專利名稱::收獲夾竹桃科植物的方法
技術(shù)領(lǐng)域:
:本發(fā)明大體上涉及甾族糖苷領(lǐng)域。更特別地,其涉及收獲夾竹桃科,也稱為蘿摩科植物的方法,該植物含有具有食欲抑制活性的甾族糖苷并可用在例如體重控制產(chǎn)品中。本發(fā)明尤其涉及收獲來自火地亞(Hoodia)屬(曾用名火地亞和亞羅漢屬(Trichocaulon))的植物。
背景技術(shù):
:可獲自?shī)A竹桃科,也稱為蘿摩科,特別是火地亞屬(曾用名火地亞屬和亞羅漢屬)的植物的提取物已經(jīng)表明具有食欲抑制活性并可能可用在體重控制產(chǎn)品中。US6,376,657(CSIR)公開了這些提取物含有具有式1的甾族糖苷其中11=烷基;R1=H、烷基、巴豆?;?tiglyol)、苯曱?;蛉魏纹渌袡C(jī)酯基團(tuán);一R2=H或一種或多種6-脫氧碳水化合物,或一種或多種2,6-二脫氧碳水化合物、或葡萄糖分子、或其組合;且其中虛線表明在碳原子C4與C5之間或在碳原子C5與C6之間任選存在其它鍵。具有良好的食欲抑制活性的提純部分之一中的活性分子之一據(jù)發(fā)現(xiàn)是具有式2的化合物:<formula>formulaseeoriginaldocumentpage6</formula>US6,376,657也公開了從蘿摩科植物中提取具有式1的甾族糖苷的取溶液與剩余植物材料分離,從提取溶液中除去溶劑并回收提取物。該專利還公開了合成各種甾族糖苷的方法。WO2005/116049(Unilever)公開了甾族糖苷可以借助液態(tài)或超臨界二氧化碳提取自蘿摩(火地亞)科植物材料或與蘿摩(火地亞)科植物材料中存在的不合意組分分離。將來自麗杯閣(Hoodiagordonii)的干燥植物材料研磨成細(xì)粉并隨后提取。US2005/0202103公開了水牛掌屬提取物,其中將水牛掌屬植物的氣生部分在蔭涼處干燥(在水泥平臺(tái)上)。US7,008,648公開了從豹皮花屬和Orbea屬植物中獲得植物材料的方法,其中適用于干燥和研磨原始生物質(zhì)的方法包括曬干然后熱風(fēng)干燥或冷凍干燥,例如,凍干法,或者將該生物質(zhì)切成例如2-10厘米的小片,然后熱風(fēng)干燥或冷凍干燥。從夾竹桃科植物提純和分離食欲抑制性甾族糖苷,尤其是式2的那些,是昂貴和麻煩的。因此合意的是提高甾族糖苷,尤其是具有式2的甾族糖苷的收率。本發(fā)明人現(xiàn)在已經(jīng)令人驚訝地發(fā)現(xiàn),可以通過本發(fā)明的收獲方法提高來自?shī)A竹桃科植物的某些甾族糖苷,特別是具有式(2)的甾族糖苷的收率,該方法的特征在于在將植物從土壤中移出后,將它們擱置風(fēng)干至水分含量低于90重量%,將風(fēng)干的植物切碎并進(jìn)一步干燥以獲得包含具有式(2)的甾族糖苷的干燥植物材料<formula>formulaseeoriginaldocumentpage7</formula>發(fā)明定義通過本發(fā)明實(shí)現(xiàn)上述和其它目的,其在笫一方面包括收獲夾竹桃科植物的方法,包括下列步驟(a)將植物從土壤中移出,(b)將完整的植物擱置風(fēng)干至水分含量低于90重量%,(c)將風(fēng)干的植物切碎,(d)進(jìn)一步干燥切碎的植物以獲得包含具有式(2)的甾族糖香的干燥植物材料<formula>formulaseeoriginaldocumentpage7</formula>在第二方面,本發(fā)明涉及可根據(jù)上述方法獲得并包含至少0.095重量%的量的式2的甾族糖苷的干燥植物材料。在第三方面,本發(fā)明涉及包含具有式2的甾族糖苷的提取物和食品。發(fā)明詳述除了在實(shí)施例和對(duì)比例中,或另行明確指明之處外,本說明書中描述材料量或反應(yīng)條件、材料物理性質(zhì)和/或用途的所有數(shù)值都要理解成用詞語"大約"修飾。應(yīng)該指出,在指明濃度或量的任何范圍時(shí),任何特定的較高濃度可以與任何特定的較低濃度或量相結(jié)合。為避免4是問,詞語"包含"是指"包括",但不一定是"由…構(gòu)成"或"由...組成"。換言之,所列步驟或選項(xiàng)不需要是窮舉的。本文所用的"切碎"是指植物尺寸降低,并包括研碎、粉碎等。本文所用的"平均"是指至少10顆不同的隨機(jī)選擇的植物的平均甾族糖苷含量。本文所用的"風(fēng)干"是指由此簡(jiǎn)單擱置收獲的完整植物直到它們達(dá)到低于90重量%的水分含量的過程。本發(fā)明的第一方面是收獲夾竹桃科,更優(yōu)選火地亞科植物的方法。該植物尤其優(yōu)選選自Trichocaulonpiliferum、Trichocaulonofficinale、Hoodiacurrorii、麗杯閣、Hoodialugardii及其混合物。麗杯閣尤其優(yōu)選。在該收獲方法的第一步驟中,將夾竹桃科植物從其生長(zhǎng)的土壤中完全移出,優(yōu)選包括根部。這可以用手通過將植物拔出地面(可能借助例如伊子)進(jìn)行或使用合適的收割機(jī)或工具以自動(dòng)化方式進(jìn)行。在第二步驟中,將完整的植物風(fēng)干,即,將植物簡(jiǎn)單擱置,直到它們達(dá)到低于90重量%,優(yōu)選低于88重量%,更優(yōu)選低于83重量%或甚至低于80重量%的水分含量。在將植物擱置風(fēng)干足夠的時(shí)間時(shí),自動(dòng)實(shí)現(xiàn)水分含量的降〗氐。據(jù)發(fā)現(xiàn),風(fēng)干時(shí)間應(yīng)為至少一天,但優(yōu)選至少三天。最長(zhǎng)時(shí)間通常為150天。優(yōu)選的時(shí)間量為3至100天,更優(yōu)選5天至50天,最佳為7至30天。通過簡(jiǎn)單地將完整植物留在將它們移出的土地上,方便地進(jìn)行風(fēng)干。無需額外手段獲得水分含量的降低和伴隨著的具有式2的甾族糖苷量的令人驚訝的相對(duì)提高。風(fēng)干也可以在用例如遮陽網(wǎng)覆蓋的區(qū)域上進(jìn)行,或在不受任何氣候影響的建筑中進(jìn)行。在風(fēng)干步驟后,隨后將風(fēng)干的植物切碎。該植物可以切成任何形狀,如立方體、薄片、julliene等,只要維度之一小于30毫米,優(yōu)選小于20毫米,更優(yōu)選小于15毫米。因此對(duì)于薄片或julliene形狀,厚度應(yīng)小于這些尺寸,對(duì)于立方體,所有維度都應(yīng)小于這些尺寸,等等。可以使用傳統(tǒng)切割設(shè)備,如碎木機(jī)、轉(zhuǎn)盤切碎機(jī)或標(biāo)準(zhǔn)食物切割設(shè)備,例如Urschell提供的機(jī)器,從而形成切碎的植物粒子。尺寸越小,隨后的干燥時(shí)間越快,從而降低微生物生長(zhǎng)的可能性。對(duì)切割步驟和隨后的干燥步驟而言,可以使用整抹,但優(yōu)選使用不帶根的植物以使微生物污染的可能性最小化。隨后,將切碎的植物進(jìn)一步干燥至低得多的水分含量,優(yōu)選在盡量減少直接暴露在紫外線下的條件下。根據(jù)本發(fā)明合適的干燥設(shè)備包括直接和間接空氣干燥器,其中用任何類型的能源(例如電、氣體、石蠟、能量等)加熱空氣。太陽能用太陽加熱空氣;隨后可以將熱空氣鼓入干燥該材料用的爐中。本文所用的"干燥"可以包括冷凍干燥。通常,在35至120。C,為具有最佳干燥時(shí)間優(yōu)選50至IO(TC,最優(yōu)選60至100。C下進(jìn)行進(jìn)一步干燥。典型干燥期通常為至少1小時(shí),最高可至兩周,優(yōu)選為1至72小時(shí),最優(yōu)選3至48小時(shí)。在第二干燥步驟中,通常將切碎的植物干燥至低于15重量%,優(yōu)選低于10重量%,更優(yōu)選低于5重量%的殘余水分含量??梢杂脴?biāo)準(zhǔn)重量分析技術(shù)或卡爾費(fèi)歇爾滴定法測(cè)量(殘余)水分含量。優(yōu)選為小片或薄片形式的所得干燥植物材料具有至少1.3重量%,優(yōu)選至少1.6重量%的甾族糖苷平均總含量??筛鶕?jù)本發(fā)明獲得的干燥植物材料包含至少0.095重量%(按平均值計(jì)),優(yōu)選至少0.1重量%或甚至超過0.15重量%的量的式2的甾族糖苷??梢栽谔崛』蛉芙夂笫褂镁哂蠻V檢測(cè)的高效液相色譜法(HPLC)測(cè)定干燥植物材料中式2的甾族糖苷的量。將大約5克材料用大約80毫升沸騰曱醇回流l小時(shí)。過濾所得提取物并用甲醇洗滌固體材料。將合并的濾液和洗液轉(zhuǎn)移到100毫升燒瓶中并用曱醇補(bǔ)足體積。將1毫升濾液蒸發(fā)至干并在1毫升乙腈/水(50/50v/v)中重構(gòu)。通過LC-UV在220納米下測(cè)量甾族糖苷。為此,將20微升提取物注射到裝有5微米粒子并配有裝有相同固定相的12.6x4.6亳米ZorbaxRX-C8保護(hù)柱的250x4.6毫米ZorbaxRX-C8分析柱上。使該柱系統(tǒng)保持在40°C。以41,2%乙腈/曱醇(85/15v/v)和58.8%水/甲醇(85/15v/v).開始,在1毫升/分鐘流速下進(jìn)行梯度洗脫。初始條件保持10分鐘,然后經(jīng)30分鐘線性升至88.2%乙腈/甲醇(85/15v/v)和11.8%水/曱醇(85/15v/v)。在最后保持5分鐘后,將該系統(tǒng)再平衡至初始條件。使用任何已知純度的式2的化合物(在這種情況下使用95%)進(jìn)行校準(zhǔn)。化合物2可以使用制備液相色譜法從干燥麗杯閣提取物中分離,或可以合成(參見例如美國(guó)專利6,376,657,其經(jīng)此引用并入本文)。在乙腈/水(l/lv/v)中制備100微克/毫升的儲(chǔ)液并在75、50、20、10和5微克/毫升下制備進(jìn)一步稀釋液以產(chǎn)生附加校準(zhǔn)標(biāo)樣。使用在220納米下的UV響應(yīng)對(duì)照化合物2校準(zhǔn)線進(jìn)行量化。在本發(fā)明的方法的進(jìn)一步實(shí)施方案中,從干燥植物材料中提取一種或多種甾族糖苷。可以使用任何提取法。例如,可以如經(jīng)此引用并入本文的US6,376,657中所述進(jìn)行提取。具體提到的用于進(jìn)行提取的溶劑是甲叉二氯(二氯甲烷)、水、曱醇、己烷、乙酸乙酯或其混合物中的一種或多種?;蛘?,可以使用如WO2005/116049(Unilever)中所述的液態(tài)或超臨界二氧化碳提取甾族糖苷。該干燥植物材料或其提取物可用在食欲抑制性食品中,這構(gòu)成本發(fā)明的第三方面。這類食品的實(shí)例是飲料、小吃、食品棒(bar)、涂抹料、調(diào)味品、湯等,或代餐,它們可用于體重管理或肥胖癥的飲食控制。除非另行指明,本文所用的所有量、份數(shù)、比率和百分比都按重量計(jì)。盡管上文概述了本發(fā)明,但本領(lǐng)域技術(shù)人員顯而易見的是,可以在不背離如本文所述和要求保護(hù)的本發(fā)明的范圍和精神的情況下作出修改、改變和變動(dòng)。現(xiàn)在在下列非限制性實(shí)施例中進(jìn)一步例證本發(fā)明。實(shí)施例1收獲28棵平均重量0.5公斤的小型麗杯閣植物。收獲138棵平均重量1.4千克的中型麗杯閣植物。將它們隨機(jī)分成2組,S組含有50棵植物,0組含有78棵植物。將來自O(shè)組的10棵小型、大型和中型植物切成小片并烘干。將來自S組的IO棵中型植物切成小片并曬干。所有其它植物首先"曬干"不同天數(shù),最多60天。風(fēng)干后,測(cè)定所有植物的鮮重%。然后將來自O(shè)組的小型、大型和中型植物切成小片并烘干。將來自S組的中型植物切成小片并曬干。測(cè)定所有植物中化合物(2)的含量。表1顯示了所有植物的初始重量、風(fēng)干后的重量和化合物(2)含量。我們令人驚訝地發(fā)現(xiàn),在風(fēng)干造成的重量損耗分?jǐn)?shù)(下文定義為"Fraction")與活性含量之間存在關(guān)聯(lián),表明風(fēng)干對(duì)化合物(2)含量的有益影響。Fraction=(初始重量-最終重量)/初始重量最終重量在本文中是風(fēng)干后的重量。由下列等式給出該關(guān)聯(lián)化合物(2)=exp(A+B*(1-Fraction))初始水分含量通常為90%。在此情況下,可以將上述關(guān)聯(lián)式(其中Fraction改為風(fēng)干后的%水分)修改為化合物(2)=exp(A+B*(10/(100國(guó)%水分))表2顯示了對(duì)于小型、中型組O、中型組S和大型植物,A和B的值,包括它們的標(biāo)準(zhǔn)誤差和該關(guān)聯(lián)式的P值。表1<table>tableseeoriginaldocumentpage12</column></row><table>中型,o組0,69+型,0組1.57中型,0組1.70+型,0組1.29+型,0組1.38+型,0組0.78+型,0組1.42+型,0組0.93中型,o組1.04+型,0組0.86中型,o組1.59+型,0組1.49+型,0組1.24+型,0組1.56中型,o組1.79+型,0組1.03中型,o組1.02+型,0組1.23中型,0組1.02+型,0組0.95+型,0組0.89+型,0組1.74中型,o組2.09+型,0組2.65+型,0組1.95+型,0組1.34中型,o組1.50+型,0組1.89+型,0組1.52+型,0組2.07中型,0組1.27+型,0組1.49中型,o組1.35+型,0組1.53中型,0組1.61+型,0組1.47+型,0組1.64+型,0組0.92中型,o組1.06+型,0組1.23中型,o組1.49+型,0組1.72中型,o組1.53+型,0組1.21+型,0組1.37+型,0組1.17中型,o組1.28+型,0組1.32+型,0組1*14中型,o組1.80+型,0組1.690.69O,OOO0,1821.570.0000,0961.310.2290.0790.920.2850,0371.060.2310.0430.600,2270.0481.090.2320*0980.720,2260,0710.780,2490,0980.660.2310.0761.210,2390.1151.150.2270.0960.74O.術(shù)0.1190.64(K5900.1430.700,6100*0680.540,4720.0920.610.4060.0500.640.4810.1190.500.5070.1920.400,5790.1400,460.4830,0820.900.4830.1280.880.5790.1051,050.6030.1980.880-5490.1280.540,5960,1840.24O.謂0.0990.780.5870,1690.580.6180.1621.000,5160.1380.640.4940.1960.860.4230.1730丄470.6.51Q.2320.310.7980.1280.860.4670.1130.550,6250.0970.770.5310.3220.250,7270.1450.420.6050.1880.110.9140.1160.5606240.3021,030,4030.2321.180*2290.0590.930.2330*1181.040*2430,0800.900*2290.1060,990.2280.1061.010,2340,1270.870.2340.0751.370,2390,1321.250*2580.132中型,0組0.94+型>0組1.11中型,0組1.03+型,0組1,38+型,0組1.59+型,0組1*67中型,o組1.50+型,0組1.52中型,0組1.24+型,0組1.35中型,o組0.88+型,0組1.74中型,o組1.63+型,0組1.35中型,o組1.68+型,0組0,98中型,o組1.79+型,0組1.30中型,0組1.40+型,0組1.15+型,0組2.05+型,0組0.50中型,o組0.40+型,0組0.26中型,o組0.29+型,0組0.49中型,0組0.60+型,0組0.64+型,0組0.16+型,0組0.56中型,0組0.48+型,0組0.72中型,o組0.19+型,0組0.66中型,0組0.55+型,0組0.40+型,0組.0.44中型,o組0.64中型,0組0*42+型,0組0,32中型,o組0.21+型,0組0.72中型,o組0.72+型,0組0.31+型,0組0.58+型,0組1.01中型,0組0.71+型,0組0.34+型,0組0*18中型,s組1.52+型,s組1.290.710.2450.1600.420.6250.1300.390,6220,0460,250.8210,1960.630-6040.1470.370,7770.0560.280*8140.2210.370.7580,2390.360.7130.0590,560*585O,IOO0.310.6460,1090.430.7520.1370.220.8640*1180.350,7420,0730.200.8830.0640.200.795o,cno0.2108810,2860.080.9350.1520.37CL7350,1750.290,7470,0970.140.9330,0740.50O,OOO0.1350.400.0000.0360.26O,OOO0.0390.29(KOOO0.0440.49O,OOO0.0520.600.0000.0820.640.0000.1460.160.0000,0480.560.0000,0700.480*0000.0590.340.5300,2560.100.4740.1030.300,5440,1130.120,7810.0780.180.5520.0690.220.5000,0390.33O.糊0,1120.210.5020,1250*170.4650,0970.100.5150,2430.100.8600.0900.240.6660.0700.080.7390.1560.110』100.1230.260,7430.0960.140,8040.0910.090.7340.1850.050,7250.1011.520*0000,0501.290*0000*037中型,s組0.850.85O,OOO0.058中型,s組1.251.250.0000.066中型,s組1.111.11O,OOO0,034+型,s組0.870,870.0000.034+型,s組1.631.63O,OOO0,028中型,s組0.910.910.0000,051中型,s組1.261.260.000O,CHl+型,s組2.162.16o,ooo0,077中型,s組1.270.950.2510.038中型,s組1.361.030.2450.171巾型,s組2.201,700.2280.135+型,s組1.481.150.2250.121中型,s組1,911.390.2740.082中型,s組1.411.040,2630.067+型,s組1.431.100,2310,088巾型,s組1.291.000,2300.037巾型,s組1.310.980,2500.062中型,s組0.960.730,2370.234中型,s組1.700.890,4770.038+型,s組1.080.400,6290.171巾型,s組1.050.540,4850.135+型,s組1.230.580.5280.121巾型,s組1.600.450.7170.082+型,s組1.140.460*5980,067中型,s組0.950.450,5240.088巾型,s組1.390.7104900,037+型,s組1.080.530.5110,062中型,s組0.900.65CK2780,234中型,s組1.290,770,4050.241+型,s組1.030.430.5830*160中型,s組0.830.350.5760.076中型,s組1.200.320,7310,290中型,s組1.360.510,6260.115巾型,s組1.580.94O,術(shù)0.218中型,s組2.390*970,5940.165中型,s組0.880.460*4800.142巾型,s組0.950.390,5890.094中型,s組1.810.830,5410*156中型,s組1,400.680,5150*126中型,s組0.830.230.7240.147中型,s組1.920.160,9170,196巾型,s組1.100.460*5830,279中型,s組1.550,140.9100*239中型,s組0,860.160,8140.310+型,s組2.560.220,915(K132中型,s組1.710.400.7660*159中型,s組2.010.120.9400,087巾型,s組1.030.270*7390*069小型0.500.5000000.135小型0.400.4000000.036小型0.260.26(K0000.039AB估計(jì)值誤差P估計(jì)值誤差P小型-2.71600.1457<0細(xì)10.73310.28000.0146中型,o-2.37510.16090.00150.47490.31980.0015中型,s-2.89830.1214<0細(xì)11.50950.2448<0細(xì)1大型-2.55880.0864<0細(xì)10.96720.1578<0扁10.290.29O,OOO0,0440.490,49O,OOO0.0520.600.600.0000.0820.640.640.0000.1460.160.16O,OOO0,0480.560.560*0000.0700.480.48o,ooo0.0590.720.340.5300.2560.190.100,4740.1030.660.300,5"0.1130.550.120,7810,0780.400.180.5520,0690.440.220.5000.0390,640.330錫0.1120.420.210.5020.1250.320.170.4650.0970.210.100.5150,2430.720.100.8600.0900.720.240*6660,0700.310.080.7390.1560.580.110,8100.1231.010.260.7430.0960.710.140,8040,0910.340.090.7340.1850.180,050,7250.101表2型權(quán)利要求1.收獲夾竹桃科植物的方法,包括下列步驟(a)將植物從土壤中移出,(b)將完整的植物擱置風(fēng)干至水分含量低于90重量%,(c)將風(fēng)干的植物切碎,(d)進(jìn)一步干燥切碎的植物以獲得包含具有式(2)的甾族糖苷的干燥植物材料2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法,由此將該植物擱置風(fēng)干至少大約1天。3.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,由此將該植物擱置風(fēng)干大約1至大約150天。4.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,由此將該植物擱置風(fēng)干大約3至大約100天。5.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,由此將該植物露天擱置風(fēng)干大約7至大約30天。6.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中,隨后將風(fēng)干的植物干燥至低于大約15重量%的殘余水分含量。7.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中在大約35。C至大約120r的溫度下進(jìn)行隨后的干燥。8.根據(jù)前迷權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中該植物選自麗杯閣、//oocwr,o"7、T7ooW"/wg"Wz'及其混合物。9.根據(jù)權(quán)利要求8的方法,其中該植物是麗杯閣。10.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中該干燥植物材料進(jìn)一步包含一種或多種具有下式的其它甾族糖苷其中R=烷基;R1=H、烷基、巴豆?;?、苯甲酰基或任何其它有機(jī)酯基團(tuán);112=11或一種或多種6-脫氧碳水化合物、或一種或多種2,6-二脫氧碳水化合物、或葡萄糖分子、或其組合;且其中虛線表明在碳原子C4與C5之間或在碳原子C5與C6之間任選存在其它鍵,或其混合物。11.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中該干燥植物材料具有基于無水干燥植物材料至少大約1.3重量%的平均甾族糖苷總含量。12.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中單個(gè)干燥植物材料具有基于無水干燥植物材料至少大約1.6重量%的甾族糖苷總含量。13.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中該干燥植物材料包含基于無水干燥植物材料至少大約0.095重量%的式2的甾族糖苷。14.可根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)所述的方法獲得的干燥植物材料,包含基于無水干燥植物材料至少大約0.095重量%的式2的甾族糖苷。15.包含可根據(jù)權(quán)利要求1-13任一項(xiàng)的方法獲得的干燥植物材料的食品。16.根據(jù)權(quán)利要求l-13任一項(xiàng)的方法,進(jìn)一步包括由該干燥植物材料獲得提取物。17.可根據(jù)權(quán)利要求16的方法獲得的提取物。18.包含權(quán)利要求17的提取物的食品。19.根據(jù)權(quán)利要求18的食品,其為飲料、小吃、食品棒、涂抹料、調(diào)、味品、湯或代餐產(chǎn)品形式。20.根據(jù)前述權(quán)利要求任一項(xiàng)的方法,其中甾族糖苷用于體重管理或肥胖癥的飲食控制。全文摘要收獲夾竹桃科植物的方法,包括下列步驟(a)將植物從土壤中移出,(b)將完整的植物擱置風(fēng)干至少1天,(c)將風(fēng)干的植物切碎,(d)進(jìn)一步干燥切碎的植物以獲得包含具有式(2)的甾族糖苷的干燥植物材料。文檔編號(hào)A61P3/00GK101563094SQ200780047275公開日2009年10月21日申請(qǐng)日期2007年12月7日優(yōu)先權(quán)日2006年12月21日發(fā)明者F·M·米伊斯,K·J·波維申請(qǐng)人:荷蘭聯(lián)合利華有限公司