本發(fā)明屬于過(guò)渡族金屬碲化物制備領(lǐng)域，特別涉及銅碲金屬間化合物粉末的動(dòng)態(tài)連續(xù)批量制備方法。

背景技術(shù)：

廢熱能是一種來(lái)源廣泛、不使用化石燃料、幾乎零成本、清潔綠色的二次能源。全世界每天都會(huì)產(chǎn)生大量的熱不經(jīng)利用直接以廢熱的形式排放到大氣中。據(jù)美國(guó)能源局相關(guān)資料顯示，在美國(guó)有高達(dá)50％的燃料在燃燒后未經(jīng)利用直接以廢熱的形式排入大氣中，僅美國(guó)工業(yè)產(chǎn)生的廢熱如果全部利用起來(lái)，能夠提供全美20％的用電量，并減少20％的溫室效應(yīng)氣體排放量。不過(guò)這類數(shù)量巨大的廢熱由于其溫度相對(duì)較低(幾十至幾百攝氏度)而無(wú)法直接用于傳統(tǒng)的火力發(fā)電，因此它們無(wú)法以傳統(tǒng)方式轉(zhuǎn)換成電能。不過(guò)熱電技術(shù)的發(fā)展為廢熱能這種優(yōu)質(zhì)二次能源的利用提供了可能性。熱電技術(shù)是一種將低等級(jí)熱能(幾十至幾百攝氏度)轉(zhuǎn)換為電能的技術(shù)，這項(xiàng)技術(shù)的發(fā)現(xiàn)與發(fā)展無(wú)疑能夠?qū)θ蜃兣?、溫室效?yīng)等全人類共同關(guān)切的問(wèn)題的解決貢獻(xiàn)一份力量。而近期的研究表明熱電技術(shù)有望應(yīng)用于眾多領(lǐng)域達(dá)到以回收廢熱能及提升能量轉(zhuǎn)換效率的目的，而用以實(shí)現(xiàn)這項(xiàng)技術(shù)的熱電功能材料毫無(wú)疑問(wèn)將在其中起到關(guān)鍵性的作用。

過(guò)渡金屬與碲的化合物具有非常豐富的“金屬含量/溫度-導(dǎo)電性”的函數(shù)變化關(guān)系。在這些碲化物當(dāng)中，Cu-Te系列化合物所呈現(xiàn)出的性能將會(huì)隨著Cu與Te含量的變化而展現(xiàn)出“金屬→半導(dǎo)體”的特征轉(zhuǎn)變，這種獨(dú)特的性質(zhì)使其成為制備“光-電”“熱-電”等功能元器件的理想材料。特別是在熱電功能材料領(lǐng)域，Cu-Te系列化合物除了擁有較高的理論熱能值，還能夠通過(guò)摻雜形成p型以及n型半導(dǎo)體，是一種非常理想的熱電功能材料。然而Cu-Te系列化合物中存在多種化學(xué)計(jì)量化合物以及非化學(xué)計(jì)量化合物，不同的化合物在不同的溫度下具有不同的熱能值，能夠在不同溫度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)熱電轉(zhuǎn)換。因此，實(shí)現(xiàn)Cu-Te系列化合物的化學(xué)計(jì)量可控制備對(duì)該材料在熱電領(lǐng)域的充分應(yīng)用有著重要的意義。

目前，Cu-Te系列化合物粉末的現(xiàn)有制備方法主要為高能球磨法和化學(xué)法。高能球磨法是利用機(jī)械能誘發(fā)原料發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，以此來(lái)制備粉體材料的一種方法?；瘜W(xué)法則是利用不同的化學(xué)試劑在溶劑中發(fā)生化學(xué)反應(yīng)而制備粉體材料的方法。高能球磨法生產(chǎn)周期長(zhǎng)，能耗高，并且由于磨球磨損需要在生產(chǎn)過(guò)程中周期性地更換磨球，這些因素都增加了高能球磨法的生產(chǎn)成本，同時(shí)，在長(zhǎng)時(shí)間的球磨過(guò)程中易生成少量偏離所制備產(chǎn)物的化學(xué)配比的雜相，甚至還會(huì)有磨球磨損下來(lái)的雜質(zhì)混入產(chǎn)品中，因此難以實(shí)現(xiàn)化學(xué)計(jì)量化合物的可控制備?；瘜W(xué)法基本能夠?qū)崿F(xiàn)化學(xué)計(jì)量化合物的可控制備，但是在制備過(guò)程中所使用的化學(xué)藥品(諸如堿性溶液、液氨、水合肼、乙二胺、丙酮、溴化十六烷基三甲銨等)、工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中所需的大型反應(yīng)釜、反應(yīng)廢液排放池、污水處理系統(tǒng)等使得生產(chǎn)成本較高，且環(huán)境不友好。因此，現(xiàn)有的Cu-Te系列化合物的制備方法都無(wú)法實(shí)現(xiàn)低成本、易操作以及包括化學(xué)計(jì)量化合物和非化學(xué)計(jì)量化合物的一系列Cu-Te化合物的可控制備以及工業(yè)化生產(chǎn)。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

本發(fā)明的目的在于針對(duì)現(xiàn)有技術(shù)的不足，提供一種銅碲金屬間化合物粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法，以實(shí)現(xiàn)包括化學(xué)計(jì)量化合物和非化學(xué)計(jì)量化合物的一系列Cu-Te化合物的連續(xù)化批量制備，從而實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)。

本發(fā)明所述銅碲金屬間化合物粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法，工藝步驟如下：

(1)配料

原料為Cu粉和Te粉，按照銅碲金屬間化合物的化學(xué)式計(jì)算出各原料的質(zhì)量百分比進(jìn)行配料，所述銅碲金屬間化合物的化學(xué)式為CuTe、Cu₂Te、Cu₁₃Te₇、Cu₇Te₄、Cu₇Te₅、Cu_2-xTe或Cu_3-xTe₂，其中化學(xué)式為Cu_2-xTe或Cu_3-xTe₂的銅碲金屬間化合物為非化學(xué)計(jì)量化合物，Cu_2-xTe中，0<x<0.5，但應(yīng)排除Cu與Te的化學(xué)計(jì)量比值點(diǎn)x＝0.14和x＝0.25，Cu_3-xTe₂中，0<x<1，但應(yīng)排除Cu與Te的化學(xué)計(jì)量比值點(diǎn)x＝0.2；

(2)混料與干燥

將步驟(1)配好的原料進(jìn)行濕磨，使原料混合均勻，濕磨結(jié)束后過(guò)篩分離出研磨球體得混合漿料，將所得的混合漿料進(jìn)行干燥得混合粉料；

(3)固相反應(yīng)合成

固相反應(yīng)合成使用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置，在開(kāi)放體系下進(jìn)行反應(yīng)，或封閉體系下進(jìn)行反應(yīng)，或負(fù)壓條件下進(jìn)行反應(yīng)，操作如下：

在開(kāi)放體系下進(jìn)行反應(yīng)：在旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的爐管處于出料口低于進(jìn)料口的傾斜狀態(tài)下，以0.1～3L/min的通氣速率向爐管內(nèi)通入惰性氣體，然后使?fàn)t管旋轉(zhuǎn)并加熱爐管，當(dāng)爐管內(nèi)的溫度達(dá)到300～700℃時(shí)，將步驟(2)得到的混合粉料連續(xù)送入爐管中，混合粉料進(jìn)入爐管后以螺旋運(yùn)動(dòng)的形式通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)形成反應(yīng)產(chǎn)物，反應(yīng)產(chǎn)物落入收集室，冷卻至室溫收集得到銅碲金屬間化合物粉末；

在封閉體系下進(jìn)行反應(yīng)：在旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的爐管處于出料口低于進(jìn)料口的傾斜狀態(tài)下，對(duì)爐管內(nèi)抽真空使其真空度低于10Pa，然后向爐管內(nèi)通入惰性氣體使?fàn)t管內(nèi)壓力達(dá)到常壓，使其成為與大氣隔離的惰性氣體封閉系統(tǒng)，隨后使?fàn)t管旋轉(zhuǎn)并加熱爐管，當(dāng)爐管內(nèi)的溫度達(dá)到300～700℃時(shí)，將步驟(2)得到的混合粉料連續(xù)送入爐管中，混合粉料進(jìn)入爐管后以螺旋運(yùn)動(dòng)的形式通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)形成反應(yīng)產(chǎn)物，反應(yīng)產(chǎn)物落入收集室，冷卻至室溫收集得到銅碲金屬間化合物粉末；

在負(fù)壓條件下進(jìn)行反應(yīng)：在旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的爐管處于出料口低于進(jìn)料口的傾斜狀態(tài)下，對(duì)爐管內(nèi)抽真空使其真空度低于10Pa，然后使?fàn)t管旋轉(zhuǎn)并加熱爐管，當(dāng)爐管內(nèi)的溫度達(dá)到300～700℃時(shí)，將步驟(2)得到的混合粉料連續(xù)送入爐管中，混合粉料進(jìn)入爐管后以螺旋運(yùn)動(dòng)的形式通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)形成反應(yīng)產(chǎn)物，反應(yīng)產(chǎn)物落入收集室，冷卻至室溫收集得到銅碲金屬間化合物粉末。

上述方法中，所述惰性氣體為氬氣、氮?dú)?、氦氣中的至少一種。

上述方法中，反應(yīng)爐管的長(zhǎng)度L1為1.5～6米，爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.05～50r/min。

上述方法中，爐管的傾斜角度為0.5°～45°。

上述方法中，步驟(2)所述濕磨的操作為：將配好的原料裝入球磨罐中，加入磨球和無(wú)水乙醇，然后進(jìn)行球磨，無(wú)水乙醇的加入量以浸沒(méi)所述原料和磨球?yàn)橄蕖?/p>

上述方法中，步驟(2)所述混合漿料的干燥溫度為60～80℃。

上述方法中，所述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置包括儲(chǔ)料室、螺旋送料機(jī)、爐管、爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)、加熱爐、收集室、支撐架、螺紋式升降器和托架，所述螺旋送料機(jī)的出料端設(shè)置有進(jìn)氣閥，所述儲(chǔ)料室頂部設(shè)置有密封蓋，下部設(shè)置有出料控制閥，底部的出料口與螺旋送料機(jī)連接，所述加熱爐設(shè)置有加熱器件和熱電偶，所述收集室設(shè)置有出氣閥和配有密封蓋的取料口，收集室的入口設(shè)置有進(jìn)料控制閥；

所述爐管插裝在加熱爐的爐膛內(nèi)，爐管的進(jìn)料端通過(guò)動(dòng)密封軸承與螺旋送料機(jī)的出口連接，爐管的出料端通過(guò)動(dòng)密封軸承與收集室連接，所述爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)由電機(jī)和鏈傳動(dòng)副組成，鏈傳動(dòng)副的主動(dòng)鏈輪安裝在電機(jī)的動(dòng)力輸出軸上，從動(dòng)鏈輪安裝在爐管上，鏈條套裝在主動(dòng)鏈輪和從動(dòng)鏈輪上，所述支撐架由支撐板和與支撐板一端鉸接的支架構(gòu)成，收集室和爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)中的電機(jī)固定在支撐板上，螺旋送料機(jī)、加熱爐和動(dòng)密封軸承分別通過(guò)固定在支撐板上的托架支撐，所述螺紋式升降器安裝在儲(chǔ)料室一側(cè)的支撐板之下并與支撐板底部連接。

上述方法中，所述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的爐管的長(zhǎng)度L1為1.5～6米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為1～5米。

上述方法中，所述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的爐管內(nèi)壁設(shè)置有攪拌片，所述攪拌片為2～4片，沿爐管周向均勻分布。

上述方法中，所述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的加熱爐設(shè)置的加熱器件為電阻式加熱器件、感應(yīng)式加熱器件、微波加熱器件、紅外加熱器件中的一種。

上述方法中，所述“爐管加熱區(qū)”即為“長(zhǎng)度為L(zhǎng)2的加熱爐加熱區(qū)”。

與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益效果：

1.本發(fā)明為Cu-Te系列化合物的制備提供了一種新的方法。

2.本發(fā)明所述方法不需要昂貴的生產(chǎn)設(shè)備，生產(chǎn)成本低，操作簡(jiǎn)單容易，并且工序周期短，減少了實(shí)際生產(chǎn)中可能出現(xiàn)的不確定因素，為實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定化生產(chǎn)提供了新的途徑，有利于實(shí)現(xiàn)Cu-Te系列化合物的工業(yè)化生產(chǎn)。

3.本發(fā)明所述方法可實(shí)現(xiàn)包括化學(xué)計(jì)量數(shù)化合物和非化學(xué)計(jì)量數(shù)化合物的一系列Cu-Te化合物的可控制備，滿足各領(lǐng)域?qū)Σ煌珻u-Te化合物的需要。

4.本發(fā)明所述方法中不使用有毒化學(xué)藥劑、不產(chǎn)生有毒廢氣廢液，有利于實(shí)現(xiàn)環(huán)保生產(chǎn)。

5.本發(fā)明所述方法中，混合粉料在爐管內(nèi)均勻分布，以螺旋運(yùn)動(dòng)的方式通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)合成，因而有效保證了反應(yīng)溫度場(chǎng)的均勻性，使物料受熱均勻并在反應(yīng)過(guò)程中充分接觸，克服傳統(tǒng)批量生產(chǎn)中一次加料，物料堆積于加熱區(qū)導(dǎo)致受熱不均，從而難以獲得化學(xué)計(jì)量數(shù)可控的Cu-Te系列化合物粉末。

6.本發(fā)明所述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置不僅能滿足旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的要求，而且結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，操作簡(jiǎn)便，便于加工制作。

附圖說(shuō)明

圖1是用于本發(fā)明所述的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置的結(jié)構(gòu)示意圖。

圖2為圖1的A-A剖視圖(加熱器件為電阻式加熱器件)。

圖3為圖1的A-A剖視圖(加熱器件為感應(yīng)式加熱器件)。

圖4為實(shí)施例4制得的Cu₂Te的X射線衍射圖。

圖5為實(shí)施例16制得的Cu₁₃Te₇的X射線衍射圖。

圖6為實(shí)施例23制得的Cu₇Te₄的X射線衍射圖。

圖7為實(shí)施例38制得的Cu₇Te₅的X射線衍射圖。

圖8為實(shí)施例45制得的CuTe的X射線衍射圖。

圖中，1-儲(chǔ)料室，2-螺旋送料機(jī)，3-爐管，4-加熱爐，5-收集室，6-螺紋式升降器，7-托架，8-密封蓋，9-出料控制閥，10-動(dòng)密封軸承，11-電機(jī)，12-支撐板，13-支架，14-攪拌片，15-加熱器件，16-熱電偶，17-進(jìn)料控制閥，18-出氣閥，19-進(jìn)氣閥，20-冷卻介質(zhì)入口，21-冷卻介質(zhì)出口，22-鏈傳動(dòng)副。

具體實(shí)施方式

下面通過(guò)實(shí)施例對(duì)本發(fā)明所述銅碲金屬間化合物粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法作進(jìn)一步說(shuō)明。

以下實(shí)施例中，所述原料粉體從市場(chǎng)購(gòu)買(mǎi)。

實(shí)施例1～10為Cu₂Te粉末的制備。其中實(shí)施例1～4為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例5～8為在封閉體系下制備，實(shí)施例9、10為在負(fù)壓條件下制備。

根據(jù)Cu₂Te化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)含量計(jì)算出所需Cu粉及Te粉質(zhì)量；

實(shí)施例1

本實(shí)施例中，旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置如圖1、圖2所示，由儲(chǔ)料室1、螺旋送料機(jī)2、爐管3、爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)、加熱爐4、收集室5、支撐架、螺紋式升降器6和托架7組成。所述螺旋送料機(jī)的出料端設(shè)置有進(jìn)氣閥19，所述儲(chǔ)料室頂部設(shè)置有密封蓋8，下部設(shè)置有出料控制閥9，底部的出料口與螺旋送料機(jī)連接。所述加熱爐設(shè)置有電阻式加熱器件15和熱電偶16。所述收集室設(shè)置有出氣閥18和配有密封蓋的取料口，收集室的入口設(shè)置有進(jìn)料控制閥17。收集室5的室壁為夾層架構(gòu)，外壁設(shè)置有與夾層相通的冷卻介質(zhì)入口20和冷卻介質(zhì)出口21。所述爐管3內(nèi)壁設(shè)置有攪拌片14，所述攪拌片為4片，沿反應(yīng)爐管周向均勻分布。所述爐管3的長(zhǎng)度L1為1.5米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為1米；加熱爐的加熱器件為電阻式加熱器件，如圖2所示。

所述爐管3插裝在加熱爐4的爐膛內(nèi)，爐管的進(jìn)料端通過(guò)動(dòng)密封軸承10與螺旋送料機(jī)的出口連接，爐管的出料端通過(guò)動(dòng)密封軸承10與收集室5連接，所述爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)由電機(jī)11和鏈傳動(dòng)副22組成，鏈傳動(dòng)副的主動(dòng)鏈輪安裝在電機(jī)11的動(dòng)力輸出軸上，從動(dòng)鏈輪安裝在爐管上，鏈條套裝在主動(dòng)鏈輪和從動(dòng)鏈輪上，所述支撐架由支撐板12和與支撐板一端鉸接的支架13構(gòu)成，收集室5和爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)中的電機(jī)11固定在支撐板上，螺旋送料機(jī)2、加熱爐4和動(dòng)密封軸承10分別通過(guò)固定在支撐板上的托架7支撐，所述螺紋式升降器6安裝在儲(chǔ)料室一側(cè)的支撐板之下并與支撐板底部連接。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟如下：

(1)配料

按照Cu₂Te化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比值配料。

(2)混料及干燥

將步驟(1)不同化學(xué)計(jì)量比值的原料放入球磨罐中，加入研磨球體，并加入無(wú)水乙醇作為濕磨介質(zhì)，使原料混合均勻，無(wú)水乙醇的加入量以浸沒(méi)所述原料和研磨球體為限，然后過(guò)篩分離出研磨球體得混合漿料，將所得的混合漿料用烘箱在60℃烘干得混合粉料；

(3)固相反應(yīng)合成

使用上述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置，操作如下：打開(kāi)儲(chǔ)料室的密封蓋8、關(guān)閉儲(chǔ)料室設(shè)置的出料控制閥9，將步驟(2)得到的混合粉料裝入儲(chǔ)料室1，然后關(guān)閉儲(chǔ)料室密封蓋8，調(diào)整螺紋式升降器6的高度，設(shè)定支撐板的傾斜角度為1°(支撐板的傾斜角度即為爐管的傾斜角度)；

在開(kāi)放體系下制備：

打開(kāi)螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19、收集室設(shè)置的出氣閥18和進(jìn)料控制閥17，從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?，并在通氣后?duì)收集室出氣閥18輸出的氣體進(jìn)行回收。從收集室冷卻介質(zhì)入口通入冷卻水，使收集室處于冷卻狀態(tài)。然后開(kāi)啟爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)中的電機(jī)11，使?fàn)t管3以10r/min的旋轉(zhuǎn)速度旋轉(zhuǎn)，再開(kāi)啟加熱爐4的加熱電源，使?fàn)t內(nèi)溫度達(dá)到400℃，然后開(kāi)啟螺旋送料機(jī)2，并設(shè)定螺旋送料機(jī)的旋轉(zhuǎn)速度為1r/s，打開(kāi)儲(chǔ)料室設(shè)置的出料控制閥9，將混合粉料輸送到爐管中，混合粉料進(jìn)入爐管后做螺旋運(yùn)動(dòng)，以3小時(shí)的反應(yīng)時(shí)間通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)形成反應(yīng)產(chǎn)物，反應(yīng)產(chǎn)物掉落入收集室5，冷卻至室溫取出得到Cu₂Te粉末。

收集室中收集到一定量的反應(yīng)產(chǎn)物時(shí)，可先關(guān)閉出料控制閥，打開(kāi)收集室的密封蓋，從取料口取出反應(yīng)產(chǎn)物。取出反應(yīng)產(chǎn)物后關(guān)閉取料口，再打開(kāi)出料控制閥繼續(xù)收集反應(yīng)產(chǎn)物。

儲(chǔ)料室的混合粉料快用完時(shí)，先關(guān)閉出料控制閥和螺旋送料機(jī)，打開(kāi)儲(chǔ)料室頂部密封蓋，裝入混合粉料后關(guān)閉密封蓋，打開(kāi)出料控制閥，開(kāi)啟螺旋送料機(jī)，并設(shè)定好進(jìn)料速度，繼續(xù)制備。

實(shí)施例2

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以2L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為500℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例3

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為45°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氦氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.05r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例4

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.5L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)猓粻t管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為700℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

本實(shí)施例所制備得到的Cu₂Te粉末的X射線衍射圖見(jiàn)圖4。

實(shí)施例5

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟如下：

(1)配料

按照Cu₂Te化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比值配料。

(2)混料及干燥

將步驟(1)不同化學(xué)計(jì)量比值的原料放入球磨罐中，加入研磨球體，并加入無(wú)水乙醇作為濕磨介質(zhì)，使原料混合均勻，無(wú)水乙醇的加入量以浸沒(méi)所述原料和研磨球體為限，然后過(guò)篩分離出研磨球體得混合漿料，將所得的混合漿料用烘箱在60℃烘干得混合粉料；

(3)固相反應(yīng)合成

使用上述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置，操作如下：打開(kāi)儲(chǔ)料室的密封蓋8、關(guān)閉儲(chǔ)料室設(shè)置的出料控制閥9，將步驟(2)得到的混合粉料裝入儲(chǔ)料室1，然后關(guān)閉儲(chǔ)料室密封蓋8，調(diào)整螺紋式升降器6的高度，設(shè)定支撐板的傾斜角度為10°(支撐板的傾斜角度即為爐管的傾斜角度)；

在封閉體系下制備：

關(guān)閉螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19、打開(kāi)收集室設(shè)置的出氣閥18和進(jìn)料控制閥17，從收集室設(shè)置的出氣閥18抽真空至爐管3內(nèi)壓力低于10Pa后關(guān)閉出氣閥18，然后打開(kāi)螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19，從該進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥19，然后開(kāi)啟爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)中的電機(jī)11使?fàn)t管以1.2r/min的旋轉(zhuǎn)速度旋轉(zhuǎn)，再開(kāi)啟加熱爐4的加熱電源，使?fàn)t管內(nèi)溫度達(dá)到300℃，然后開(kāi)啟螺旋送料機(jī)2，并設(shè)定螺旋送料機(jī)的旋轉(zhuǎn)速度為0.5r/s，打開(kāi)儲(chǔ)料室設(shè)置的出料控制閥9，將混合粉料輸送到爐管中，混合粉料在進(jìn)入反應(yīng)爐管后做螺旋運(yùn)動(dòng)，以4小時(shí)的反應(yīng)時(shí)間通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)形成反應(yīng)產(chǎn)物，反應(yīng)產(chǎn)物掉落入收集室5，冷卻至室溫取出得到Cu₂Te粉末。

收集室中收集到一定量的反應(yīng)產(chǎn)物時(shí)，可先關(guān)閉出料控制閥，打開(kāi)收集室的密封蓋，從取料口取出反應(yīng)產(chǎn)物。取出反應(yīng)產(chǎn)物后關(guān)閉取料口，再打開(kāi)出料控制閥繼續(xù)收集反應(yīng)產(chǎn)物。

儲(chǔ)料室的混合粉料快用完時(shí)，先關(guān)閉出料控制閥和螺旋送料機(jī)，打開(kāi)儲(chǔ)料室頂部密封蓋，裝入混合粉料后關(guān)閉密封蓋，打開(kāi)出料控制閥，開(kāi)啟螺旋送料機(jī)，并設(shè)定好進(jìn)料速度，繼續(xù)制備。

實(shí)施例6

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為40°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氮?dú)庵脸汉箨P(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.1r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為450℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例7

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氦氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為550℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例8

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米，加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例9

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟如下：

(1)配料

按照化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比值配料。

(2)混料及干燥

將步驟(1)不同化學(xué)計(jì)量比值的原料放入球磨罐中，加入研磨球體，并加入無(wú)水乙醇作為濕磨介質(zhì)，使原料混合均勻，無(wú)水乙醇的加入量以浸沒(méi)所述原料和研磨球體為限，然后過(guò)篩分離出研磨球體得混合漿料，將所得的混合漿料用烘箱在60℃烘干得混合粉料；

(3)固相反應(yīng)合成

使用上述旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置，操作如下：打開(kāi)儲(chǔ)料室的密封蓋8、關(guān)閉儲(chǔ)料室設(shè)置的出料控制閥9，將步驟(2)得到的混合粉料裝入儲(chǔ)料室1，然后關(guān)閉儲(chǔ)料室密封蓋8，調(diào)整螺紋式升降器6的高度，設(shè)定支撐板的傾斜角度為15°(支撐板的傾斜角度即為爐管的傾斜角度)；

在負(fù)壓條件下制備：

關(guān)閉螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19、打開(kāi)收集室設(shè)置的出氣閥18和進(jìn)料控制閥17，從收集室設(shè)置的出氣閥18抽真空至爐管3內(nèi)壓力低于10Pa。從收集室冷卻介質(zhì)入口通入冷卻水，使收集室處于冷卻狀態(tài)。然后開(kāi)啟爐管驅(qū)動(dòng)機(jī)構(gòu)中的電機(jī)11使?fàn)t管以0.7r/min的旋轉(zhuǎn)速度旋轉(zhuǎn)并繼續(xù)抽真空，再開(kāi)啟加熱爐4的加熱電源，使?fàn)t管內(nèi)溫度達(dá)到400℃，然后開(kāi)啟螺旋送料機(jī)2，并設(shè)定螺旋送料機(jī)的旋轉(zhuǎn)速度為1r/s，打開(kāi)儲(chǔ)料室設(shè)置的出料控制閥9，將混合粉料輸送到爐管中，混合粉料在進(jìn)入反應(yīng)爐管后做螺旋運(yùn)動(dòng)，以2小時(shí)的反應(yīng)時(shí)間通過(guò)爐管加熱區(qū)完成反應(yīng)形成反應(yīng)產(chǎn)物，反應(yīng)產(chǎn)物掉落入收集室5，冷卻至室溫取出得到Cu₂Te粉末。

收集室中收集到一定量的反應(yīng)產(chǎn)物時(shí)，可先關(guān)閉出料控制閥，打開(kāi)收集室的密封蓋，從取料口取出反應(yīng)產(chǎn)物。取出反應(yīng)產(chǎn)物后關(guān)閉取料口，再打開(kāi)出料控制閥繼續(xù)收集反應(yīng)產(chǎn)物。

儲(chǔ)料室的混合粉料快用完時(shí)，先關(guān)閉出料控制閥和螺旋送料機(jī)，打開(kāi)儲(chǔ)料室頂部密封蓋，裝入混合粉料后關(guān)閉密封蓋，打開(kāi)出料控制閥，開(kāi)啟螺旋送料機(jī)，并設(shè)定好進(jìn)料速度，繼續(xù)制備。

實(shí)施例10

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例11～20為Cu₁₃Te₇粉末的制備。其中實(shí)施例11～14為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例15～18為在封閉體系下制備，實(shí)施例19、20為在負(fù)壓條件下制備。

根據(jù)Cu₁₃Te₇化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)含量計(jì)算出所需Cu粉及Te粉質(zhì)量；

實(shí)施例11

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例12

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以2L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為500℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例13

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為6米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為45°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氦氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為45r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例14

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.5L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為700℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

本實(shí)施例所制備得到的Cu₁₃Te₇粉末的X射線衍射圖見(jiàn)圖5。

實(shí)施例15

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為20°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為300℃；反應(yīng)時(shí)間為4小時(shí)。

實(shí)施例16

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為微波式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為40°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氮?dú)庵脸汉箨P(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.1r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為450℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例17

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氦氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為550℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例18

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例19

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₁₃Te₇粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例20

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₂Te粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例21～30為Cu₇Te₄粉末的制備。其中實(shí)施例21～24為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例25～28為在封閉體系下制備，實(shí)施例29、30為在負(fù)壓條件下制備。

根據(jù)Cu₇Te₄化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)含量計(jì)算出所需Cu粉及Te粉質(zhì)量；

實(shí)施例21

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例22

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以2L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.5r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為500℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例23

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為45°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氦氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.06r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

本實(shí)施例所制備得到的Cu₇Te₄粉末的X射線衍射圖見(jiàn)圖6。

實(shí)施例24

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.5L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)猓粻t管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為700℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例25

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為20°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為300℃；反應(yīng)時(shí)間為4小時(shí)。

實(shí)施例26

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為4米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為微波式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為40°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氮?dú)庵脸汉箨P(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為20r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為450℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例27

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氦氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為550℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例28

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為30°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例29

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例30

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₄粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例31～40為Cu₇Te₅粉末的制備。其中實(shí)施例31～34為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例35～38為在封閉體系下制備，實(shí)施例39、40為在負(fù)壓條件下制備。

根據(jù)Cu₇Te₅化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)含量計(jì)算出所需Cu粉及Te粉質(zhì)量；

實(shí)施例31

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例32

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以2L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.5r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為500℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例33

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為45°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氦氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.06r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例34

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.5L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)猓粻t管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為700℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例35

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為20°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為300℃；反應(yīng)時(shí)間為4小時(shí)。

實(shí)施例36

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為微波式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為40°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氮?dú)庵脸汉箨P(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.1r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為450℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例37

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氦氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為550℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例38

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為30°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

本實(shí)施例所制備得到的Cu₇Te₅粉末的X射線衍射圖見(jiàn)圖7。

實(shí)施例39

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例40

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，Cu₇Te₅粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例41～50為CuTe粉末的制備。其中實(shí)施例41～44為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例45～48為在封閉體系下制備，實(shí)施例49、50為在負(fù)壓條件下制備。

根據(jù)CuTe化學(xué)式的化學(xué)計(jì)量比，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)含量計(jì)算出所需Cu粉及Te粉質(zhì)量；

實(shí)施例41

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)猓粻t管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例42

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以3L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.5r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為500℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例43

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為45°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氦氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.06r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例44

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.5L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為700℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例45

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為20°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為300℃；反應(yīng)時(shí)間為4小時(shí)。

本實(shí)施例所制備得到的CuTe粉末的X射線衍射圖見(jiàn)圖8。

實(shí)施例46

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為微波式加熱器件。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為40°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氮?dú)庵脸汉箨P(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.1r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為450℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例47

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氦氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為550℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例48

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為30°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例49

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為1r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例50

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米。

本實(shí)施例中，CuTe粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為15°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.7r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為600℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例51～54為Cu_2-xTe粉末的制備。其中實(shí)施例51、52為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例53為在封閉體系下制備，實(shí)施例54為在負(fù)壓條件下制備。

實(shí)施例51

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_2-xTe(x＝0.05)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu_2-xTe(x＝0.05)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_2-xTe(x＝0.05)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為4小時(shí)。

實(shí)施例52

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_2-xTe(x＝0.2)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu_2-xTe(x＝0.2)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_2-xTe(x＝0.2)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以2L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例53

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_2-xTe(x＝0.35)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為微波式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu_2-xTe(x＝0.35)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_2-xTe(x＝0.35)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為20°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.5r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例54

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_2-xTe(x＝0.45)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu_2-xTe(x＝0.45)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_2-xTe(x＝0.45)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為30°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例55～58為Cu_3-xTe₂粉末的制備。其中實(shí)施例55、56為在開(kāi)放體系下制備，實(shí)施例57為在封閉體系下制備，實(shí)施例58為在負(fù)壓條件下制備。

實(shí)施例55

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_3-xTe₂(x＝0.05)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1相同。

本實(shí)施例中，Cu_3-xTe₂(x＝0.05)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_3-xTe₂(x＝0.05)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為1°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以0.1L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氬氣；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為10r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為4小時(shí)。

實(shí)施例56

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_3-xTe₂(x＝0.35)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為感應(yīng)式加熱器件，如圖3所示。

本實(shí)施例中，Cu_3-xTe₂(x＝0.35)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例1相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_3-xTe₂(x＝0.35)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)中支撐板的傾斜角度為10°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥19以2L/min的氣體流速向爐管內(nèi)充入氮?dú)?；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為3小時(shí)。

實(shí)施例57

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_3-xTe₂(x＝0.85)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為微波式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu_3-xTe₂(x＝0.85)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例5相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_3-xTe₂(x＝0.85)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為20°；從螺旋送料機(jī)設(shè)置的進(jìn)氣閥通入氬氣至常壓后關(guān)閉所述進(jìn)氣閥；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.5r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。

實(shí)施例58

本實(shí)施例制備化學(xué)式為Cu_3-xTe₂(x＝0.95)的非化學(xué)計(jì)量銅碲金屬間化合物粉末。

本實(shí)施例中所用旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)加熱反應(yīng)裝置與實(shí)施例1的不同之處在于：爐管長(zhǎng)度L1為3米，加熱爐加熱區(qū)的長(zhǎng)度L2為2米；加熱爐的加熱器件為紅外式加熱器件。

本實(shí)施例中，Cu_3-xTe₂(x＝0.95)粉末的旋轉(zhuǎn)式動(dòng)態(tài)連續(xù)制備方法的具體工藝步驟和操作方法與實(shí)施例9相同，本實(shí)施例中工藝參數(shù)如下：

根據(jù)Cu_3-xTe₂(x＝0.95)的化學(xué)式，按照下表中原料的組分及各組分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)進(jìn)行配料：

步驟(3)支撐板的傾斜角度為30°；爐管的旋轉(zhuǎn)速度為0.2r/min；爐管內(nèi)達(dá)到的溫度為400℃；反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)。