專利名稱:從硝酸鋇中分離并純化銫－131的方法
發(fā)明背景發(fā)明領(lǐng)域本發(fā)明通常涉及從鋇(Ba)中分離銫-131(Cs-131)的方法。通過所述方法純化的Cs-131的用途包括癌癥的研究與治療，例如用在獨立于加工方法的近距離放射療法植入粒子中。
相關(guān)技術(shù)的描述放射療法(radiotherapy)涉及疾病的治療，主要包括使用輻射對諸如癌癥的腫瘤進行治療。放射療法被用于摧毀惡性的或有害的組織而不造成對周圍健康組織的過度損傷。
可以使用電離輻射選擇性地摧毀健康組織中的癌細(xì)胞。惡性細(xì)胞通常比健康細(xì)胞對輻射更加敏感。因此，通過在理想時間段內(nèi)使用正確量的輻射可以摧毀所有不期望的癌細(xì)胞，而保留健康細(xì)胞或使健康組織的損壞最小化。多年來，經(jīng)常通過在合適時間段使用精確量的電離輻射治愈局限性癌癥。已經(jīng)開發(fā)出了多種照射癌組織而使健康組織的損壞最小化的方法。這些方法包括使用來自線性加速器的高能輻射束以及其它用于外部線束放射療法的裝置。
輻射療法的另一方法包括近距離放射療法。此處，將粒子、針狀、線型或?qū)Ч苄问降姆派湫晕镔|(zhì)永久或暫時地直接植入到癌癥腫瘤中/癌癥腫瘤附近。歷史上，使用的放射性物質(zhì)包括氡、鐳和銥-192。最近使用放射性同位素銫-131(Cs-131)、碘(I-125)以及鈀(Pd-103)。美國專利第3,351,049、4,323,055和4,784,116號中描述了實例。
在過去的30年中，已經(jīng)公開了許多關(guān)于I-125和Pd-103應(yīng)用在治療緩慢生長的前列腺癌的文章。雖然關(guān)于I-125和Pd-103已經(jīng)顯示某些成功，但是其應(yīng)用還是具有某些缺點和限制。雖然可以通過粒子的量和間距控制總劑量，但是放射性同位素的半衰期(I-125為60天和Pd-103為17天)決定了劑量率。對于較快生長的腫瘤，應(yīng)該以更快、更均勻的速率對癌細(xì)胞進行輻射，而同時保留使用軟X射線發(fā)射放射性同位素的所有優(yōu)點。這樣的癌存在于腦、肺、胰腺、前列腺和其它組織中。
銫-131是適于近距離放射療法(使用組織內(nèi)植入物即“放射性粒子”的癌癥療法)的理想的放射性核素產(chǎn)物。Cs-131的短半衰期使得粒子有效地對抗在腦、肺以及其它位置發(fā)現(xiàn)的較快生長的腫瘤(例如前列腺癌)。
通過放射性衰變由被中子照射的天然存在的Ba-130(天然的Ba含有約0.1％的Ba-130)或由含有更多Ba-130的濃縮鋇制造銫-131，所述Ba-130捕獲中子變成Ba-131。然后Ba-131以11.5天的半衰期衰變?yōu)殇C-131，銫-131隨后以9.7天的半衰期衰變?yōu)榉€(wěn)定的氙-130。
圖1顯示了在常規(guī)反應(yīng)器中在7天期間Ba-131增加，隨后在離開反應(yīng)器后衰變的曲線圖。還顯示了隨著Ba-131衰變Cs-131的增加。為了分離Cs-131，如圖2所示，當(dāng)Ba-131衰變?yōu)镃s-131時，在所選的間隔，如7至14天，將鋇靶“提取(milked)”若干次。對于每次“提取”，Cs-131的居里(Curies)以及Cs對Ba的克比例降低(越來越少的Cs-131)，直至繼續(xù)“提取”已經(jīng)沒有經(jīng)濟價值為止(如圖所示大約40天后)。然后可以將鋇“靶”放回到反應(yīng)器中以便進一步照射(如果存在足夠的Ba-130)或者將鋇“靶”丟棄。
為了應(yīng)用，Cs-131必須特別純凈，不含其它金屬(例如天然鋇、鈣、鐵、Ba-130等)及包括Ba-131在內(nèi)的放射性離子。對于Cs-131，通常的放射性核素純度接受標(biāo)準(zhǔn)為＞99.9％的Cs-131以及＜0.01％Ba-131。
由被照射的鋇制造高純化的Cs-131的目的是從每克(1,000,000μg)鋇“靶”中完全分離出低于7×10-7g(0.7μg)的Cs。通常的靶規(guī)模是30至＞600g的Ba(II)(天然的Ba含有約0.1％的Ba-130)。因為在Ba-131衰變期間，在BaCO3晶體結(jié)構(gòu)中形成Cs-131，所以預(yù)想首先必須將鋇“靶”溶解以釋放極易溶解的Cs(I)離子。
因為需要高純化的Cs-131以及現(xiàn)有技術(shù)中現(xiàn)有方法的缺陷，所以亟需改進的方法。
發(fā)明概述簡單地說，本發(fā)明公開了生產(chǎn)和純化Cs-131的方法。
在一實施方案中，純化Cs-131的方法包括如下步驟(a)將含有鋇和Cs-131的被中子照射的鋇溶解在含酸的溶液中；(b)濃縮該溶液以留下溶液和固體；(c)將該溶液和固體與68wt％到至少90wt％的硝酸溶液接觸，從而使Cs-131溶于所述酸溶液中，并使鋇沉淀為固體；以及(d)將固體與含有Cs-131的酸溶液分離，從而純化Cs-131。在另一實施方案中，對步驟(d)所得的固體重復(fù)步驟(c)和(d)，并將每一步驟(d)的酸溶液混合。在另一實施方案中，將步驟(d)的酸溶液蒸發(fā)至初干并重復(fù)步驟(c)和(d)。在另一實施方案中，對步驟(d)所得的固體進行下列步驟(i)儲存該固體以便由鋇的衰變生成額外的Cs-131；(ii)加熱下將該固體溶解在含有水的溶液中；以及(iii)重復(fù)步驟(b)、(c)和(d)。在另一實施方案中，對步驟(d)所得的含有Cs-131的酸溶液進行步驟(e)，其包括將該酸溶液與用于除鋇的樹脂接觸。在另一實施方案中，對步驟(d)或步驟(e)所得的酸溶液進行額外的步驟，其包括從該含有Cs-131的酸溶液中除去La-140和Co-60。對于本方法的任何實施方案，可以將該含有純化的Cs-131的溶液蒸發(fā)至初干，并且使用精選的溶液溶解該純化的Cs-131。
在一實施方案中，所述方法包括將被照射的Ba(例如被照射的碳酸鋇)溶解在酸與熱水的溶液中的步驟，所述被照射的Ba包括含有Ba-130、Ba-131以及由Ba-131衰變得到的Cs-131的天然或濃縮的Ba，將該含有約68-90wt％(優(yōu)選約85-90wt％)HNO3的溶液蒸發(fā)至接近初干，并從該含有Cs-131的少量酸溶液中分離固體。如果需要，使含有100％的所述Cs-131和痕量Ba的濾液通過Sr Rad或Ra Rad的3MEmporeTM“網(wǎng)”盤以除去最后的痕量Ba。然后可以蒸發(fā)所得溶液以從所述Cs-131中除去所述酸。通過常規(guī)化學(xué)方法從該水溶液中除去(如果存在的話)由Ba-138的照射產(chǎn)生的痕量的La-140(半衰期為40小時)以及由鋇靶材料中的雜質(zhì)產(chǎn)生的Co-60(半衰期為5.3年)以提供放射化學(xué)“超純的”銫-131最終產(chǎn)物。當(dāng)可由Ba-131的衰變獲得額外的Cs-131時，對Ba進行“再提取”。當(dāng)不再可行時，將硝酸鋇轉(zhuǎn)化為碳酸鋇以便進一步照射或儲存。
參考下列詳細(xì)說明及附圖，可以清楚地說明本發(fā)明的這些和其它方面。
附圖的簡要說明題為“反應(yīng)器產(chǎn)生的Ba-131和Cs-131的增長曲線”的圖1是在常規(guī)反應(yīng)器中在7天期間Ba-131增加，然后在離開反應(yīng)器后衰變的曲線圖。
題為“Ba-131靶的模擬‘提取’”的圖2是隨著Ba-131衰變Cs-131增加的曲線圖。
題為“Cs/Ba分離過程的流程圖”的圖3是描述本發(fā)明方法步驟的優(yōu)選實施方案的過程流程圖。
題為“硝酸中Ba和Cs的分?jǐn)?shù)回收率”的圖4是Cs和Ba的分?jǐn)?shù)回收率作為硝酸重量百分比濃度的函數(shù)的曲線圖。
題為“硝酸中Ba和Cs的濃度(μg/mL)”的圖5是Cs和Ba的質(zhì)量溶解度(μg/mL)作為硝酸重量百分比濃度函數(shù)的曲線圖。
發(fā)明的詳細(xì)說明本發(fā)明提供從硝酸鋇中分離并純化Cs-131的方法。所述方法是有效的以及經(jīng)濟的。在特別優(yōu)選的實施方案中，除去了痕量的Ba(如果存在的話)。產(chǎn)生了迄今無法獲得的純凈的Cs-131制品。
用于中子照射的鋇靶可以是多種形式的Ba。優(yōu)選的形式是鋇鹽。合適的Ba鹽的實例是BaCO3和BaSO4。如果在與水或空氣隔絕的靶封殼(capsule)中使用，那么其它可能的形式有BaO或金屬Ba。
正如本文公開的那樣，可以使用濃度為約68wt％到至少約90wt％的硝酸來從包含Ba-130和Ba-131的Ba中分離并純化Cs-131。令人更加意外的是，隨著硝酸濃度持續(xù)增加至約90wt％，Ba的溶解度持續(xù)降低，而不是在較低的硝酸濃度時達到Ba的最低溶解度。在本發(fā)明的背景下，可以使用的硝酸濃度范圍通常是約68wt％至約90wt％，優(yōu)選約85-90wt％。在一實施方案中，硝酸濃度為至少90wt％。本文公開的任何范圍包括其全部整數(shù)范圍(例如85-90wt％包括85-90wt％、86-90wt％、86-89wt％等)。
如果存在痕量的Ba，那么希望擴充本發(fā)明的方法以除去痕量的Ba以純化Cs-131并將其轉(zhuǎn)化為放射化學(xué)“超純的”最終產(chǎn)物。常規(guī)離子交換柱方法領(lǐng)域的普通技術(shù)人員可以認(rèn)識到，許多有機樹脂具有從所述Cs-131產(chǎn)物中除去不希望的痕量Ba的潛力。IBC SuperLig620、Eichrom Sr Resin、Eichrom Ln Resin和Eichrom TRU Resin是幾個實例。
或者，3M EmporeTMSr Rad或Radium Rad盤(discs)尤其適合除去痕量的Ba，并且可以用于本發(fā)明的優(yōu)選實施方案中。3M，St.Paul，MN制造并銷售這些盤，這些盤包括含有陽離子交換樹脂并被整合入盤或筒中的超薄(paper thin)膜，并且可被設(shè)計成放置在注射器的活塞筒上。用于除去痕量Ba的3M EmporeTM萃取盤是使用濕法化學(xué)或填充柱的常規(guī)放射化學(xué)樣品制備方法的有效替代物。
將交換吸收樹脂研磨至極細(xì)的高表面積粉末，并且根據(jù)美國專利第5,071,610號中描述的方法，“將其以處于穩(wěn)定的惰性PTFE(聚三氟乙烯)原纖維基質(zhì)中的緊密壓縮的、元素選擇性顆粒形式固定在薄膜中，所述PTFE原纖維分離、收集并濃縮盤表面上的目標(biāo)放射性同位素”。商業(yè)上銷售的3M EmporeTMSr Rad和Ra Rad盤可以定量確定水溶液中的放射性的鍶(Sr)或鐳(Ra)。正如下面所顯示的那樣，對于Ba，Radium Rad和Strontium Rad盤同樣可以良好地工作。
通常，通過將溶液置于注射器的活塞筒中，并利用注射器內(nèi)芯使溶液通過超薄萃取盤，使含有不想要的離子的溶液通過該盤。所述方法在10秒至1分鐘內(nèi)完成。第二種方法是將萃取盤置于燒結(jié)的或多孔的過濾器上并通過真空使溶液通過盤。所述方法非常迅速并且不需離子交換柱系統(tǒng)。
此外，可能需要擴充本發(fā)明的方法以除去痕量的諸如鈷-60和鑭-140等放射化學(xué)劑。La-140(半衰期為40小時)來自Ba-138的照射以及Co-60(半衰期為5.26年)來自鋇靶材料中的雜質(zhì)。常規(guī)離子交換或載體沉淀方法領(lǐng)域的普通技術(shù)人員將會認(rèn)識到，大量上述有機樹脂或常規(guī)化學(xué)金屬氫氧化物方法具有從水溶液中除去痕量的不想要的Co-60和La-140的潛力，以提供放射化學(xué)“超純的”銫-131最終產(chǎn)物。
由Ba分離出Cs-131以后，儲存殘余的硝酸鋇“靶”以使得在硝酸鋇固體的晶體結(jié)構(gòu)中增加額外的Cs-131。為了從“靶”或“母體”中“提取”額外的Cs-131，將硝酸鋇固體溶于水中以釋放Cs-131。1949年的第31版《化學(xué)與物理手冊》列出了Ba(NO3)2的溶解度″34.2g/100mL H2O@100℃，以及8.7g/100mL H2O@20℃″。實驗測試證實了這些溶解度數(shù)值。
如上所述，Cs-131可以用于放射療法(例如用于治療惡性腫瘤)。當(dāng)期望在腫瘤中或腫瘤附近植入放射性物質(zhì)(例如Cs-131)用于治療(近距離放射療法)時，Cs-131可以用作制造近距離放射療法植入物質(zhì)(例如粒子)的一部分。本發(fā)明的方法為這些和其它用途提供純化的Cs-131。
某些優(yōu)選實施方案的詳細(xì)說明根據(jù)本發(fā)明的優(yōu)選方面，參考圖3描述了分離并純化Cs-131的方法的優(yōu)選實施方案。單一靶(C)的重量可以根據(jù)可獲得的靶以及裝置的尺寸而變化(通常靶可以是30至＞600g)。多個靶(3至＞10)分別由(A)、(B)和(C)表示，其中(C)表示剛剛從反應(yīng)器出來的、(B)表示被第二次提取的靶，以及(A)表示被提取過若干次的靶。所述方法包括如下步驟1將一定量的被中子照射的BaCO3鹽靶溶于化學(xué)計量的硝酸(HNO3)和足量的水中2，在約100℃下得到Ba(NO3)2鹽溶液。該靶包括天然或濃縮的Ba、Ba-131以及由Ba-131衰變得到的Cs-131(通常照射每克天然的Ba產(chǎn)生約7×10-7g的Cs)。Cs-131的放射性比度為每克Cs約1×105居里。借此酸性反應(yīng)從Ba鹽中釋放出硝酸銫[Cs-131]NO3并產(chǎn)生含有硝酸鋇Ba(NO3)2、CsNO3、水(H2O)和二氧化碳?xì)怏w(CO2)的溶液。除了BaCO3以外，可以使用本領(lǐng)域技術(shù)人員認(rèn)識到的任何其它靶鹽，這包括氧化鋇(BaO)、硫酸鋇(BaSO4)、硝酸鋇(Ba(NO3)2)以及金屬鋇。然而，對于中子照射，碳酸鹽形式是穩(wěn)定的。
選擇使用硝酸溶解BaCO3以得到與后續(xù)步驟相適應(yīng)的溶液。然而，得到本公開的任意一名本領(lǐng)域普通技術(shù)人員將會意識到也可以使用其它有機或無機酸。在過量的諸如HCl、H2SO4等大多數(shù)無機酸中Ba(II)具有有限的溶解度。所述無機酸包括HNO3，并且該有限的溶解度是下述優(yōu)選實施方案的詳細(xì)說明的基礎(chǔ)。下式代表所述溶解反應(yīng)BaCO3+Cs2CO3+4HNO3→Ba(NO3)2+2CO2↑+2H2O+2CsNO3因為Ba(NO3)2的有限的溶解度，所以在過量的水中加熱進行反應(yīng)。
濃縮所得的溶解的硝酸鹽溶液以除去過量的H2O。使用足量的68-90wt％的HNO3調(diào)節(jié)所得溶液和固體，并攪拌或使用其它的攪動裝置3，并加熱至接近干燥4。將所得的含有可溶性[Cs-131]NO3組分的少量硝酸溶液冷卻至25℃，并通過過濾或離心將大量不溶性Ba(NO3)2沉淀鹽與Cs-131濾液7分離6。如果其它預(yù)先溶解的靶5也同樣得到處理，那么步驟2、3、4和6完成。串連使用兩份或更多份所述不溶性Ba(NO3)2鹽的68-90wt％的HNO3洗液8、9(A至B至C至Cs-131濾液)，以除去間隙(interstitial)溶液并提高Cs-131的總回收率。對硝酸濾液和含有Cs-131的沖洗液取樣7以確定Cs-131產(chǎn)物的初始純度。
蒸發(fā)仍然含有少量不想要的Ba(II)組分的Cs-131產(chǎn)物樣品10至小體積(5至15mL)以除去過量的硝酸。
下式代表所述90wt％的硝酸的沉淀反應(yīng)90wt％HNO3+Ba(NO3)2+CsNO3→Ba(NO3)2(沉淀的)+CsNO3+HNO3將CsNO3和痕量的Ba以及HNO3稀釋15至約10MNO3。使溶液10通過3M EmporeTMRa Rad或Sr Rad離子交換膜過濾器(3M Co.)11以除去痕量的Ba。蒸發(fā)12Cs-131溶液和HNO3至初干，以除去剩余的痕量硝酸。將純化的Cs-131溶解13在水中，并再次蒸發(fā)14。
為了除去仍然污染Cs-131的不想要的Co-60和La-140。將固體14溶于含有Fe(NO3)3的水溶液15中。然后使用含有LiOH的溶液將溶液堿化(通常將pH調(diào)節(jié)至大于等于9)。攪拌溶液以生成與La(OH)3和Co(OH)2-3共沉淀的Fe(OH)3沉淀物。過濾16固體并蒸發(fā)17含有Cs-131的流出液至干燥。將“超純的”Cs-131溶解18在蒸餾水中或按照最終用戶20的特殊要求進行。
為了完成被洗滌的Ba(NO3)2固體20的額外的“提取”，在90至100℃下將含有由Ba-131衰變得到的額外Cs-131的“母體”21溶于水中2，并且再次重復(fù)3至9。當(dāng)不再需要進一步回收Cs-131或進一步回收Cs-131已經(jīng)不經(jīng)濟時22，將Ba(NO3)2排放至廢物23或?qū)⑵滢D(zhuǎn)化為BaCO324，并將其重新送回反應(yīng)器中。
通過說明而非限制的方式提供下列實施例。
實施例實施例1硝酸中Ba和Cs的溶解度完成了一系列的測試以確定作為硝酸濃度函數(shù)的Ba和Cs的溶解度。該研究的結(jié)果如圖4所示，以下進行略述。
在多種溫度下將10mL的50-90wt％的HNO3與約5.30g的Ba(NO3)2(相當(dāng)于2.75g ba)和20μg的Cs(I)(相當(dāng)于2Ci的Cs-131)接觸不同的時間。過濾固體和溶液并分析所得濾液中的Ba和Cs。圖4顯示了Cs和Ba的分?jǐn)?shù)回收率(fractional recovery)(最終的/起始的)。從圖中可以明顯地看出，在所評價的全部HNO3濃度中，Cs完全留在溶液中(最終/起始～1.0)。相反地，Ba(II)的分?jǐn)?shù)回收率(最終/起始)從50wt％溶液中的4.7×10-4變化到90wt％溶液中的5.7×10-7。將圖4的結(jié)果和圖2的Ba-131和Cs-131模擬反應(yīng)器生成相組合，當(dāng)使用85wt％的酸時，第一“提取”將含有約～1Ci的Cs-131和3×10-6Ci的Ba-131。該Ba-131的水平為通常純度規(guī)范所要求的水平的1/30。因為兩種放射性同位素的半衰期近似相等，所以隨后的提取將得到幾乎相同比例的Cs-131/Ba-131。
以上述含水濾液中存在的Ba和Cs值作為其在每毫升濾液中的金屬濃度(μg)的函數(shù)繪圖，如圖5所示。結(jié)果顯示，在低于75wt％酸的測試條件下，溶液中Ba的濃度(μg/mL)高于Cs(μg/mL)。在～75wt％的酸時，兩種金屬濃度(μg/mL)近似相等。在更高的酸性下，Ba低于Cs。在90wt％時，Cs金屬值為Ba金屬值的10倍。接觸時間從10分鐘至2小時得到類似的結(jié)果。
實施例2痕量Ba的除去3M EmporeTM測試條件1.配制4mL的含有1000μg Ba/mL和1000μg Cs/mL各80λ的10MHNO3溶液。取Sr Rad盤(3M Co.)。事先準(zhǔn)備10M HNO3。使1mL的Ba溶液通過該盤。使1mL的10M HNO3作為沖洗液通過盤。分析2mL標(biāo)準(zhǔn)溶液和2mL流出液中的Ba和Cs。
2.配制5mL的含有1000μg Ba/mL和1000μg Cs/mL各100λ的10M HNO3溶液。取Ra Rad盤(3M Co.)。事先準(zhǔn)備10M HNO3。使1mL的Ba溶液通過盤。使1mL的10M HNO3作為沖洗液通過盤。分析2mL標(biāo)準(zhǔn)溶液和2mL流出液中的Ba和Cs。
表1實驗室分析結(jié)果1.標(biāo)準(zhǔn)的10M HNO3Sr Rad盤 分?jǐn)?shù)回收率Ba，30μg/mL 0.38μg/mL 0.013Cs，20 22 12.標(biāo)準(zhǔn)的10M HNO3Ra Rad盤 分?jǐn)?shù)回收率Ba，30μg/mL 0.44μg/mL 0.015Cs，20 24 1*FR＝最終的/起始的，分?jǐn)?shù)回收率上述結(jié)果顯示，在回收Ba方面，Sr Rad盤和Ra Rad盤同樣有效(分?jǐn)?shù)回收率＝0.015)。
實施例3從硝酸銫中分離La-140/Co-60的方法痕量La/Co分離方法1.取10mL，1.57mol的含有Cs-131、Co-60和La-140的HNO3溶液并置于燒杯中。
2.將溶液蒸干以除去酸。使用10mL的H2O再次混懸所得固體并再次加熱至干燥以確保除去酸。
3.向燒杯中加入5mL的0.04M Fe(NO3)3溶液并攪拌使固體溶解。浸濕固體5分鐘。
4.攪拌下向燒杯中逐滴加入5mL的0.16M LiOH溶液以將離子沉淀為Fe(OH)3。之所以選擇Li+氫氧化物，是因為與其它離子相比其對Cs+的干擾最低(Li＜Na＜K＜Rb＜NH4離子)。
5.使用小移液管將溶液和固體轉(zhuǎn)移至帶有25mm 0.45μm過濾器的25mL注射器中。將Cs-131濾液過濾至干凈的燒杯中。
6.將濾液干燥并在10mL的H2O再次混懸。分析所得溶液。
表2實驗室分析結(jié)果
7.使用常規(guī)的載體沉淀化學(xué)將由Ba-138的照射產(chǎn)生的痕量La-140(半衰期為40小時)、以及由鋇靶材料中的雜質(zhì)產(chǎn)生的痕量Co-60(半衰期為5.3年)從Cs-131的水溶液中除去，以提供放射化學(xué)“超純的”Cs-131最終產(chǎn)物。
8.常規(guī)離子交換或載體沉淀方法領(lǐng)域的普通技術(shù)人員將會認(rèn)識到，大量其它非離子金屬也可以使用，例如鉛、鈰等?？梢允褂闷渌鼔A溶液來沉淀載體，例如NH4OH、NaOH或KOH等。此外，離子交換方法具有除去痕量的不想要的La-140和Co-60的潛在能力。EichromLn Resin只是一個實例。
實施例4由Cs-131分離鋇的方法銫-131分離和純化方法階段處理新靶E、兩個第二循環(huán)靶A和B以及兩個第一循環(huán)靶C和D。
新靶(靶E)1.處理約150g的BaCO3靶。
2.將“新”靶溶于化學(xué)劑量的(100mL)的15.7mol HNO3中。
3.溶解為硝酸鹽形式后，在100℃下將硝酸鹽溶于600mL H2O中。
4.完全溶解后，蒸發(fā)每一新硝酸鹽靶至接近干燥，以160mL HNO3形成Ba(NO3)2鹽和在約16mol硝酸溶液中的CsNO3的混合物。
5.通過過濾將HNO3溶液中的CsNO3與Ba(NO3)2鹽固體分離，并合并形成Cs產(chǎn)物溶液。
第二至第三循環(huán)的Ba(NO3)2(靶D、C、B和A)6.每一用于“再次提取”的Ba(NO3)2靶重約198.6g。
7.在100℃下將每一硝酸鹽靶溶于600-750mL H2O中。
8.完全溶解后，蒸發(fā)每一硝酸鹽靶至接近干燥，以160mL HNO3形成Ba(NO3)2鹽和在約16mol硝酸溶液中的CsNO3的混合物。
9.通過過濾將每一HNO3溶液中(D、C、B和A)的CsNO3與Ba(NO3)2鹽固體分離，并合并形成Cs產(chǎn)物溶液。
洗滌固體以回收間隙(interstitial)的CsNO310.使用80mL的15.7mol HNO3串連洗滌(A至B至Cs產(chǎn)物瓶)來自第三循環(huán)(靶A和B)的Ba(NO3)2過濾固體兩次，并在Cs產(chǎn)物瓶中合并濾液(上述的#5和#9)。
11.使用80mL的15.7mol HNO3串連洗滌(C至D至E至Cs產(chǎn)物瓶)來自第二循環(huán)(靶C和D)的Ba(NO3)2過濾固體和新靶E兩次，并在Cs產(chǎn)物瓶中合并濾液(上述的#5、#9和#10)。
12.取樣混合的Cs-131 HNO3產(chǎn)物溶液。然后將溶液加熱蒸發(fā)至10至25mL以減小體積，并濃縮剩余的痕量鋇(由于其有限的溶解度，其部分從酸溶液中析出形成Ba)(NO3)2。
13.使用3M47mm Ra Rad盤過濾濃縮的硝酸鹽溶液，從溶液中除去任何殘留的硝酸鋇鹽和痕量的Ba2+離子。
14.使Cs-131硝酸鹽濾液溶液干燥以除去不想要的HNO3。
15.將含有Cs-131/Co-60/La-140的殘余鹽溶于10mL H2O中并再次使之干燥以除去任何殘余的酸。
16.將固體溶于5mL 0.04mol Fe(NO3)3溶液中，并與5mL 0.16molLiOH混合以生成Fe(OH)3沉淀。
17.使用帶有25mm 0.45μm過濾器的25mL注射器分離含有Cs-131的溶液和Fe(OH)3固體。將Cs-131濾液溶液加熱至干燥。
18.使用10mL H2O將放射化學(xué)“超純的”Cs-131產(chǎn)物形成溶液并采樣(試樣#2)。
表3實驗室分析結(jié)果起始靶 E、D、C、B和A；887g的BaCO3估計的總Cs-131活性，3,700mCi；(1)估計的總Ba-131活性，8,150mCi；(1)試樣ID 起始#0 步驟#12 最終產(chǎn)物同位素 毫居里 試樣#1 試樣#2毫居里 毫居里 純化系數(shù)
#0/#1 #1/#2 #0/#2Cs-131 估計的 3,370 3,260 1.1 1.03 1.133,700Ba-131 8,150 0.910 ＜0.005 8,900 182 ＞1.6E6La-140 2.14 ＜0.0006 -- ＞1.1E4Co-60 0.0162 ＜0.0002 -- ＞81Au-198 0.0085 ＜0.0003 -- ＞28其它同位素(2)-- -- -- --(1)基于反應(yīng)器性能估計。
(2)所關(guān)心的其它同位素例如Zn-65、Sb-124和Cs-137低于分析檢測限。
本文將本說明書中提及的和/或申請數(shù)據(jù)單中羅列的全部上述美國專利、美國專利申請公開、美國專利申請、外國專利、外國專利申請以及非專利出版物的全部內(nèi)容引入作為參考。
從上述說明可以理解，盡管為了說明的目的描述了本發(fā)明的具體實施方案，但是在不偏離本發(fā)明的精神和范圍的條件下也可以對其進行各種修改。
權(quán)利要求
1.純化Cs-131的方法，包括如下步驟(a)在含有酸的溶液中溶解含有鋇和Cs-131的被中子照射的鋇；(b)濃縮所述溶液以留下溶液和固體；(c)將所述溶液和固體與68wt％到至少90wt％的硝酸溶液接觸，從而使Cs-131溶于所述酸溶液中，并使鋇以固體沉淀；以及(d)將所述固體與所述含有Cs-131的酸溶液分離，從而純化Cs-131。
2.如權(quán)利要求
1所述的方法，其中步驟(c)中所述硝酸的濃度為85-90wt％。
3.如權(quán)利要求
1所述的方法，其中步驟(c)中所述硝酸的濃度為至少90wt％。
4.如權(quán)利要求
1所述的方法，其中步驟(a)中所述的酸為硝酸。
5.如權(quán)利要求
1所述的方法，其中對步驟(d)所得的固體重復(fù)步驟(c)和(d)，并將每一步驟(d)所得的酸溶液混合。
6.如權(quán)利要求
1所述的方法，將步驟(d)所得的酸溶液蒸發(fā)至初干，并重復(fù)步驟(c)和(d)。
7.如權(quán)利要求
1所述的方法，其中對步驟(d)所得的固體進行下列步驟(i)儲存所述固體以便由鋇的衰變生成額外的Cs-131；(ii)加熱下將所述固體溶解在含有水的溶液中；以及(iii)重復(fù)權(quán)利要求
1的步驟(b)、(c)和(d)。8.如權(quán)利要求
1至7中任一權(quán)利要求
所述的方法，還包括步驟(e)，所述步驟(e)包括將所述含有Cs-131的酸溶液與用于除鋇的樹脂接觸，借此如果所述Cs-131中存在痕量的鋇，那么將其從Cs-131中除去。
9.如權(quán)利要求
8所述的方法，其中所述樹脂是3M EmporeTMSrRad或Radium Rad盤的形式。
10.如權(quán)利要求
1至7所述的方法，還包括步驟(e)和(f)，所述步驟(e)包括將含有所述純化的Cs-131的溶液蒸發(fā)至初干；所述步驟(f)包括使用精選的溶液溶解所述純化的Cs-131。
11.如權(quán)利要求
8所述的方法，還包括步驟(f)和(g)，所述步驟(f)包括將含有所述純化的Cs-131的溶液蒸發(fā)至初干；所述步驟(g)包括使用精選的溶液溶解所述純化的Cs-131。
12.如權(quán)利要求
1至7中任一權(quán)利要求
所述的方法，還包括步驟(e)，所述步驟(e)包括從所述含有Cs-131的酸溶液中除去La-140和Co-60。
13.如權(quán)利要求
12所述的方法，還包括步驟(f)和(g)，所述步驟(f)包括將含有所述純化的Cs-131的溶液蒸發(fā)至初干；所述步驟(g)包括使用精選的溶液溶解所述純化的Cs-131。
14.如權(quán)利要求
8所述的方法，還包括步驟(f)，所述步驟(f)包括從所述含有Cs-131的酸溶液中除去La-140和Co-60。
15.如權(quán)利要求
14所述的方法，還包括步驟(g)和(h)，所述步驟(g)包括將含有所述純化的Cs-131的溶液蒸發(fā)至初干；所述步驟(h)包括使用精選的溶液溶解所述純化的Cs-131。
專利摘要
本發(fā)明提供從鋇(Ba)中分離并純化銫－131(Cs－131)的方法。由所述方法純化的銫－131的用途包括癌癥的研究與治療，例如用于近距離放射療法。銫－131特別適用于治療較快生長的腫瘤。
文檔編號G21G4/00GKCN1993772SQ200580020639
公開日2007年7月4日 申請日期2005年6月22日
發(fā)明者萊恩·艾倫·布雷, 加勒特·N·布朗 申請人:愛斯歐瑞醫(yī)學(xué)有限公司導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan