一種制備氮摻雜氧化石墨烯的方法和裝置制造方法
【專利摘要】一種制備氮摻雜氧化石墨烯的方法和裝置，以氧化石墨烯為原材料，以氨水為氨源，自行設(shè)計一個雙層的石英杯，把30mg氧化石墨烯放在雙層石英杯上層，10ml氨水加入雙層石英杯下層，實現(xiàn)氧化石墨烯和氨水的有效分離；把雙層石英杯裝進(jìn)聚四氟乙烯內(nèi)杯，再把聚四氟乙烯內(nèi)杯裝進(jìn)不銹鋼外罐，在200℃下反應(yīng)3小時，自然冷卻至室溫，即得到所需的氮摻雜氧化石墨烯。用本發(fā)明的方法制備的氮摻雜氧化石墨烯，氮含量較高，其氮原子個數(shù)百分含量達(dá)到11.65%；而氧含量較低，其原子個數(shù)百分含量僅為6.66%。
【專利說明】一種制備氮摻雜氧化石墨烯的方法和裝置
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及一種制備氮摻雜氧化石墨烯的方法和裝置，尤其是能實現(xiàn)氧化石墨烯和氨水的有效分離和同步反應(yīng)。
【背景技術(shù)】
[0002]自從氮摻雜氧化石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來，由于其具有獨特的光電子特性，氮摻雜氧化石墨烯已被廣泛用于太陽能電池、鋰電池、超級電容以及光學(xué)等領(lǐng)域。目前報道的氮摻雜石墨烯或氧化石墨烯通常采用氣相沉積法，即把樣品至于高溫管式爐中并通以氨氣作為氮源，在300-900°C高溫下進(jìn)行摻雜反應(yīng)。本方法是這種方法的有力補(bǔ)充，不需要特定的高溫爐和氨氣，且更簡單，易控制，所得氮摻雜氧化石墨烯的氮含量高；且反應(yīng)溫度低，所得氮摻雜氧化石墨烯結(jié)構(gòu)相比高溫反應(yīng)所得樣品結(jié)構(gòu)更完整，將能擴(kuò)大氮摻雜氧化石墨烯在光電材料方面的應(yīng)用。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0003] 本發(fā)明的目的在于，提出一種簡易的氮摻雜氧化石墨烯的制備方法和制備裝置。本發(fā)明通過使用氨水作為氮源、以高壓消解罐作為反應(yīng)室在200±20°C下反應(yīng)制備氮摻雜氧化石墨烯。與傳統(tǒng)方法相比，本發(fā)明工藝不需要高溫爐等高溫處理設(shè)備，也不需要穩(wěn)定的氨氣為氮源來完成實驗。因此，本發(fā)明工藝具有低成本、低溫反應(yīng)的特征。并且，此制備工藝簡單、過程容易控制，適宜大規(guī)模生產(chǎn)。
[0004]本發(fā)明的技術(shù)方案是:一種制備氮摻雜氧化石墨烯的方法，其特征是以氧化石墨烯為原材料，以氨水為氮源，將氧化石墨烯和氨水分別放在制成的雙層石英杯中，其中氧化石墨烯放在雙層石英杯上層，氨水加入雙層石英杯下層，實現(xiàn)二者的有效分離；雙層石英杯裝進(jìn)聚四氟乙烯內(nèi)杯，聚四氟乙烯內(nèi)杯密閉；再把聚四氟乙烯內(nèi)杯裝進(jìn)不銹鋼外罐，不銹鋼外罐密閉；把高壓消解罐放進(jìn)烘干箱，在200±20°C下恒溫反應(yīng)2-4小時，自然冷卻至室溫；氧化石墨烯和氨水二者的質(zhì)量比是2-4:1。
[0005]進(jìn)一步的，采用水管鉗作為輔助工具把高壓消解罐的不銹鋼外蓋充分的擰緊。
[0006]本發(fā)明的有益效果是:目前以氨水為氮源、以高壓消解罐為反應(yīng)室在200°C左右的低溫下制備氮摻雜氧化石墨烯的方法從未見報道。用本發(fā)明的方法制備的氮摻雜氧化石墨烯，氮含量較高，其氮原子個數(shù)百分含量達(dá)到11.65%;而氧含量較低，其原子個數(shù)百分含量僅為6.66%ο
[0007]用本發(fā)明制備的產(chǎn)品通過以下手段進(jìn)行結(jié)構(gòu)和性能表征:利用日本JEOL公司生產(chǎn)的JEM-200CX透射電子顯微鏡(TEM)直接觀察產(chǎn)品的形狀和尺寸；采用x射線電子能譜儀分析樣品的氮摻雜情況。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0008]圖1是制備樣品所需兩層石英杯示意圖，從圖中可見上下分層的石英杯能有效分離氧化石墨烯和氨水。
[0009]圖2是氧化石墨烯的透射電鏡觀測結(jié)果，從圖中可見產(chǎn)品具有相對平整的二維的透明膜狀結(jié)構(gòu)。[0010]圖3是制備所得的氮摻雜氧化石墨烯透射電鏡觀測結(jié)果，從圖中可見產(chǎn)品同樣具有相對平整的二維的膜狀結(jié)構(gòu)，但其透明度有所下降，并且出現(xiàn)了較為明顯的皺褶。
[0011]圖4是所測試的氧化石墨烯和氮摻雜氧化石墨烯X射線電子能譜圖，從圖可見原始的氧化石墨烯(GO)在284.6eV和532eV出現(xiàn)了明顯碳峰和氧峰，而氮摻雜氧化石墨烯(NGO)則在400eV處多出現(xiàn)了一個明顯的氮峰，說明氮原子已經(jīng)成功摻進(jìn)了氧化石墨烯。
【具體實施方式】
[0012]以下是本發(fā)明的實施例，實施例中所用試劑為化學(xué)純。
[0013]自行設(shè)計一個雙層的石英杯，以氧化石墨烯為原材料，以氨水為氮源，把30mg氧化石墨烯放在雙層石英杯上層，IOml氨水加入雙層石英杯下層；把雙層石英杯裝進(jìn)聚四氟乙烯內(nèi)杯，聚四氟乙烯內(nèi)杯密閉；再把聚四氟乙烯內(nèi)杯裝進(jìn)不銹鋼外罐，用水管鉗把不銹鋼外罐的不銹鋼外蓋擰緊；把高壓消解罐放進(jìn)烘干箱，在200°C下恒溫反應(yīng)3小時，自然冷卻至室溫，即得到所需的氮摻雜氧化石墨烯。
[0014]本發(fā)明所述的專用的反應(yīng)設(shè)備，雙層石英杯包括上、下兩層分離結(jié)構(gòu)，是圓形容器；聚四氟乙烯內(nèi)杯容納雙層石英杯、不銹鋼外罐容納聚四氟乙烯內(nèi)杯，不銹鋼外罐采用不銹鋼外蓋且為密閉結(jié)構(gòu)，即不銹鋼外蓋充分地擰緊。
[0015]雙層石英杯分離結(jié)構(gòu)可以有二種形式:其一是通過聚四氟乙烯網(wǎng)隔離，或者是雙層石英杯的側(cè)壁上通過石英桿連接。
[0016]下面結(jié)合附圖對本發(fā)明的【具體實施方式】作進(jìn)一步的說明。
[0017]自行設(shè)計一個雙層的石英杯，以氧化石墨烯I為原材料，以氨水2為氨源，把30mg氧化石墨烯I放在雙層石英杯上層，IOml氨水2加入雙層石英杯下層，實現(xiàn)氧化石墨烯I和氨水2的有效分離，不需額外處理多余的氨水；把雙層石英杯裝進(jìn)100ml規(guī)格的聚四氟乙烯內(nèi)杯，再把聚四氟乙烯內(nèi)杯裝進(jìn)不銹鋼外罐，并以水管鉗為輔助工具把不銹鋼外罐的不銹鋼外蓋擰緊。制備樣品所需兩層石英杯示意圖見圖1。
[0018]把裝好樣品的消解罐放進(jìn)普通的烘干箱，在200°C下恒溫反應(yīng)3小時，自然冷卻至室溫，即得到所需的氮摻雜氧化石墨烯。把氧化石墨烯和氮摻雜氧化石墨烯進(jìn)行透射電鏡觀測，結(jié)果分別見圖2和圖3。
[0019]把氧化石墨烯和制備所得的氮摻雜氧化石墨烯用X射線電子能譜儀進(jìn)行分析，樣品的電子能譜結(jié)果見圖4。
[0020]進(jìn)一步的，把裝好樣品的消解罐放進(jìn)普通的烘干箱，在180°C或220°C恒溫反應(yīng)2小時或4小時亦可，得到的樣品與上述無顯著區(qū)別。
[0021 ] 雖然本發(fā)明已有技術(shù)方案和較佳實施例陳述如上，然其并非用以限定本發(fā)明。本發(fā)明所屬【技術(shù)領(lǐng)域】中具有通常知識者，在不脫離本發(fā)明的精神和范圍內(nèi)，當(dāng)可作各種的變化、更替與潤飾。因此，本發(fā)明的保護(hù)范圍當(dāng)視權(quán)利要求書所界定者為準(zhǔn)。
【權(quán)利要求】
1.一種制備氮摻雜氧化石墨烯的方法，其特征是以氧化石墨烯為原材料，以氨水為氮源，將氧化石墨烯和氨水分別放在制成的雙層石英杯中，其中氧化石墨烯放在雙層石英杯上層，氨水加入雙層石英杯下層，實現(xiàn)二者的有效分離；雙層石英杯裝進(jìn)聚四氟乙烯內(nèi)杯，聚四氟乙烯內(nèi)杯密閉；再把聚四氟乙烯內(nèi)杯裝進(jìn)不銹鋼外罐，不銹鋼外罐密閉，把不銹鋼外罐放進(jìn)烘干箱，在200±20°C下恒溫反應(yīng)2-4小時，自然冷卻至室溫；氧化石墨烯和氨水二者的質(zhì)量比是2-4:1。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備氮摻雜氧化石墨烯的方法，其特征是以氧化石墨烯為原材料，以氨水為氮源，把30mg氧化石墨烯放在雙層石英杯上層，IOml氨水加入雙層石英杯下層；把雙層石英杯裝進(jìn)聚四氟乙烯內(nèi)杯，聚四氟乙烯內(nèi)杯密閉；再把聚四氟乙烯內(nèi)杯裝進(jìn)不銹鋼外罐，用水管鉗把不銹鋼外罐的蓋子擰緊，把不銹鋼外罐放進(jìn)烘干箱，在200°C下恒溫反應(yīng)3小時，自然冷卻至室溫。
3.制備氮摻雜氧化石墨烯的設(shè)備，其特征是包括雙層石英杯和高壓消解罐，其中高壓消解罐包括聚四氟乙烯內(nèi)杯和不銹鋼外罐，所述雙層石英杯包括上、下兩層分離結(jié)構(gòu)，所述聚四氟乙烯內(nèi)杯容納雙層石英杯、不銹鋼外罐容納聚四氟乙烯內(nèi)杯，所述聚四氟乙烯內(nèi)杯采用聚四氟乙烯蓋子，不銹鋼外罐采用不銹鋼外蓋且為密閉結(jié)構(gòu)，即不銹鋼外蓋充分地擰緊。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的制備氮摻雜氧化石墨烯的設(shè)備，其特征是所述石英杯為圓形容器。
5.根據(jù)權(quán)利要求3所述的制備氮摻雜氧化石墨烯的設(shè)備，其特征是雙層石英杯分離結(jié)構(gòu)有二種形式:其一是通過聚四氟乙烯網(wǎng)隔離，或者是雙層石英杯的側(cè)壁上通過石英桿連接。
【文檔編號】C01B31/04GK103539102SQ201310478424
【公開日】2014年1月29日 申請日期:2013年10月14日 優(yōu)先權(quán)日:2013年10月14日
【發(fā)明者】劉富池, 湯怒江, 鐘偉, 都有為 申請人:南京大學(xué)