專利名稱:識別破損的反應堆元件的固體同位素標記的制作方法
本發(fā)明涉及在核反應堆元件中加入“標記”材料的方法，以便在某些元件破損時能夠容易識別它們。本發(fā)明特別涉及使用固體材料的方法，該材料在受到照射時能產(chǎn)生穩(wěn)定的標記氣體。
核反應堆元件，特別是核燃料元件，時常采用把氣體同位素密封在元件裝配體內(nèi)的結(jié)構(gòu)，一旦元件發(fā)生破損，這些氣體就釋放出來，選定的氣體同位素應是容易探測和識別的，從而發(fā)出破損信號，并且能具體地識別發(fā)生破損的元件。
核反應堆的燃料元件，如燃料芯棒和燃料細棒，以燃料組件或集束的形式，成組地放入核反應堆中，每一個燃料組件含有100到400個燃料元件，具體數(shù)目取決于反應堆的大小。一個燃料組件可以用一種特定的同位素或已知比例的同位素混合物來標記。探測到一種同位素或一種特定的同位素混合物，就表明一個或幾個燃料元件發(fā)生了破損，并且能具體識別發(fā)生破損的組件。
燃料元件可以有兩種結(jié)構(gòu)形式。一種是透氣式的，元件中的氣體裂變產(chǎn)物進入反應堆的液體冷卻劑里，聚集在反應堆復蓋氣體中，另一種是封閉式的，元件中的氣體裂變產(chǎn)物聚集在密封的燃料元件所備有的氣室中。標記物僅能適用于封閉式元件。
在Crouthamel等刊物上發(fā)表的美國書(№3，663363)中，披露了質(zhì)量數(shù)小于131的各種Xe同位素混合而成的氣體標記物。把裝在小鋼瓶中的標記物與燃料芯塊一起放進封閉式的燃料元件中，再加入He作為熱交換介質(zhì)，然后將燃料元件密封。由每個小鋼瓶都具備有的裝置將小鋼瓶刺破，就把標記氣體釋放到密封的元件中。當一個元件發(fā)生破損時，就可以在反應堆復蓋氣體中探測到xe的氣體同位素混合物，由同位素的特定比例，可以確定破損的位置。選擇質(zhì)量數(shù)為124到130的xe同位素作為標記物，是因為它們具有更好的標記特性這種氣體在裂變中的產(chǎn)額不會達到有影響的程度;對中子通量沒有不利的影響，不受輻射的影響;能與裂變時產(chǎn)生的氣體一起進入復蓋氣體中，并且容易用質(zhì)譜儀識別。制備同位素氣體小鋼瓶的工藝是精密而且昂貴的，其中包括要按予定的比例混合氣體，把小鋼瓶放在封閉的容器內(nèi)，將容器抽空，使標記氣體混合物充入抽空的容器內(nèi)，同時，它也就充入小鋼瓶內(nèi)，然后用激光把小鋼瓶焊接密封。
除了124Xe到180Xe同位素，實際上也用Kr同位素作標記氣體。但是，利用氣體同位素作標記物是昂貴的，由于必須使用的獨特比例越來越多，從而引起同位素富集的問題。在把同位素混合氣體充入燃料元件和反應堆其它元件時，還有一個維持標記氣體純度的問題。
本發(fā)明的目的就是提供一種標記燃料元件和反應堆其它元件的標記方法和標記材料，它可以避免在使用裝配裝置時遇到的機械困難和高費用，因為這種裝有氣體同位素的裝置同時也要維持標記氣體的純度。
本發(fā)明的另外的目的是提供某些標記材料，它們?nèi)菀滋幚?，能夠單獨地或與氣體標記物結(jié)合起來使用，它們不產(chǎn)生裂變產(chǎn)物，能得到比例與自然界中的相對豐度不同的穩(wěn)定最終產(chǎn)物。
因此，本發(fā)明的目的是使用一種同體標記材料，把它放在核反應堆元件中就可以識別該元件，其特點在于，該材料受到核反應堆的輻射時，至少產(chǎn)生一種可探測，可識別和可測量的標記氣體，這種氣體是穩(wěn)定的，它不是裂變的產(chǎn)物，并且其比例是予先確定的，與自然界中存在的豐度不同，憑此，該元件一旦發(fā)生破損，就可以在反應堆復蓋氣體中探測到標記氣體，并且根據(jù)標記氣體的成份，就可以識別發(fā)生破損的元件。
本發(fā)明也包括標記核反應堆元件的方法，其特點在于把上面一段中述及的固體材料封裝到這些元件中。
所以，該發(fā)明涉及到在反應堆元件中使用固體標記材料，該材料一旦受到反應堆的中子流照射，就產(chǎn)生可探測的氣體。根據(jù)探測和測量到的氣體的成份和比例，單一成份的標記材料和混合標記材料都能用來具體地識別發(fā)生破損的元件。
在反應堆元件封裝之前，可以把固體標記材料放進這些元件中，當某個特定元件出現(xiàn)泄漏或破損時，就可以發(fā)出信號。通過使用不同的固體標記材料和不同材料的混合物，特殊的反應堆元件，例如特定的管組件，都可以因為它成為泄漏和破損的源而加以識別。
某些元素，例如周期表中第七主族的鹵素元素，當它們受到中子流照射時，都可以產(chǎn)生放射性同位素，這些同位素經(jīng)過β衰變后變成惰性氣體。
利用鹵素固體標記材料的優(yōu)先實施例是A79Br(n，g)80Brβ→80KrB81Br(n，g)82Brβ→82KrC127I(n，g)128Iβ→128XeD37CI(n，g)38Clβ→38ArE19F(n，g)20Fβ→20Ne雖然任何可以產(chǎn)生可探測氣體的固體材料都可以被使用，但本發(fā)明的最佳實施例僅限于選用反應堆運行期間不會達到有影響程度的產(chǎn)額的那些氣體。否則，在燃料元件破裂以后，能產(chǎn)生裂變產(chǎn)物的材料不易與復蓋氣體中的本底材料相區(qū)別。例如，在Na冷卻反應堆中，使用F也許是沒有用處的，因為Na也能被轉(zhuǎn)變?yōu)镹e。類似地，也不能在它們也是反應堆裂變產(chǎn)物的場合下使用127I和81Br。
本發(fā)明的另一個實施例是，只要對復蓋氣體中裂變產(chǎn)物的本底水平進行連續(xù)地或周期性地監(jiān)視記錄，標記物就可以用于類似于自然界中存在本底成份的情形。在這個實施例中，明顯偏離最近的測量或予期的本底水平，都表明某一個元件發(fā)生了破損和泄漏，根據(jù)對已知本底水平的偏離來指出問題的方法，對于下面的情況是特別有用的。這時，從標記反應堆元件較早出現(xiàn)的破損或其它要考慮的來源，氣體同位素已經(jīng)有了一些積累。
氣體標記物按如下方程從固體材料中產(chǎn)生。
標記氣體的原子數(shù)＝φσ·N其中，φ＝中子通量(中子數(shù)/cm2Sec)σ＝中子截面(cm2/原子)N＝靶材料的原子數(shù)例如，在Br變?yōu)镵r的反應中，忽略Br的消耗，在典型的液態(tài)金屬快增殖反應堆的環(huán)境下，十天中，1克Br將產(chǎn)生略多于1/3CC的Kr標記氣體。(標準狀態(tài)下-STP)N＝0.008×1024Br原子/克φ＝1015中子/cm2·Sec(典型的快中子反應堆)σ＝10-24cm2/原子(典型的快中子反應堆)每天大約產(chǎn)生1018個標記氣體原子，在標準狀態(tài)下，ICCKr有2.67×1019個原子。因此，在比例中，十天內(nèi)從1克Br可以產(chǎn)生約0.37CC的Kr(STP)。
雖然上面的例子是根據(jù)快中子堆的特點得出的，但在典型的熱中子堆中，同位素標記氣體的產(chǎn)率應該在同樣的數(shù)量級上，熱堆中的中子通量雖然可能小10到50倍，它的反應截面卻大到同樣的倍數(shù)，因此，現(xiàn)發(fā)明也可以很好地用于熱中子反應堆。
從上面的方程顯然可以看出，可探測氣體同位素的產(chǎn)生與時間成線性關(guān)系。例如，開始時的1克Br，在第一天以及此后每天都將產(chǎn)生約0.037CC的Br標記氣體(STP)使用1克標記材料，在不到一天時間就將能探測出反應堆元件的泄漏。當然，使用略多一些的標記材料就能保證實現(xiàn)早期探測。
檢測復蓋氣體來發(fā)現(xiàn)標記氣體的優(yōu)先選擇的方法是使用質(zhì)譜儀。按常規(guī)，可以采用使樣品連續(xù)地通過一個探測裂變產(chǎn)物(即放射性)的裝置來監(jiān)視復蓋氣體。當探測到裂變產(chǎn)物時，就用質(zhì)譜儀分析樣品，以便識別同位素和確定同位素的比例。質(zhì)譜儀通過測量在電場和磁場中粒子偏轉(zhuǎn)的差別來識別質(zhì)量不同而電荷數(shù)相同的離子。1克固體標記物在10天內(nèi)產(chǎn)生的那樣數(shù)量的氣體是很容易探測到的。
利用低溫技術(shù)和在活性炭過濾器中富集標記氣體的方法，可以增強對較低濃度氣體的探測，將質(zhì)譜儀與這些方法一起使用，甚至能探測、識別以及精確地測量低至10-11量級的很少量的標記氣體;這樣，就能早期探測出泄漏或元件破損，并且識別問題的來源。在典型的反應堆中，1克固體標記材料，幾小時內(nèi)就可以在復蓋氣體中產(chǎn)生足夠的能被探測到的同位素標記氣體。
除了在本底下的可探測性和可測量性外，還要求標記材料具有以下的一些特點對中子通量沒有不利的影響;繼續(xù)受照射時不會由可識別的產(chǎn)物進一步變化;并且不會明顯地溶解于反應堆的冷卻劑中。
如果需要的話，本發(fā)明的固體標記材料可以與在先前的技術(shù)中使用的氣體標記物結(jié)合起來使用，以便得到極多的各種的同位素比例，而且，在把燃料組件或標記過的反應堆其它元件放進反應堆里時如果出現(xiàn)了破損，應能通過即時地探測到標記氣體而發(fā)出信號。使用單一的固體標記材料，則需要一段有限的時間才能產(chǎn)生能被探測到的足夠數(shù)量的氣體同位素。
固體標記材料可以采用所需的鹽類。例如鹵素的Na鹽、K鹽、Ca鹽、Fe鹽或Ni鹽等都可以作為便宜的，容易處理的固體同位素標記物使用。鹽能以小球、粉末或顆粒形式放入在燃料棒的環(huán)境中極不活潑的容器中。
選定的鹽類標記物必須由予定比例的特定同位素組成。例如，由已知比例的79Br-和81Br-組成的鹽，可以用來產(chǎn)生由已知比例的80Kr和82Kr組成的標記氣體。即使元素在鹽中是以離子出現(xiàn)的，在電子流中，它也將蛻變?yōu)槎栊詺怏w。
類似地由特定比例的35Cl和37Cl組成的鹽，將以唯一的比例產(chǎn)生36Ar和38Ar，這個比例與在天然Ar中發(fā)現(xiàn)的這些同位素的比例完全不同。不同元素的混合物也可以用來制作獨特的標記物。同位素比例相同的氯化物，可以利用加或不加碘鹽的方法，使所用的不同標記物的種類增加一倍。
任何陽離子都可以用于作標記使用的固體鹽中，因為產(chǎn)生同位素氣體與它無關(guān)。通?？梢圆捎肗a鹽、K鹽或Ca鹽。在某些應用中也可以優(yōu)先選擇某些金屬的離子鹽或類似的鹽類，這些金屬在以元素形式出現(xiàn)時是極不活潑的。
本發(fā)明提供了一種用使用便宜和處理容易的固體鹽類來標記反應堆元件的方法?？梢韵嘈?，使用這些鹽類，標記反應堆元件的費用將減少100倍，而且由于同位素的鹽是穩(wěn)定的，因此能夠大規(guī)模地生產(chǎn)固體標記物，并將它存貯在一個中心裝置中，當需要時再運送到反應堆現(xiàn)場。另外，因為少量的固體鹽能夠迅速產(chǎn)生數(shù)量上滿足測量需要的同位素氣體，當要求得到多種不同的氣體同位素比例時，在反應堆現(xiàn)場就能把不同的鹽進行混合。
權(quán)利要求
1.一種放在反應堆元件內(nèi)部，用以識別該元件的固體標記材料，其特點在于，在該反應堆的輻射之下，該材料至少產(chǎn)生一種可探測，可識別和可測量的標記氣體，這種氣體是穩(wěn)定的，不是裂變的產(chǎn)物，并且以和自然豐度不同的預定的比例出現(xiàn)，憑比，該元件一旦發(fā)生破損，就能從反應堆復蓋氣體中探測到標記氣體，并且可以按照標記氣體的成份識別發(fā)生破損的元件。
2.按照權(quán)利要求
1，所述的一種固體標記材料，其特點在于該材料至少由一種含有Br、I、Cl、F或其鹽類的固體物質(zhì)組成。
3.按照權(quán)利要求
2所述的一種固體標記材料，其特點在于含有Br、I、Cl或F是指127I、81Br、79Br、37Cl或19F。
4.按照權(quán)利要求
1、2或3所述的一種固體標記材料，其特點在于標記氣體是由一種或幾種惰性氣體組成。
5.按照權(quán)利要求
4所述的一種固體標記材料，其特點在于標記氣體由128Xe、82Kr、38Ar、36Ar和20Ne中的一種或幾種組成。
6.一種標記該反應堆元件的方法，其特點在于將權(quán)利要求
1到5項中所述的任意一種固體標記材料封裝到該元件內(nèi)部。
7.按照權(quán)利要求
6所述的方法，其特點在于把不同固體物質(zhì)形式的固體標記材料封入，在輻照之下，不同的反應堆元件產(chǎn)生不同的同位素氣體，根據(jù)探測到的特定的氣體同位素或氣體同位素比例，可以識別出發(fā)生破損的反應堆元件。
8.按照權(quán)利要求
6或7所述的方法，其特點在于還可以把氣體標記材料封裝在反應堆元件里面。
專利摘要
為了識別發(fā)生破損的核反應堆元件，可以把固體標記材料放到反應堆元件內(nèi)部，特別是燃料元件內(nèi)部，在中子流的照射下，標記材料能產(chǎn)生穩(wěn)定的、可探測、可識別和可測量的同位素氣體。幾種由鹽類組成的標記材料能按預定比例產(chǎn)生許多種氣體同位素，因而可以用來識別不同的反應堆元件。
文檔編號G21C17/00GK85105572SQ85105572
公開日1987年1月21日 申請日期1985年7月20日
發(fā)明者威爾伯·萊爾·本奇, 羅伯特·厄爾·申特 申請人:西屋電氣公司導出引文BiBTeX, EndNote, RefMan