離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水平定向凝固制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明設(shè)及Ce3+離子滲雜的稀±正娃酸鹽系列閃爍晶體生長方法，具體設(shè)及一種 大尺寸板狀Ce 3+:Re2Si〇5 (Re=Lu、Y、Gd)系列單晶水平定向凝固制備方法，屬于晶體生長技 術(shù)領(lǐng)域。
[0002]
【背景技術(shù)】
[000引 Ce3+離子滲雜的稀±正娃酸鹽晶體Ce3+:Re2Si0e (Re=Lu、Y、Gd，分別簡稱為 Ce3+:LSO、Ce3+:YSO、Ce3+:GSO)，W及按不同比例形成的混晶（即；Ce 3+:LYSO, Ce3+:LGSO， Ce3+:GYSO)，是上世紀(jì)八、九十年代陸續(xù)發(fā)現(xiàn)的一類優(yōu)質(zhì)閃爍晶體，其基本性能如表1所示， 表中Ce 3+:LYSO晶體的Lu/Y不小于8:2, Ce3+:LGSO晶體的Lu/Gd比例不小于6:4。由于該 系列閃爍晶體具有大的密度，短的衰減時(shí)間，和較高的光產(chǎn)額(與BGO相比)，發(fā)光中屯、波長 與光電倍增管匹配良好，不易潮解等優(yōu)點(diǎn)，已被廣泛應(yīng)用于核醫(yī)療、安全監(jiān)測、油井勘測、高 能物理、W及核物理等諸多領(lǐng)域。尤其是Ce 3+:LSO和Ce3+:LYSO晶體的綜合性能非常突出， 是近年來制造正電子發(fā)射計(jì)算機(jī)斷層掃描（PET)、高分辨伽馬相機(jī)，W及歐洲核子中屯、建造 大型強(qiáng)子對撞機(jī)所采用的主要閃爍晶體材料。
【主權(quán)項(xiàng)】
1. 大尺寸板狀Ce3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水平定向凝固制備方法，其 特征在于：本方法采用單晶爐制備，通過加熱使單晶爐內(nèi)形成不同的溫區(qū)，使預(yù)結(jié)晶料處于 熔融態(tài)形成熔體的溫區(qū)為高溫區(qū)，高溫區(qū)的溫度在晶體熔點(diǎn)之上5-KTC，使熔融態(tài)原料結(jié) 晶處于單晶態(tài)的溫區(qū)為低溫區(qū)，熔融態(tài)與單晶態(tài)的過渡區(qū)域自然形成溫梯區(qū)；然后水平移 動(dòng)裝有原料的坩堝，使坩堝依次從高溫區(qū)、溫梯區(qū)和低溫區(qū)通過；具體步驟如下， (1) 真空環(huán)境下化料：將Ce3+ = Re2SiO5塊狀預(yù)結(jié)晶料裝入鉬制舟形坩堝內(nèi)，其中Re為 Lu、Y、Gd或二者的組合，再把坩堝裝入單晶爐內(nèi)，關(guān)閉爐膛；打開真空泵，將爐膛內(nèi)部抽真 空至5X KT3Pa以下，再打開加熱電源形成高溫區(qū)、溫梯區(qū)和低溫區(qū)；首先坩堝前部進(jìn)入高 溫區(qū)使坩堝前部的預(yù)結(jié)晶料完全熔化形成設(shè)定長度的熔體，再調(diào)節(jié)加熱功率，使熔體保持 穩(wěn)定的對流形態(tài)，保溫1-5小時(shí)； (2) 引晶：選用b向[010]的晶體作為籽晶，且放置于坩堝中軸線前端；當(dāng)籽晶遇到 熔體時(shí)，籽晶既不生長也不熔化時(shí)，為最佳引晶溫度；確定引晶溫度后，使籽晶與熔體接觸 3-5_，保持熔晶5-10分鐘，然后沿溫梯區(qū)方向移動(dòng)坩堝引晶，引晶速率為0. 3-1. 5mm/h ; (3) 放肩階段：引晶結(jié)束，放肩部分開始結(jié)晶，即進(jìn)入放肩階段；放肩角度為70-120°， 放肩速率為〇. 1_1. 5mm/h ; (4) 等寬生長：坩堝放肩部分完全結(jié)晶后，即進(jìn)入等寬生長階段；生長速率為 0. 5-3. Omm/h，直至結(jié)晶過程結(jié)束； 在整個(gè)結(jié)晶過程中，熔體部分不斷結(jié)晶，同時(shí)預(yù)結(jié)晶料不斷熔化形成新的熔體以補(bǔ)充 結(jié)晶的消耗，使熔體的長度始終保持在設(shè)定范圍內(nèi)，直到預(yù)結(jié)晶料全部熔化形成熔體；在結(jié) 晶過程中要根據(jù)固液界面的變化情況調(diào)節(jié)加熱功率，保證固液界面穩(wěn)定結(jié)晶； (5) 退火冷卻：待全部原料結(jié)晶過程結(jié)束，按10-30°C /h的降溫速率降至原位退火溫 度；原位退火溫度為1500-1700°C，退火時(shí)間為10-15小時(shí)；隨后再按20-50°C /h的速率將 晶體冷卻至室溫，生長過程結(jié)束，即制備得到Ce3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽閃爍晶體。
2. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的大尺寸板狀Ce 3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水 平定向凝固制備方法，其特征在于：在單晶爐內(nèi)設(shè)有鎢鉬材料制作的反射保溫屏，在保溫屏 內(nèi)部設(shè)有加熱線圈，通過反射保溫屏和加熱線圈，使單晶爐內(nèi)形成所述不同的溫區(qū)。
3. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的大尺寸板狀Ce 3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水 平定向凝固制備方法，其特征在于：在上述步驟（1)中，置于舟形坩堝中預(yù)結(jié)晶料的Ce 3+離 子濃度分為前后兩個(gè)濃度區(qū)，前部濃度區(qū)的長度等于熔區(qū)長度，其余區(qū)域?yàn)楹蟛繚舛葏^(qū)，前 部濃度區(qū)預(yù)結(jié)晶料的Ce 3+離子濃度為0. 2-2. 0 at. %，后部濃度區(qū)預(yù)結(jié)晶料的Ce 3+離子濃度 為前部濃度區(qū)Ce3+離子濃度與有效分凝系數(shù)之積，并與最終晶體中的Ce 3+離子濃度相等。
4. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的大尺寸板狀Ce 3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水 平定向凝固制備方法，其特征在于：纟甘堝的尺寸為200mmX 120mmX40mm或更大。
5. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的大尺寸板狀Ce 3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水 平定向凝固制備方法，其特征在于：進(jìn)入等寬生長階段時(shí)，坩堝中未生長的熔體長度保持為 20-60mm〇
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種大尺寸板狀Ce3+離子摻雜的稀土正硅酸鹽系列閃爍晶體水平定向凝固制備方法，通過加熱使單晶爐內(nèi)形成不同的溫區(qū)，使預(yù)結(jié)晶料處于熔融態(tài)形成熔體的溫區(qū)為高溫區(qū)，使熔融態(tài)原料結(jié)晶處于單晶態(tài)的溫區(qū)為低溫區(qū)，熔融態(tài)與單晶態(tài)的過渡區(qū)域自然形成溫梯區(qū)；然后水平移動(dòng)裝有原料的坩堝，使坩堝依次從高溫區(qū)、溫梯區(qū)和低溫區(qū)按設(shè)定的速度通過，最后退火冷卻即可。本發(fā)明采用水平定向凝固法制備Ce3+:Re2SiO5系列閃爍晶體，具有尺寸大、缺陷低、品質(zhì)高、Ce3+離子濃度分布更均勻、利用率高、能耗少等突出優(yōu)點(diǎn)。
【IPC分類】C30B11-00, C30B29-34
【公開號】CN104630878
【申請?zhí)枴緾N201510060384
【發(fā)明人】丁雨憧
【申請人】中國電子科技集團(tuán)公司第二十六研究所
【公開日】2015年5月20日
【申請日】2015年2月5日