本申請(qǐng)要求2013年10月30號(hào)提交的美國(guó)臨時(shí)申請(qǐng)61/897,727的權(quán)益，其通過引用以其全部并入。
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及深海鉆井領(lǐng)域。更具體地，本發(fā)明涉及用于防止在深水液壓系統(tǒng)內(nèi)形成氣體水合物的方法和組合物。發(fā)明背景包合物是由截留或含有分子的晶格構(gòu)成的化學(xué)物質(zhì)。包合物，或氣體水合物，是結(jié)晶的水基固體，其中小的非極性分子(通常是氣體)被截留在氫鍵合的、凍結(jié)水分子的“籠”內(nèi)部。氣體水合物在北極和南極冰層被發(fā)現(xiàn)，其中截留在雪內(nèi)的空氣在高深度和低溫條件下變成穩(wěn)定的(空氣)氣體水合物。氮?dú)夂退尚纬傻獨(dú)馑衔铮渲写罅康牡唤亓粼诮Y(jié)晶水晶格內(nèi)。氣體水合物在低溫和高壓條件下通常是穩(wěn)定的。氣體水合物形成對(duì)于深水鉆井操作中的油氣工業(yè)是成問題的，這由于低溫和高壓條件有利于氣體水合物的形成。例如，國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)提供了太平洋中的各種位置以及其它位置深度處的海洋溫度(McPhaden1999)。通常，海洋深度可分為三個(gè)垂直層。頂層是表層，或混合層。表層中的水溫最高，并且容易受到太陽(yáng)能、風(fēng)和雨水的影響。下一層是溫躍層，其中水溫隨著深度增加而迅速下降。最底層是深水層。該區(qū)域中的水溫隨著深度增加而緩慢降低。海洋最深部分中的水溫平均大約36°F(2°C)。超出水表面深度h處的液體靜壓力由式p=po+ρ·g·h給出，其中po是海平面處的大氣壓，ρ是水的密度，且g是重力加速度。為了在鉆井深度處操作，設(shè)計(jì)BOP控制系統(tǒng)以對(duì)抗極端的液體靜壓力進(jìn)行操作。BOP儲(chǔ)能器充有至多10,000磅每平方英寸(psi)的氣體，通常是氮?dú)猓詾锽OP控制系統(tǒng)提供液壓驅(qū)動(dòng)力。在一些實(shí)例中，BOP控制系統(tǒng)壓力為3,000psi+在其以上的海水的液體靜壓力。在深水鉆井操作中在BOP所遇到的溫度和壓力下，氣體水合物可出乎意料地在BOP控制流體內(nèi)形成。當(dāng)在更冷的北極海域中鉆井時(shí)氣體水合物形成加劇，其在接近水的冰點(diǎn)的溫度下發(fā)生。海底BOP控制系統(tǒng)中的氮?dú)馑衔镄纬杀徽J(rèn)為是氮?dú)獗唤亓粼谟凸苤?，或從海底?chǔ)能瓶逃逸的結(jié)果。氮?dú)馑衔?，或氮水合物在BOP的控制系統(tǒng)中的形成與BOP的失控相一致。在工業(yè)中存在對(duì)于防止氣體水合物在BOP控制系統(tǒng)內(nèi)形成的方法和組合物的需要。附圖簡(jiǎn)述為了更徹底地理解本發(fā)明，現(xiàn)在參考連同附圖一起的以下描述，其中：圖1是說明太平洋中各種位置的深度處的海洋溫度的圖。疊加了BOP控制系統(tǒng)操作條件(操作點(diǎn)，實(shí)心方塊)；圖2是海洋溫度作為水深的函數(shù)的圖，其中疊加氮水合物相平衡邊界線。對(duì)角線以下的區(qū)域代表有利于氮水合物形成的條件；圖3是說明氮水合物相圖的圖。擬合的水合物相平衡線將有利于氮水合物形成的條件與不利于氮水合物形成的條件區(qū)分開。Carroll-Duan相關(guān)線與由文獻(xiàn)獲得的各種數(shù)據(jù)點(diǎn)擬合。疊加了BOP控制系統(tǒng)操作條件(操作點(diǎn)，實(shí)心方塊)。BOP操作點(diǎn)位于有利于氮水合物形成的溫度-壓力區(qū)域內(nèi)；圖4是實(shí)驗(yàn)中采用的高壓釜試驗(yàn)室的示意圖；圖5是氮水合物試驗(yàn)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果的圖。計(jì)劃的水合物形成點(diǎn)和解離點(diǎn)獲自等容線試驗(yàn)；圖6是說明氮水合物相圖的圖，并且包括常規(guī)液壓流體和目前描述的組合物的數(shù)據(jù)點(diǎn)；圖7是油田水(fieldwater,FW)、去離子水、在水中的5質(zhì)量%流體A和在水中的5質(zhì)量%流體A+30質(zhì)量%MEG中的氮水合物解離點(diǎn)測(cè)量的表和對(duì)應(yīng)的圖；圖8是展示3%流體A+蒸餾水流體在3°C和5,000psig下的動(dòng)力學(xué)行為的圖；圖9是說明針對(duì)在給定水深處的3,000psig系統(tǒng)壓力防止形成水合物所采用的二醇的體積百分比的圖。內(nèi)部系統(tǒng)控制壓力為3,000psi+在其以上的海水的液體靜壓力；和圖10是說明為防止水合物形成所需的二醇的重量百分比的圖。發(fā)明簡(jiǎn)述本發(fā)明涉及用于防止深水井操作中的BOP流體中形成氣體水合物的方法和組合物。所述方法包括添加至少28體積%的醇至BOP流體中以得到抗水合物的(hydrate-resistant)BOP流體的步驟。所述醇選自單乙二醇、丙二醇、甘油、甲醇及其混合物。深水井操作包括在水表面以下發(fā)生的鉆井操作。水合物相平衡線將BOP流體的壓力-溫度圖分成有利于氣體水合物形成的區(qū)域和不利于氣體水合物形成的區(qū)域。添加至少28體積%的醇至BOP流體中使水合物相平衡線位移至其中水合物在給定的一系列操作條件下將不會(huì)形成的狀態(tài)。在一些實(shí)施方式中，添加至少28體積%的醇至BOP流體中使對(duì)于給定壓力的BOP流體的水合物相平衡邊界的溫度降低大約10°C。在一些實(shí)施方式中，添加30體積%的醇至BOP流體中。在實(shí)施方式中，添加醇至BOP流體中保護(hù)BOP流體免于凍結(jié)。在實(shí)施方式中，BOP流體包含水和一種或更多種流體濃縮物添加劑。水可選自去離子水、海水、鉆機(jī)飲用水(rigpotablewater)和本領(lǐng)域的那些技術(shù)人員可獲得的其它類型的水。流體濃縮物添加劑包含一種或更多種鹽、潤(rùn)滑性組分(如礦物油、植物油、合成烴油、合成硅基油、磷脂及其混合物)、抗凍組分、抗腐蝕組分、細(xì)菌和/或真菌生長(zhǎng)抑制劑、彈性體相容性組分和其它影響流體物理性質(zhì)(例如傾點(diǎn)、粘度、pH和比重)的組分。在一個(gè)實(shí)施方式中，抗水合物的BOP流體包含5體積%的流體濃縮物添加劑、至少28體積%的醇和余量的鉆井飲用水。在一個(gè)實(shí)施方式中，抗水合物的BOP流體包含5質(zhì)量%的流體濃縮物添加劑、至少28質(zhì)量%的醇和余量的鉆井飲用水。描述了用于防止深水井操作中的BOP流體中形成氣體水合物的方法，其包括選自以下的步驟：確認(rèn)疊裝式(stackmounted)儲(chǔ)能器密封在BOP上、添加至少28體積%的醇至BOP流體中、添加另一種抑制劑至BOP流體中、用氦或氖替代氮作為儲(chǔ)能器工作氣體、和監(jiān)控BOP控制系統(tǒng)以測(cè)定是否已發(fā)生泄漏并開始倒計(jì)時(shí)?？顾衔锏腂OP流體包含水和至少28體積%的醇。所述醇可選自單乙二醇、丙二醇、甘油、甲醇及其混合物。在一些實(shí)施方式中，抗水合物的BOP流體包含水和至少28體積%的醇。在其它實(shí)施方式中，抗水合物的BOP流體包含水和至少28質(zhì)量%的醇。如本文說明書所使用的“一”(“a”或“an”)可意為一或更多。如本文權(quán)利要求書中所使用的，當(dāng)連同詞語(yǔ)“包含”使用時(shí)，詞語(yǔ)“一”可意為一或多于一。術(shù)語(yǔ)“BOP流體”和“BOP控制系統(tǒng)液壓流體”在本文可互換地使用。權(quán)利要求書中術(shù)語(yǔ)“或”的使用是用于表示“和/或”，除非明確表明僅指替代物或者替代物互相排斥，盡管公開內(nèi)容支持僅指替代物和“和/或”的定義。如本文所使用的“另一”可意為至少又一或更多。前述內(nèi)容已相當(dāng)廣泛地概述了本發(fā)明的特征和技術(shù)優(yōu)勢(shì)，以便接下來(lái)的本發(fā)明的詳述可被更好地理解。本發(fā)明另外的特征和優(yōu)勢(shì)將在下文中描述，其形成了本發(fā)明的權(quán)利要求書的主題。本領(lǐng)域的那些技術(shù)人員應(yīng)當(dāng)理解所公開的概念和具體實(shí)施方式可容易地作為用于改進(jìn)或設(shè)計(jì)其它結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)本發(fā)明的相同目的的基礎(chǔ)來(lái)利用。本領(lǐng)域的那些技術(shù)人員還應(yīng)當(dāng)認(rèn)識(shí)到這類等同的構(gòu)造不偏離如所附權(quán)利要求書中所陳述的本發(fā)明的精神和范圍。被認(rèn)為是本發(fā)明的特性的新穎的特征，關(guān)于其構(gòu)成(organization)和操作方法二者，與其它目標(biāo)和優(yōu)勢(shì)一起，將通過連同附圖考慮時(shí)的以下描述更好地被理解。但是，應(yīng)清楚地理解，提供各附圖僅用于說明和描述的目的，并且不意欲將其作為本發(fā)明的限制的定義。發(fā)明詳述BOP控制系統(tǒng)故障的研究鑒定原因?yàn)橐簤毫黧w的結(jié)冰/結(jié)晶。ROV注意到一些分離的霜狀物質(zhì)在若干軟管和配件的外表面上以及沿著SuperShearRam以下的框架和在中間法蘭上。還存在冰狀物質(zhì)的形成，其源自當(dāng)從通風(fēng)螺線管流出時(shí)的螺線管導(dǎo)向(pilot)通風(fēng)管。注意到當(dāng)系統(tǒng)在表面上受到壓力時(shí)，展現(xiàn)這種霜的所有區(qū)域在接近觀察到的霜位置處均具有某種類型的流體泄漏。進(jìn)一步的分析確定所述結(jié)冰/結(jié)晶是BOP控制系統(tǒng)流體中產(chǎn)生的氣體水合物。如上述討論，圖1顯示對(duì)于太平洋中各種位置的深度處的海水溫度。在第一1,000ft內(nèi)，海水表面溫度在21°C至接近10°C的范圍內(nèi)變化。在超出1,000ft的深度內(nèi)，海水溫度快速下降。在大于2,000ft的水深內(nèi)，小于5°C的溫度并不罕見。圖1中疊加了井場(chǎng)的操作條件。其中發(fā)生故障的水的溫度大約為3°C。在圖2中，在海洋溫度作為水深的函數(shù)的圖上疊加了氮水合物相平衡邊界線。該線以下的區(qū)域代表有利于氮水合物形成的條件。該線以上的區(qū)域代表不利于氮水合物形成的條件。圖2顯示在如1,800ft一樣淺的水深處有利于水合物形成的條件。該現(xiàn)象的認(rèn)知已經(jīng)歷了多年的未認(rèn)知。這可通過缺乏關(guān)于BOP控制系統(tǒng)流體的狀態(tài)和相對(duì)接近相平衡邊界的操作條件的信息來(lái)解釋，其將具有長(zhǎng)的氣體水合物形成階段。圖3是說明氮水合物相圖的圖。擬合的相平衡邊界線將有利于氮水合物形成的條件與不利于氮水合物形成的條件區(qū)分開。Carroll-Duan相關(guān)線與由文獻(xiàn)獲得的各種數(shù)據(jù)點(diǎn)擬合。在較冷的溫度和較高的壓力下的條件將為水合物形成提供更多的推動(dòng)力，并因此減少其形成所花費(fèi)的時(shí)間。疊加了BOP控制系統(tǒng)操作條件(操作點(diǎn)，實(shí)心方塊)。BOP操作點(diǎn)位于有利于氮水合物形成的溫度-壓力區(qū)域內(nèi)。為了再現(xiàn)氣體水合物形成事件，進(jìn)行實(shí)驗(yàn)以模擬在BOP控制系統(tǒng)故障期間的條件。研究鹽(去離子水vs.鉆機(jī)飲用水)、流體濃縮物添加劑和另外的添加劑對(duì)于氮水合物形成的影響。實(shí)驗(yàn)展示了氣體水合物在各種壓力、溫度和BOP控制系統(tǒng)液壓流體組合下的形成。用于本文描述的實(shí)驗(yàn)中的兩種示例性BOP控制系統(tǒng)液壓流體添加劑是流體A和流體B。實(shí)驗(yàn)利用為氣體水合物形成研究的明確目的而定制的高壓釜試驗(yàn)室(圖4)。試驗(yàn)室中的流體混合物被精確加壓并控溫。溫度傳感器和壓強(qiáng)傳感器監(jiān)控試驗(yàn)室的條件，并且磁力電動(dòng)機(jī)以高達(dá)1500rpm旋轉(zhuǎn)攪拌器以確保流體混合物充分混合。氮水合物的相平衡點(diǎn)基于等容分步加熱法(Tohidi等人2000)來(lái)測(cè)定。在該方法中，將所述室用試驗(yàn)流體填充，并加壓至所需的起始?jí)毫?。隨后降低溫度以形成氣體水合物(圖5)，通過室壓的相關(guān)降低來(lái)檢測(cè)生長(zhǎng)(因?yàn)闅怏w會(huì)被截留到水合物結(jié)構(gòu)中)。隨后逐步升高室溫(~1°C每步)，以允許在各溫度步驟有充足的時(shí)間來(lái)達(dá)到平衡。在完全解離點(diǎn)以下的溫度下，氣體自分解的氣體水合物中釋放，伴隨各溫度步驟產(chǎn)生顯著的室壓的升高。但是，一旦室溫已超過最終的氣體水合物解離點(diǎn)，并且所有的氣體水合物已從系統(tǒng)中消失，溫度的進(jìn)一步上升將僅導(dǎo)致歸因于熱膨脹的相對(duì)小的壓力上升。該過程導(dǎo)致壓力對(duì)溫度(P/T)圖上的兩條斜率不同的軌跡，一條在解離點(diǎn)之前，一條在解離點(diǎn)之后。這兩條軌跡相交的點(diǎn)(即P/T圖的斜率的突然變化)被視為解離點(diǎn)和相平衡邊界的位置。對(duì)于等容線試驗(yàn)，系統(tǒng)的溫度在限定步驟中持續(xù)下降直至氣體水合物開始形成的時(shí)刻–參見圖5中的點(diǎn)[1]。氣體水合物形成可通過壓力的小的增加和隨后突然的大的降低[2]來(lái)鑒定。隨后，在氣體水合物完成形成之后(參見點(diǎn)[3])，樣品將被加熱(點(diǎn)[4])，以便看到氣體水合物解離。實(shí)驗(yàn)性試驗(yàn)測(cè)定若干種流體的氮水合物的相平衡邊界，并且結(jié)果例示在圖6中。這些流體如下：氮+蒸餾水；氮+鉆機(jī)飲用水；氮+鉆機(jī)飲用水+5%流體A；氮+鉆機(jī)飲用水+30%流體A；氮+鉆機(jī)飲用水+50%流體A；氮+鉆機(jī)飲用水+5%流體A+30%單乙二醇；氮+鉆機(jī)飲用水+5%流體B；和氮+鉆機(jī)飲用水+10%流體B。用鉆機(jī)飲用水進(jìn)行的氮水合物形成實(shí)驗(yàn)歸因于溶解的鹽濃度而顯示小的變化。但是，該影響在防止水合物形成方面是可忽略的。添加5質(zhì)量%和10質(zhì)量%的BOP流體添加劑A和B至鉆機(jī)飲用水中引起氮水合物相平衡點(diǎn)的小的位移。調(diào)查的這兩種不同的BOP流體添加劑濃度產(chǎn)生類似的影響，并且這兩者之間的任何差異在該研究中是不可辨別的。添加30%和50%流體A(圖6分別是實(shí)心圓和實(shí)心菱形)使給定壓力下的氮水合物相平衡點(diǎn)位移至較低的溫度。但是，該位移不足以防止在操作條件下的水合物形成。由鉆機(jī)飲用水+5%流體A+30%單乙二醇構(gòu)成的BOP流體在兩種不同壓力下產(chǎn)生相平衡邊界上大約10°C的溫度下降。添加30%單乙二醇使相平衡邊界位移(圖6虛線)，從而使得所得的BOP流體可經(jīng)受更低的溫度和更高的壓力而不形成氣體水合物。對(duì)于添加丙二醇和甘油觀察到類似結(jié)果。圖7說明在油田水+5質(zhì)量%流體A+30重量%單乙二醇的存在下，氮?dú)馑衔锏膶?shí)驗(yàn)的水合物解離點(diǎn)。示出在該項(xiàng)目早期生成的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)用于比較。還呈現(xiàn)了預(yù)測(cè)的水合物相邊界(虛線，使用HydraFLASH)。如圖7中所示，操作條件在水合物穩(wěn)定區(qū)外部，并且具有大約2°C的安全裕度。該實(shí)驗(yàn)表明通過添加30質(zhì)量%MEG至系統(tǒng)(即油田水+5質(zhì)量%流體A)中，水合物相邊界與去離子水的水合物相邊界相比位移了大約11°C，因此使得所得的系統(tǒng)對(duì)于現(xiàn)場(chǎng)使用(fielduse)是安全的。氣體水合物形成需要合適的條件來(lái)形成，并且時(shí)間是影響氣體水合物形成的變量之一。井操作條件越遠(yuǎn)離相平衡線進(jìn)入水合物形成區(qū)域，氣體水合物將越快形成。此外，流體攪拌減少了氣體水合物形成所需的時(shí)間。一次試驗(yàn)可花費(fèi)數(shù)天來(lái)運(yùn)行，并且需要若干次試驗(yàn)以提供對(duì)水合物的動(dòng)力學(xué)行為的了解。在一次實(shí)驗(yàn)中評(píng)價(jià)氣體水合物形成的動(dòng)力學(xué)行為或時(shí)間。圖8顯示了對(duì)于3%流體A+蒸餾水在3°C和5,000psig的恒壓下形成氮水合物所需的時(shí)間。一旦流體處于試驗(yàn)條件下，水合物花費(fèi)大約60小時(shí)形成。預(yù)期當(dāng)操作條件接近相平衡邊界時(shí)，水合物形成所需的時(shí)間量將增加。不同條件下的可變性是未知的，但是表明在一些情況下需要長(zhǎng)時(shí)間來(lái)形成水合物。已呈現(xiàn)許多相關(guān)來(lái)計(jì)算氮?dú)馑衔锏姆€(wěn)定區(qū)(Carroll,Sloan等人和Tohidi等人)。實(shí)驗(yàn)提供與由其他人所提供的結(jié)果相一致的結(jié)果。基于裝置測(cè)量的氮+蒸餾水的相平衡點(diǎn)的測(cè)定與來(lái)自vanCleef,Marshal的相同信息和圖3中呈現(xiàn)的其它吻合良好。因此，良好的信心存在于裝置產(chǎn)生精確且真實(shí)的結(jié)果的能力中?？稍诓僮魉詈蜑榉乐沟衔镌诳刂葡到y(tǒng)中形成所需的二醇的體積之間作出相關(guān)。圖9說明其中裕度為0°C和2°C的3,000psig控制系統(tǒng)壓力的關(guān)系。圖10提供了作為重量百分比的相同信息以測(cè)定該相關(guān)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相比較是如何地好。也可開發(fā)緩解策略以防止水合物在BOP控制流體中形成。這些緩解策略包括：確認(rèn)疊裝式儲(chǔ)能器密封在BOP上；添加28體積%的醇至BOP流體中；添加另一種抑制劑(其可能要求硬件改進(jìn))至BOP；使用氬、氦或氖替代氮作為儲(chǔ)能器工作氣體；和監(jiān)控BOP控制系統(tǒng)以測(cè)定是否已發(fā)生泄漏并開始倒計(jì)時(shí)。多數(shù)開發(fā)的緩解策略具有一種或更多種為實(shí)施所必須解決的重要的問題。添加28體積%的醇至BOP流體中將使水合物相平衡線位移至操作條件將不形成水合物的點(diǎn)。這已通過試驗(yàn)證實(shí)，并成功建模。但是，該體積的二醇對(duì)于排放到環(huán)境中可能是不可接受的?？墒褂脝我叶?、丙二醇、甘油、甲醇或其組合。但是，甲醇與一些密封材料不相容，并且在實(shí)施前將需要工程研究和試驗(yàn)。氬、氦或氖在比氮更高的壓力/更低的溫度下形成水合物。在BOP儲(chǔ)能器中使用這些氣體中的任一種將緩解水合物形成問題。但是，裝置必須經(jīng)配置和布置用于鉆機(jī)以處理氬、氦或氖。還存在與在系統(tǒng)中使用這些氣體相關(guān)的費(fèi)用增加。氮水合物在不存在氮的情況下不能形成。因此，處理氮水合物的一個(gè)有效的策略是確保BOP儲(chǔ)能器不泄漏氮到控制系統(tǒng)中。應(yīng)當(dāng)開發(fā)檢查和試驗(yàn)系統(tǒng)以確保操作的BOP沒有氮泄漏到控制系統(tǒng)中。如上所述，觀察到的冰狀物質(zhì)是由氮泄漏到BOP控制系統(tǒng)中形成的氮水合物。該判定由涉及水合物形成的文獻(xiàn)的研究以及獨(dú)立試驗(yàn)得到確證。控制系統(tǒng)中的固體水合物的形成與BOP的失控、在表面條件下證據(jù)的缺乏、在海底條件下觀察到的形成和關(guān)于單元的受損的儲(chǔ)能器密封收集的證據(jù)相一致。雖然已詳細(xì)描述本發(fā)明及其優(yōu)勢(shì)，但是應(yīng)當(dāng)理解于此可作出各種變化、替代和改變而不偏離如通過所附權(quán)利要求書定義的本發(fā)明的精神和范圍。此外，不意欲將本申請(qǐng)的范圍限于本說明書中描述的過程、機(jī)器、制造、物質(zhì)的組成、設(shè)備(means)、方法和步驟的特定實(shí)施方式。如本領(lǐng)域普通技術(shù)人員將容易地從本發(fā)明的公開內(nèi)容中理解的，根據(jù)本發(fā)明可利用目前存在或后續(xù)待開發(fā)的與本文描述的相應(yīng)實(shí)施方式執(zhí)行基本相同的功能或?qū)崿F(xiàn)基本相同的結(jié)果的過程、機(jī)器、制造、物質(zhì)的組成、設(shè)備、方法或步驟。因此，所附權(quán)利要求書意欲包括在它們的范圍之內(nèi)的這類過程、機(jī)器、制造、物質(zhì)的組成、設(shè)備、方法或步驟。參考文獻(xiàn)Carrol,John.NaturalGasHydrates:AGuideforEngineers.Oxford:Elsevier,2009.McPhaden,Mike."NODCDataDocumentationForm."NationalOceanicDataCenter.1999年12月14日.http://www.nodc.noaa.gov/archive/arc0001/0000003/1.1/data/0-data/(2012年12月7號(hào)訪問).Moran,MichaelJ.和HowardN.Shapiro.FundamentalsofEngineeringThermodynamics.NewYork:JohnWiley&Sons,Inc.,2000.Sander,R.NISTStandardReferenceData-Nitrogen.2011.http://webbook.nist.gov/cgi/cbook.cgi?ID=C7727379&Units=SI&Mask=10#copyright(2012年12月6號(hào)訪問).Sloan,E.Dendy,和CarolynA.Koh.ClathrateHydratesofNaturalGases.BocaRaton:CRCPress,2008.Span,Roland,EricW.Lemmon,RichardT.Jacobsen,WolfgangWagner和AkimichiYokozeki."ARerenceEquationofStatefortheThermodynamicPropert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