON6、POR、HQ和TPA以表1中所示的比率加入到裝有帶扭矩測(cè)量?jī)x的攪拌裝置和冷凝器的反應(yīng)容器中，以使總單體量是5mol。然后將乙酸鉀0.05g(相對(duì)于單體總量而言的67mol ppm)和相對(duì)于單體羥基的總量(mol)而言1.025倍mol量的乙酸酐加入到容器中?；旌衔镌谙旅鏃l件下聚合。
表1合成實(shí)施例1單體比

在氮?dú)夥罩?，?jīng)過1小時(shí)將混合物從室溫加熱到150℃并在150℃下保持30分鐘，然后快速地加熱到210℃而同時(shí)餾出副產(chǎn)物乙酸并在這一溫度下保持30分鐘。然后混合物經(jīng)過3小時(shí)被加熱至335℃和壓力經(jīng)過30分鐘降至20mmHg。當(dāng)扭矩變成預(yù)定的水平時(shí)，停止聚合反應(yīng)。將所形成的樹脂從容器中排出并由破碎機(jī)破碎而得到LCP的粒料。結(jié)果，餾出了大約理論量的乙酸。
由DSC測(cè)定的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)是218℃。
合成實(shí)施例2LCP-II的合成將POB和BON6以表2中所示的比率加入到裝有帶扭矩測(cè)量?jī)x的攪拌裝置和冷凝器的反應(yīng)容器中，以使總單體量是5mol。然后將乙酸鉀0.05g(相對(duì)于單體總量而言的67mol ppm)和相對(duì)于單體羥基的總量(mol)而言1.025倍mol量的乙酸酐加入到容器中并由下列條件進(jìn)行聚合反應(yīng)。
表2合成實(shí)施例2單體比

在氮?dú)夥罩?，?jīng)過1小時(shí)將混合物從室溫加熱到150℃并在150℃下保持30分鐘，然后快速地加熱到210℃而同時(shí)餾出副產(chǎn)物乙酸并在這一溫度下保持30分鐘。然后混合物經(jīng)過3小時(shí)被加熱至325℃和壓力經(jīng)過30分鐘降至20mmHg。當(dāng)扭矩變成預(yù)定的水平時(shí)，停止聚合反應(yīng)。將所形成的樹脂從容器中排出并由破碎機(jī)破碎而得到LCP的粒料。結(jié)果，餾出了大約理論量的乙酸。
由DSC測(cè)定的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)是280℃。
合成實(shí)施例3LCP-III的合成將POB、BP、TPA和IPA以表3中所示的比率加入到裝有帶扭矩測(cè)量?jī)x的攪拌裝置和冷凝器的反應(yīng)容器中，以使總單體量是5mol。然后將乙酸鉀0.05g(相對(duì)于單體總量而言的67mol ppm)和相對(duì)于單體羥基的總量(mol)而言1.025倍mol量的乙酸酐加入到容器中并由下列條件進(jìn)行聚合反應(yīng)。
表3
合成實(shí)施例3單體比

在氮?dú)夥罩?，?jīng)過1小時(shí)將混合物從室溫加熱到150℃并在150℃下保持30分鐘，然后快速地加熱到210℃而同時(shí)餾出副產(chǎn)物乙酸并在這一溫度下保持30分鐘。然后混合物經(jīng)過3小時(shí)被加熱至350℃和壓力經(jīng)過30分鐘降至20mmHg。當(dāng)扭矩變成預(yù)定的水平時(shí)，停止聚合反應(yīng)。將所形成的樹脂從容器中排出并由破碎機(jī)破碎而得到LCP的粒料。結(jié)果，餾出了大約理論量的乙酸。
由DSC測(cè)定的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)是330℃。
實(shí)施例1和2將按表4中所示的用量的玻璃纖維(FT 562，ASAHI FIBER GLASSCo.，Tokyo，Japan)(B)或碳纖維(HTA-C6-S，TOHO TENAX Co. Tokyo，Japan)(C)與100重量份的液晶聚酯樹脂，LCP-I(A)用Henschel混合器進(jìn)行混合，然后由雙螺桿擠出機(jī)(TEX 30α，The Japan Steel works，LTD.，Tokyo，Japan)以235℃的機(jī)筒溫度擠出，得到液晶聚酯樹脂組合物的粒料。所形成的粒料在130℃下干燥4小時(shí)并通過注塑機(jī)(α-100iA，F(xiàn)ANUC LTD，Yamanashi，Japan)以240℃的機(jī)筒溫度和70℃的模頭溫度進(jìn)行模塑，得到具有適合于圖1中所示的斜面接合的形狀的和適合于圖2中所示的剪切接合的形狀的那些部件。
所形成的模塑部件利用超聲波焊接機(jī)(BRANSON 950M，EmersonJapan，Ltd.)在下列條件下焊接，得到接合的制品。
接合的制品的接合強(qiáng)度通過使用Instron Corporation # 5567在與接合面垂直的方向上在5mm/sec的拉伸速率下作為斷裂力來評(píng)價(jià)的。結(jié)果示于表4中。
<超聲波焊接條件>
振動(dòng)20KHz喇叭圓錐形喇叭，TIN，3/4英寸直徑焊接時(shí)間80毫秒持續(xù)時(shí)間0.5秒對(duì)比實(shí)施例1和2
按照與實(shí)施例1同樣的程序制備接合的制品，只是使用LCP-II，代替LCP-I并使用300℃的機(jī)筒溫度和70℃的模頭溫度的注塑條件。接合強(qiáng)度的評(píng)價(jià)是由與實(shí)施例1相同的程序進(jìn)行的。結(jié)果示于表4中。
對(duì)比實(shí)施例3和4按照與實(shí)施例1同樣的程序制備接合的制品，只是使用LCP-III，代替LCP-I并使用350℃的機(jī)筒溫度和70℃的模頭溫度的注塑條件。接合強(qiáng)度的評(píng)價(jià)是由與實(shí)施例1相同的程序進(jìn)行的。結(jié)果示于表4中。
表4A液晶聚酯樹脂B玻璃纖維(ASAHI FIBER GLASS Co.，F(xiàn)T 562)C碳纖維(TOHO TENAX Co，HTA-C6-S)D液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)E斜面接合的接合強(qiáng)度F剪切接合的接合強(qiáng)度

權(quán)利要求
1.接合液晶聚酯樹脂組合物部件的方法，特征在于由差示掃描量熱計(jì)測(cè)量的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)是190-250℃和這些部件利用焊接來接合。
2.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中樹脂主要由下面結(jié)構(gòu)式(I)，(II)，(III)和(IV)表示的重復(fù)單元組成 其中Ar1和Ar2各自表示至少一個(gè)二價(jià)芳族基團(tuán)；和p，q，r和s表示在液晶聚酯樹脂中重復(fù)單元的相對(duì)摩爾比例(mol％)和滿足下面公式0.4≤p/q≤2.02mol％≤r≤15mol％2mol％≤s≤15mol％。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2的方法，其中所述液晶聚酯樹脂由下列重復(fù)單元組成 其中在重復(fù)單元之下的值表示在液晶聚酯樹脂中各單元的mol％。
4.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任何一項(xiàng)的方法，其中所述焊接是選自超聲波焊接，振動(dòng)焊接，高頻焊接，電磁感應(yīng)焊接，脈沖焊和旋轉(zhuǎn)焊接。
5.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任何一項(xiàng)的方法，其中所述焊接是超聲波焊接，振動(dòng)焊接或旋轉(zhuǎn)焊接，和所述液晶聚酯樹脂組合物部件被焊接形成了選自斜面接合和剪切接合中的接合。
6.根據(jù)權(quán)利要求1-5中任何一項(xiàng)的方法，其中液晶聚酯樹脂組合物包括0-100重量份/每100重量份的液晶聚酯樹脂的填料和/或增強(qiáng)材料。
7.根據(jù)權(quán)利要求6的方法，其中填料和/或增強(qiáng)材料是選自玻璃纖維，硅石-氧化鋁纖維，氧化鋁纖維，碳纖維，聚芳族酰胺纖維，滑石，云母，石墨，硅灰石，碳酸鈣，白云石，粘土，玻璃屑，玻璃珠，硫酸鋇和二氧化鈦中的至少一種。
8.根據(jù)權(quán)利要求7的方法，其中所述填料和/或增強(qiáng)材料是玻璃纖維。
9.由液晶聚酯樹脂組合物得到的接合制品，它可由根據(jù)權(quán)利要求1-8中任何一項(xiàng)的方法獲得。
10.根據(jù)權(quán)利要求9的接合制品，其中所述接合的制品是由部件組成，該部件選自模制品，膜，片和粘合型紡織品。
全文摘要
本發(fā)明提供接合液晶聚酯樹脂組合物部件的方法，特征在于由差示掃描量熱計(jì)測(cè)量的液晶聚酯樹脂的熔點(diǎn)是190－250℃和各個(gè)部件利用焊接來接合。通過使用本發(fā)明的方法，以精確度獲得具有足夠的接合強(qiáng)度的接合制品。
文檔編號(hào)B29C65/38GK1743164SQ200510068789
公開日2006年3月8日 申請(qǐng)日期2005年5月11日 優(yōu)先權(quán)日2004年5月11日
發(fā)明者北山雅也, 齊藤尚示 申請(qǐng)人:株式會(huì)社上野制藥應(yīng)用研究所