專利名稱:用離子化分離同位素的方法加工處理核燃料的物料的制作方法
技術領域:
本發(fā)明與核燃料物料加工處理的改進有關,特別是,它不僅僅涉及核燃料物料的加工處理。
從開采鈾礦石開始生產(chǎn)燃料級的核燃料是一長而復雜的過程。該過程中的許多變化是人所共知的,但大體上該過程包括取得礦外級的材料逐步轉(zhuǎn)化、富集直至無論外形上還是從品位上都適合于生產(chǎn)燃料球。這一工藝流程的各階段為把初始的鈾氧化物濃縮成六水合硝酸鈾酰;脫硝階段將其轉(zhuǎn)變成UO3;還原階段將UO3還原成UO2;氧氟化階段要構(gòu)成UF4;進一步氫氟化階段生成UF6;使用各種物理或化學方法將UF6濃縮;以及將濃縮的UF6轉(zhuǎn)變成陶瓷級的UO2,這是構(gòu)成燃料球的合適形式。
根據(jù)各階段的規(guī)模、資金投入和運行費用,要完成所有這些階段就需要若干個大規(guī)模的加工廠。各階段之間輸送及其伴生的問題都要遇到。此外,氟化技術尤其需要一個復雜而令人厭惡的電解流程以生產(chǎn)所需的氟。
核燃料的再循環(huán)都含有一系列復雜的化學和物理步驟從廢棄燃料中分離出各種裂變產(chǎn)物,把物料中235U的濃度提高到使它能再次被作為核燃料使用的階段。
這些生產(chǎn)過程的復雜性同樣也存在于燃料循環(huán)的其它生產(chǎn)加工工藝線上,例如與釷、钚和其它材料有關的燃料循環(huán)。
根據(jù)本發(fā)明的第一方面,我們提供由以下步驟構(gòu)成的工藝過程(a)提供一種進料,該進料是由混合組分構(gòu)成的;(b)將所述進料導入磁場;(c)把所述進料至少一部分轉(zhuǎn)變?yōu)橐环N離子化形式;(d)提供第一能帶和/或第一能級的至少一個組分的至少一部分,并且提供第二能帶和/或第二能級的至少一個組分的至少一部分,第二能帶和/或第二能級比第一能帶帶和/或第一能級高;以及(e)從所述第二能帶和/或第二能級組分中至少部分分離出所述的第一能帶和/或第一能級組分。
可以控制離子化程度使其至少提供一個部分離子化形式的組分和至少一個不同組分的部分非離子化的形式。
可從離子化組分中分離非離子的組分。最好分離發(fā)生在進料進入選擇性激發(fā)階段之前,最好對于選擇性激發(fā)階段進料的離子化組分在進入選擇性激發(fā)階段的包容磁場之前就被中和。最好進料在選擇性激發(fā)之前,一旦在包容的磁場內(nèi)至少被部分離子化。
結(jié)合選擇性離子和一種分離方法建立在其上的工藝流程的更詳細內(nèi)容在本發(fā)明的第二方面進行闡述并且在此一并說明。
從較低能量級組分分離較高能量級組分可能會受到這些組分與一種化學物料接觸的影響,這種接觸起因于仍然留下離子化形式的較高能量級組分而且這種與較低能量級組分的接觸起因于不帶電荷的形式。最好根據(jù)電荷的不同進行組分的分離。
根據(jù)選擇性化學猝熄而進行的分離過程的更詳細內(nèi)容將作為本發(fā)明的第五個方面一并進行闡述。
最好以固體,尤其是粉末的固體形式和/或以液體形式提供工藝過程的進料。
最好進料是由幾種同位素的混合物組成。不同元素的一種或一種以上的同位素和/或同一元素的一種或一種以上的不同同位素都有可能出現(xiàn)。含有238U和235U的進料是最好的。含有238U、235U、241Pu和239Pu,Pu的其它可能的同位素和其它元素的進料也是可取的。
進料中最好一種或一種以上,最好是所有的同位素都以分子形式出現(xiàn)。以氧化物的形式,特別是二氧化物的形式提供鈾同位素是值得重視的。
最好物料以至少部分離子化的氣體形式提供給選擇性激發(fā)階段??梢杂靡粋€步驟將進料轉(zhuǎn)變成一個至少部分離子化的氣體,例如用等離子體發(fā)生器。另一種方法是進料可以先被轉(zhuǎn)變成氣體或蒸氣,然后再至少部分離子化。
最好進料以固體形式被引入加熱裝置,熱的輸入引發(fā)了該固體進料的蒸發(fā)和/或汽化和/或以氣體形式提供進料??捎眉訜釥t達到這一目的。用輻射和/或微波加熱方法可以提供這種熱的輸入。
例如,由非揮發(fā)性或不易揮發(fā)的材料組成的廢物流可以從加熱裝置中被提取出來。
最好蒸氣形式的進料與固體形式進料以相反的方向在加熱裝置中通過。
最好在離子化之前把進料引入磁場。磁場的構(gòu)形要使其吸持住進料離子化后的已離子化的部分。最好進料作為非離子化的蒸汽或氣體被引入磁場。
可用離子化方法使氣體形式的進料轉(zhuǎn)變成至少部分離子化的狀態(tài),電子回旋共振對于進料的離子化或部分離子化是特別適合的方法。
進料的選用組分可被全部離子化和/或進料的選用組分實質(zhì)上仍為非離子化狀態(tài)。
在一個裝置中,最好是含有給定元素的所有組分都被離子化,如進料中的238U和235U組分都可被轉(zhuǎn)化成離子化形式。
最好進料的一個或一個以上的組分被轉(zhuǎn)化成以分離狀態(tài)存在的離子化形式。轉(zhuǎn)化金屬氧化物成為金屬氧化物離子,象UO2被轉(zhuǎn)變成UO2+,在這方面是尤為可取的。
進料的選擇性激發(fā),不論作為元素的離子或分子的離子,其詳細情況和選擇方案在本項申請的其他地方也提供了。
較高能級組分可以由收集裝置收集,該裝置是為流程提供使用的,最好較低能級組分通過該收集器到緊接著的下一個收集裝置去達到分離目的。
最好用于高能級組分的收集器包含一個收集網(wǎng),而網(wǎng)可以包括一串與進料流動方向平行的板組成。
最好該收集器是接地的或配有一定的電勢。
該電勢最好能起著中和作用,將高能級組分從它們的離子化狀態(tài)轉(zhuǎn)到非離化狀態(tài)。
該收集器可以提供溫度在1000K以下。這就可使高能級組分從氣態(tài)轉(zhuǎn)為液態(tài),更可取的是固態(tài)。
最好從進料流中將收集裝置定期取走,特別是要到較遠的位置。最好在這一遠離的位置將收集網(wǎng)上的產(chǎn)物取下。最好當收集裝置的一部分具有回收產(chǎn)物時,將該收集網(wǎng)格的另一部分提供給工藝流。
最好使低能級組分與它們的收集裝置發(fā)生碰撞。低能級收集裝置可以由一冷卻鼓構(gòu)成,它可以轉(zhuǎn)動和/或用一個刮削工具從收集裝置中取出收集到的低能級產(chǎn)品。
這一流程可被用來從235UO2和238UO2的混合物中分離235UO2。這一流程也可用來從235UO2、238UO2、和241Pu和/或239Pu化合物的混合物中分離235UO2。這一流程還可以從燒過的核燃料中除去裂變產(chǎn)物。該流程也可以用來從燒過的核燃料中除去個別的Pu和U同位素,以促進再循環(huán)。
對于進料的離子化、其離子化作用、其選擇性激發(fā)以及其分離的其它詳細說明,選擇方案和可能性,將在本發(fā)明的其它方面以及專門說明書中另行敘述。這些可能性同樣應用于本發(fā)明的第一個方面。
根據(jù)本發(fā)明的第二個方面,我們提供由以下步驟組成的工藝流程(a)提供由混合組分構(gòu)成的進料;(b)將所述的進料轉(zhuǎn)成離子化/等離子體形式;(c)提供至少部分離子化形式中的至少一個組分和至少部分非離子化形式中至少一個不同組分;(d)把所述離子/等離子體包括在磁場內(nèi);以及(e)從所述非離子化組分中至少部分分離所述離子化組分。
從同位素混合物和金屬與非金屬兩者性質(zhì)的元素中提取出所需要的組分。在含氮化合物中提供進料是特別可取的。由硝酸鈾酰、六氟化鈾、硝酸钚、硝酸釷、消耗過的硝酸鈾酰、消耗過的六氟化鈾或其混合物組成的進料物料全都適合作進料物料。這些物料可以是水合物形式。進料物料可以是氣態(tài)、液態(tài)或固態(tài)的形式導入等離子體發(fā)生器。
在進料物料中所含的需要組分可以低于1.5%、1%甚至低于0.5%的水平,因此將進料供入流程之前無須將這些材料濃縮。
混合組分可以由兩個或兩個以上不同的元素組成;由同一元素的兩個或兩個以上不同的同位素組成;不同元素與那些元素一個或一個以上不同同位素一起組成;或摻有不同元素、不同同位素或不同同位素及不同元素的化合物組成。在本項申請中涉及到的所采用的“組分”一詞包括所有這些可能性,另有說明的除外。
最好是所有的或基本上所有的給定組分都被離子化。最好是所有的或基本上所有的給定組分都未被離子化。
最好是將出現(xiàn)在所述的進料中一些金屬元素或所有金屬元素都被離子化。尤其優(yōu)選原子量大于90的金屬元素離子化。最好所述進料中的一些非金屬元素或全部非金屬元素都未被離子化。最好原子量低于90的所有元素,更可取的是低于70,最理想的是低于60的留在非離子化的形式。特別要優(yōu)選的是例如鈾和/或钚和/或釷和/或釓這樣的元素都被離子化,而象氫和/或氟和/或氧和/或氮這樣的元素都不被離子化。硼最好不要離子化。
等離子體的溫度可以引發(fā)組分的離子化。除此之外,另一種引發(fā)離子化的方法是利用組分與由電子回旋共振產(chǎn)生的高能電子之間的相互作用。離子化的的程度和/或已離子化的組分可以通過電子回旋共振的能量輸入來控制。
因此在一特定的實施方式中,等離子體可以將進料轉(zhuǎn)變成離散的原子,之后電子回旋共振可以引發(fā)至少一部分原子離子化,最好是具有選擇性的性質(zhì)。
所述的等離子體的溫度可以按所需的方式進行控制,以便提供組分有選擇地離子化。于是等離子體可以將進料中的一些組分離子化而留下其它組分,如裂變產(chǎn)物和/或未離子化的非金屬元素。
最好所述的等離子體的溫度在3000K到4500K之間,最好是用微波或射頻方法產(chǎn)生所述的等離子體。
此外,或用另一種方式,在分離之前,在等離子體由控制進料的滯留時間以便按所需方式提供組分的選擇性離子化。
最好磁場配備來作為吸持場最好以軸向排列。為達到這一目的,磁場強度應大于0.1泰斯拉。
磁場可以構(gòu)成劃定等離子體加工處理的圓筒狀活動體積。最好等離子體沿著這一外殼區(qū)段的軸向從進料/等離子體發(fā)生到下一分離階段。
最好通過從等離子體中除去非離子化的組分來影響離子化和非離子化組分的分離,最可取的是以氣體形式。可以用泵把非離子化組分從離子化組分中抽走,保留下來的離子化組分受磁場吸持。
已分離的不帶電荷組分可進行下一步的加工,這包括使用這里提供的技術進行進一步的選擇性離子化和/或選擇性激發(fā)加工過程。
最好這種工藝流程還包括一個含有選擇性激發(fā)過程的附加階段,最好下一階段是施加振蕩電場于離子化組分上,該振蕩電場具有一個與磁場軸線垂直的分力,電場的振蕩頻率接近一個或一個以上組分的或一個現(xiàn)存組分的一個或一個以上同位素的離子回旋頻率或其諧波??捎玫念l率范圍為30到700kHz(千赫)。
換句說活,可以采用按GHz(千兆赫)數(shù)量級的兩個不同頻率,使頻率差接近離子回旋頻率或其諧波即kHz范圍。
最好電場振蕩頻率接近離子回旋頻率或接近一個或一個以上的235U、239Pu、241Pu的諧波。
多相螺旋線圈(排列)可被用來給予振蕩電場,在提供四個線圈的地方,它們彼此成90°角,產(chǎn)生的電場以所希望達到的頻率轉(zhuǎn)動。
最好等離子柱橫截面的直徑大于組分或要被分離的同位素的螺旋軌道的最大直徑。在施加振蕩電場處的所有部分的磁場強度最好保持均勻一致。最好用超導磁鐵產(chǎn)生磁場,場強在0.5到10泰斯拉之間,最好這一區(qū)域內(nèi)的場強為1到6泰斯拉。最好用射頻天線來提供振蕩電場。
可以施加一個或一個以上的振蕩頻率,這頻率是與離子回旋頻率或混合頻率或諧波相符,諧波指的是一個或一個以上組分的一種或一種以上同位素,或一個或一個以上組分的諧波。
最好挑選出來的組分、元素或同位素的動能級提升到大大高于未被挑選出的組分、元素或同位素的動能級。
最好高能組分的動能級至少是低能組分的能級的1.5倍,最好在2到4倍之間。
較高能級的組分的能量范圍在3-30eV(電子伏特)之間,例如大約為20到30eV。
最好把低能元素的動能級限制在10eV以下,最好是低于5eV。
最好留給選擇性離子化/分離工序并已形成為對選擇性激發(fā)工序進料的已離子化的組分在進入吸持的磁場以求選擇性激發(fā)工序之前就被中和了。
進料可以通過與一冷物料,最好是氣體接觸而被中和。接觸可使組分放電和化學改變。例如組分與冷材料或其一部分接觸而結(jié)合。冷物料可以是氧氣。冷物料可以與進料結(jié)合產(chǎn)生進料的離子形式化合物。進料的離子形式化合物可能比進料的原子離子或元素離子更易于中和。與等離子體內(nèi)的游離電子結(jié)合可以中和化合物形式進料。進料的化合物形式受到中和作用時會釋放出該化合物的一個組分。
此外,還可用另一種方法使進料中和,即在它的周圍發(fā)生能量損失,例如幅射冷卻引起進料又返回到不帶電荷形式。
最好使進料放電,但仍保持蒸汽狀態(tài)。進料作為或轉(zhuǎn)化成原子的、元素的、或化合物的氣態(tài)形式出現(xiàn)。
用于選擇性離子化過程的包容磁場和用于選擇性激發(fā)過程的包容磁場最好是分立的,或基本上是分立的。
最好進料在進入選擇性激發(fā)階段的包容磁場后就至少被部分離子化,最好是全部被離子化。
最好這一過程還包括下一步驟將化學物料引入等離子體,化學物料與組分相互反應,留下帶電荷組分的進料和不帶電荷組分的進料。最好分離是根據(jù)帶電荷的和不帶電荷的形式進行。
最好在預定的動能級加入化學物料。
最好是以預定的動能級加入化學物料與高能組分接觸也與低能組分接觸;化學物料的動能級、高能組分和低能組分是這樣在離子化的高能組分與化學物料之間接觸導致那一組分或包括那一組分產(chǎn)生帶電荷離子;低能離子化組分和化學物料的結(jié)合產(chǎn)生那一組分或包括那一組分的不帶電荷粒子。最好不帶電荷粒子是由低能組分與加入的化學物料或其一部分結(jié)合而形成的。
最好低能組分轉(zhuǎn)化成不帶電荷狀態(tài)比高能組轉(zhuǎn)化成不帶電荷狀態(tài)要快。
從帶電荷狀態(tài)轉(zhuǎn)變到不帶電荷狀態(tài)可能產(chǎn)生組分的分子形式。要發(fā)生轉(zhuǎn)變的組分可能會與仍帶電荷的化學物料或其一部分結(jié)合。轉(zhuǎn)變可能會引發(fā)已轉(zhuǎn)變組分中的成分或一部分成分的流失。在轉(zhuǎn)變過程中也會發(fā)生一部分化學物料的流失。最好滯留時間或流程能控制住以使一種組分的主要部分發(fā)生轉(zhuǎn)變而避免其它組分的主要部分發(fā)生轉(zhuǎn)變。
化學物料最好有選擇性地給出所需要的不帶電荷粒子和/或終端產(chǎn)品。
氧是特別優(yōu)選的化學物料。
最好在100K到2500K加入化學物料,尤其要在100K到500K之間加入。
加入到流程中的化學物料的量可以控制在把低能組分轉(zhuǎn)變成非離子化形式的程度。因此,供應不足量的化學物料與所有的低能組分接觸,則部分低能組分將仍為離子化狀態(tài)。
離子化的和非離子化的組分最好都維持在氣態(tài)然后再與加入的化學物料接觸。
該工藝流程還可包括一個步驟帶電荷組分和不帶電荷組分的彼此分隔開來。
最好帶電荷組分留在磁場內(nèi),用泵把不帶電荷組分從磁場內(nèi)抽出。
最好已除去的物料流能保持有足夠高的溫度以減少工藝流中已除去組分的冷凝,在已分離的物料流中冷凝是允許的。
已分離的不帶電荷組分再經(jīng)受進一步加工。這可包括用這里提出的技術進行進一步的選擇性離子化和/或激發(fā)處理。
只要所加的化學物料在投加數(shù)量上加以限制,該特定組分只有一部分可以在這一階段作為不帶電荷粒子而被除去。
最好帶電荷組分保留在磁場內(nèi),因其超越這一分離階段而繼續(xù)下去。
最好該方法包括進一步步驟,引入化學物料,最好在給定的動能級使化學物料與留下的帶電荷組分接觸,帶電荷組分和化學物料的動能級是這樣由一個不帶電荷組分或粒子形成的結(jié)果。最好該組分仍以氣體出現(xiàn)。
最好下一步的化學物料是由選出的物料給出所需要的不帶電荷粒子和/或終端產(chǎn)品構(gòu)成的,例如氧可以作為化學物料。最好下一步化學物料在100K和2000K之間,最好是100K到500K間加入。最好組分和下一步的化學物料結(jié)合在產(chǎn)生粒子內(nèi)。氧化物是特別合適的(粒子)形式。
最好結(jié)合溫度控制在能生成所需形式粒子的程度,2500K對鈾來說是特別優(yōu)選的,使得鈾以氣態(tài)UO2作為主要形式呈現(xiàn)。
最好,最后一步是再加入化學物料到一個不帶電荷的組分使其降低能級到可以生成固體產(chǎn)品的階段。此外,或換另一種方法,通過碰撞不帶電荷組分的表面上,最好是在冷表面上,也可以降低動能級。最好不帶電荷粒子動能級的降低很快發(fā)生,以避免產(chǎn)生不需要的中間平衡形式的產(chǎn)物。最好這一轉(zhuǎn)變時間為<2ms。
加入的化學物料可以與以前加入的相同,也可以不同。
數(shù)量和/或能級和/或化學物料和/或收集表面都可以加以控制以便得到所需要的產(chǎn)品形式、化學組成、粒徑分布和形狀。
最好該工藝流程的產(chǎn)品是所需的化合物、元素或同位素,而且最好是在所需的等級。用這種方法雖然能生產(chǎn)出純金屬,但陶瓷級的金屬氧化物是該流程特別優(yōu)選的產(chǎn)品。一種陶瓷級的金屬氧化物作為燃料用途,是一種能夠燒結(jié)的金屬氧化物以供生產(chǎn)燃料球。用常規(guī)實驗可以確定為達到這一目的所需的燃料球的粒徑和形狀。一旦U+和/UO+核素被選擇性地激發(fā),投加氧的量和/或其能級,和/或收集表面和/或提供的收集表面溫度,都可以加以控制以產(chǎn)生所需要的陶瓷級金屬氧化物。一旦UO2+和/或UO+核素被選擇性地激發(fā),收集表面和/或收集表面的溫度能夠加以控制,生成所需的陶瓷級金屬氧化物。
通過控制流程條件可以產(chǎn)生出鈾、钚、釷和實實在在的MOX(鎂諾克斯合金)產(chǎn)物。
根據(jù)本發(fā)明的第三個方面,我們提供分離設備,該設備包括(a)一種磁場發(fā)生裝置;(b)一種裝置,該裝置將進料的至少一部分轉(zhuǎn)變成離子形式進入該設備;(c)一種選擇性的激發(fā)裝置,該裝置將進料中至少一個組分的至少一部分激發(fā)到第一能帶和/或第一能級并提供第二級帶和/或能級上至少一個第二組分的至少一部分,該第二能帶和/或能級高于第一能帶和/或能級;以及(d)一種裝置,用來從該第二能帶和/或能級組分至少部分分離第一能帶和/或能級組分,其中磁場吸持已離子化的進料。
僅可提供進料的部分離子化或進料的某些組分的部分離子化或進料某些組分的完全離子化??梢詮碾x子化組分中將非離子化組分分離出去。在本發(fā)明的第四個方面中公開了用于對進料進行選擇性離子化和/或分離設備的詳細內(nèi)容,一并在此說明。
設備的進一步細節(jié),通過該設備的一個或一個以上組分有選擇性的提高其動能也在本發(fā)明的第四個方面予以公開,一并在此說明。
在本發(fā)明的第四個方面中還提出了從第二能級組分中分離出第一能級組分的分離裝置在此加以詳細說明。
離子化裝置可以包括單個階段的離子化部件,例如等離子體發(fā)生器。另外進料的離子化還可以用加熱裝置來實現(xiàn)。最好該加熱裝置可以將進料轉(zhuǎn)變成氣體或蒸汽。最好提供分立的隨后發(fā)生氣體的離子化裝置。加熱裝置可以包括加熱爐、幅射加熱器或微波加熱器。
最好在離子化之前,進料就導入磁場。磁場發(fā)生設備的細節(jié)在本發(fā)明的第四個方面將加以提供,并在此說明。
通過電子回旋共振裝置可以使進料發(fā)生離子化或部分離子化。
通過離子回旋共振可以對存在的元素和/或原子和/或分子離子的進料選擇性激發(fā)發(fā)生作用。
根據(jù)本發(fā)明的第四個方面,我們提供了分離設備,該設備包括(a)一等離子體/離子發(fā)生器;(b)一種對混合組分進料物料有選擇性離子化的裝置;(c)一種產(chǎn)生約束等離子體/離子磁場的磁場發(fā)生裝置;以及(d)一種從磁場中除去不帶電荷組分的裝置。
最好用微波或射頻加熱方法產(chǎn)生等離子體。
最好等離子體被加熱到3000K到4500K之間,最好是4000K±10%。
等離子發(fā)生器可以用作為對混合組分進料物料進行選擇性離子化的裝置。除此之外,用電子回旋共振裝置產(chǎn)生的高能電子碰撞為混合組分進料的選擇性離子提供另外一種方法。
包容的磁場可以是軸向排列。
最好磁場發(fā)生裝置包含有一個或一個以上的超導磁鐵。最好該磁鐵是圓環(huán)狀的或圓筒狀的部件。按這種方法一個中心殼體區(qū)被磁場所限定,最好該磁場為圓筒狀結(jié)構(gòu)。
最好去除不帶電荷組分的裝置包含一個泵部件。
最好該分離設備還包括一個穿過該設備的一個或一個以上組分的動能級選擇性提高的裝置,最好該裝置包含一射頻天線,裝配來向振蕩電場提供一個向量垂直于磁場的軸線。
最好選出的組分的動能級能增加到3eV以上,最好大于10eV。
最好未被選出的組分的動能級在10eV以下最好小于3eV。
最好選出的組分的動能級至少是未選出組分動能級的1.5倍,最好在2至4倍之間。
最好通過以接近于回旋共振頻率或其諧波的頻率施加于振蕩電場來提高選出組分的動能級。
可以施加振蕩電場的一個以上頻率以達到提高一個以上組分的動能級。不同組分可以有不同程度動能級的提高,即對于這些組分有三個或更多的不同能級。
該設備可為將化學物料導入磁場引起選擇性化學反應或相變而進一步提供裝置。選擇作用可引發(fā)動態(tài)的和/或平衡效應。選擇性化學反應最好使組分中的至少一個成分保留為帶電荷狀態(tài)而使組分中的至少一個成分被轉(zhuǎn)變成不帶電荷狀態(tài)。
選擇性地加入化學物料可以產(chǎn)生所需的不帶電粒子和/或終端產(chǎn)品。加入的化學物料可以是氧,最好在100K和2000K之間加入化學物料,更好的溫度是100K到500K之間。根據(jù)溫度和/或加入的化學物料的質(zhì)量最好預先測定能級以達到預期的效應。
最好一種組分的轉(zhuǎn)變是動態(tài)地向不帶電荷形式其他組分的轉(zhuǎn)變,最好能生成分子形式的不帶電荷組分。也可能形成一種中間的帶電荷分子形式。
一個組分相對于另一個組分的擇優(yōu)轉(zhuǎn)變最好是受所保持的滯留時間或流程來控制。
加入化學物料的量可以被控制到使物料產(chǎn)生過量的不帶電荷組分發(fā)生完全轉(zhuǎn)變或以要改變組分的一小部分出現(xiàn)。無論是帶電荷組分還是不帶電荷組分最好都保持在氣體狀態(tài)。
最好該設備還提供下一個除去不帶電荷粒子的裝置。除去不帶電荷粒子的裝置最好從開始就軸向移動。最好在放電的物流中不帶電荷粒子能保持在超過2000K。
該設備可以為向留下的工藝流中繼續(xù)加入化學物料提供一附加裝置。最好下一步引入的化學物料是氧。要特別提出的是加入的化學物料對余下的組分提供猝熄作用,最好這個化學物料與留下的組分接觸時能將它從帶電荷狀態(tài)轉(zhuǎn)變成不帶電荷狀態(tài)。最好經(jīng)這一轉(zhuǎn)變后不帶電荷狀態(tài)的組分仍然以氣態(tài)形式存在。
一個較好的特例是加入氧作為下一步的化學物料。最好是在100到500K之間加入氧,以給出大約2500K的與帶電荷組分結(jié)合的結(jié)合溫度,在這一溫度例如U仍然作為不帶電荷的氣體,主要以UO2的形式存在。
可以提供繼續(xù)再加入化學物料的再進一步的裝置。這一投加物最好是使工藝流從氣態(tài)轉(zhuǎn)變成固態(tài)。此外,碰撞不帶電荷組分的表面,最好為冷表面為減少動能級提供另一種方法。轉(zhuǎn)變最好能很快實現(xiàn)以阻止形成任何一種中間平衡狀態(tài)。最好產(chǎn)品是陶瓷級核燃料例如UO2。
根據(jù)本發(fā)明的第五個方面,我們提供從一個或一個以上較低動能級組分中分離出一個或一個以上已提高的動能級組分的工藝流程,該工藝流程包括提供含有第一和第二能級組分的工藝流;將化學物料引入工藝流,并在其中引入的化學物料既與第一能級組分也與第二能級組分接觸;與較高動能級組分接觸,產(chǎn)生該組分的離子化形式,并與較低動能級組分接觸產(chǎn)生該組分的不帶電荷的形式。
最好,一種組分的轉(zhuǎn)變,最可取的是較低能級組分轉(zhuǎn)變成不帶電荷形式,較好地動態(tài)地向另一種組分轉(zhuǎn)變,最好是較高能級組分。已轉(zhuǎn)變的組分可能作為中間產(chǎn)物被轉(zhuǎn)變成帶電荷的分子形式。最好該分子形式包含已加入的化學物料。從帶電荷到不帶電荷的轉(zhuǎn)變可能發(fā)生在分子態(tài)。這一轉(zhuǎn)變可能包括化學物料從已轉(zhuǎn)變的組分中損失其一部分或一定比例。
最好通過控制滯留通道和/或接觸時間來控制轉(zhuǎn)變過程的擇優(yōu)性質(zhì)。
用適當?shù)难b置可以使帶電荷的和不帶電荷的組分彼此分隔,這樣的裝置可以把帶電荷組分包含在磁場內(nèi),把不受吸持的不帶電荷的組分從磁場中抽出去。其它的可能性包括將帶電荷組分吸引向適當?shù)碾姌O。
最好加入的化學物料是氣態(tài)的,最好這種化學組分是非離子化的,最好這種化學物料的溫度在100K到2500K,最好是100K到500K。最好該化學物料與低能級組分反應,最好是把氧作為化學物料引入。低能級組分與氧反應產(chǎn)生的氧化物是選擇性化學反應的理想形式。
在功能級3eV以上最好是10eV以上提供較高動能級組分,在動能級10eV以下,最好是3eV以下提供較低動能級粒子,這樣較容易得到帶有較低動能級粒子所需的化學反應。較高動能級組分的能級最好是較低動能級組分能級的1.5倍,最好是2至4倍。
根據(jù)本發(fā)明的第六個方面,我們提供從一種或一種以上從較低動能級中分離出一種或一種以上已提高的動能級組分的設備,該設備包括產(chǎn)生已提高的動能級組分和較低動能級組分的裝置,含有已生成組分的裝置和向組分中加入化學物料的裝置,該化學物料與第一能級組分和第二能級組分發(fā)生選擇性相互反應,結(jié)果產(chǎn)生一個仍具有離子化形式能級的組分和另一個具有非離子化形式能級的組分。
最好相互作用是與組分中一種組分發(fā)生化學反應,最好是組分中一種組分最好能動地對另一組分發(fā)生化學反應。
用離子回旋共振可以為組分提供提高能級和降低能級。
在提供不同能級的過程中,組分有可能被置于均勻的磁場中,在進一步加工過程中可以提供一個包容的磁場。
最好加入的化學組分是由非離子化的氣體組成。氧是特別優(yōu)選的形式。
根據(jù)本發(fā)明的第七個方面,我們提供各種組分、各種物料、各種元素、或各種同位素或其進一步加工形式,即根據(jù)本發(fā)明第一、第二、或第五方面的方法的分離出來的和/或根據(jù)本發(fā)明第三、第四或第六方面所使用的設備產(chǎn)生的。
最好分離出的組分是一種或一種以上同位素,這些同位素是從同一元素的其他同位素和/或其他元素的其他同位素中分離出來的,235U、241Pu和239Pu就是這樣的物料。
要特別優(yōu)先的是適合核燃料用途的陶瓷級金屬氧化物這種產(chǎn)品。
用另一種說法,已分離的組分也可能是存在于進料中的不同元素,因此要重視從氟中分離鈾,這正如存在于一種給定化合物中其它元素從中彼此分離出來那樣。
組分間的分離程度可以基本上是完全的也可能僅僅是一部分。應該注意這樣的流程即進料組分的一部分作為流程中的不帶電荷組分被提取出來,而該組分的主體繼續(xù)進入由帶電荷組分產(chǎn)生的產(chǎn)品流中。作為這種流程的一個例子是分離出存在于進料中的小部分238U,而提高了核燃料的等級。
當然不帶電荷的第一種或第二種產(chǎn)品流能構(gòu)成有用的而目的在于從帶電荷組分離出的組分為盡可能多的終端產(chǎn)物。
根據(jù)本發(fā)明的第八個方面,我們提供一種燃料球、燃料棒或結(jié)合的產(chǎn)品用于核反應堆的燃料組件,或本發(fā)明第一至第七方面中任一種進一步加工的產(chǎn)品。
現(xiàn)在說明本發(fā)明的各種實施方式,只是通過實施例并參照附圖,附圖有
圖1為本發(fā)明第一實施方式的示意圖;圖2為鈾、氧、氮和氫的相圖;圖3為U+、UO、UO2和UO3的相圖;圖4為本發(fā)明第二實施方式的示意圖;圖5為本發(fā)明第三實施方式的示意圖;圖6為本發(fā)明第四實施方式的示意圖;圖7為本發(fā)明第五實施方式的示意圖,包括一種基于分離的選擇性離子化和基于分離的選擇性激發(fā);以及圖8為本發(fā)明進一步結(jié)合的實施方式的示意圖。
本發(fā)明所包含的各項原理在某些元素的制備、特定物料的化合物或同位素方面將在下面加以說明。然而,一般的原理和這些實施方式所概括的特征在各實施方式之間根據(jù)需要都是可以轉(zhuǎn)換的。本發(fā)明適于處理各種各樣的原材料,其目的在于生產(chǎn)出范圍廣泛的潛在產(chǎn)品。
從六水合硝酸鈾酰進料中濃縮鈾同位素如圖1所示,要加工的進料按箭頭2的方向引入。在這一特例中,進料是六水合硝酸鈾酰液體,這種進料是從初始源提取鈾的早期階段具代表性的進料,該液體進料通過等離子體發(fā)生器(4),它把液體進料快速加熱到大約4000K,等離子發(fā)生器可以是微波或RF(射頻)型的等離子發(fā)生器。等離子體的溫度容易控制。
按(6)排列的超導電磁線圈產(chǎn)生高強度的磁場,它的磁力線如(8)所示。
超導磁鐵被調(diào)整到在位置(12)、(44)、(46)、(54)產(chǎn)生超過0.1泰斯拉的磁場強度,但在位置(16)產(chǎn)生0.5到6泰斯拉的場強。
由于等離子體發(fā)生器(4)的作用結(jié)果,在溫度升高時進料進入進料箱(12),在這一溫度六水合硝酸鈾酰分裂成它們的組分原子。
正如從圖2提供的相圖中所看到的,在進料箱(12)內(nèi)在4000K和實踐經(jīng)驗的典型條件下,鈾原子是帶電荷的U+(見線20)。相反地在這一溫度大量的氮、氧和氫是不帶電荷的原子或分子如圖2中的各線所示,它代表氮即N,線22;氧,O,線24;和氫,H,線26;離子全部是氣態(tài)形式。
作為帶電荷粒子,鈾離子被吸持在磁場內(nèi)并向前通過超導電磁線圈(6)。由于氮、氧和氫原子的不帶電荷性質(zhì),它們可以自由運動,不受磁場影響,因此可按箭頭(14)的方向從進料箱(12)內(nèi)被泵抽出。
接著,物料流(14)被冷凝,這些物料又回到再結(jié)合平衡,得到N2、O2和H2O、NOx。
作為該工藝流程這一方面的結(jié)果,鈾從形成六水合硝酸鈾酰進料的其它元素中被分離。
存在于該流程(16)位置的強而均勻的磁場嚴密吸持鈾離子。然而由于在磁場中運動的帶電荷粒子受到一種作用的力使得這些粒子在它們通過該設備(16)部分時呈現(xiàn)螺旋上升。一個給定離子螺旋運動的天然頻率只與其質(zhì)量、其電荷以及磁場強度有關,于是235U離子以不同于238U離子的天然頻率作螺旋運動。
通過區(qū)段(16)提供射頻天線(18)并施加振蕩電場,其頻率被調(diào)到235U的天然頻率,與238U相比,它是豐度最低的核素,這一同位素的離子比238U離子可獲得更多的能量。由于能量的輸入的結(jié)果,可以想到通過加熱235U粒子運動得更快。對于235U離子,螺旋運動頻率仍然相同,而這些離子加快的初速度導致徑向的范圍增大了。
因此即使考慮到238U和235U粒子之間發(fā)生不可避免的碰撞和隨后發(fā)生的能量轉(zhuǎn)移,這兩種離子核素會形成帶有不同的能級的集團。
超導線圈(40)或第一延長部分(6)繼續(xù)把鈾離子約束在強磁場內(nèi),通過把氧進料(42)引入該流程的區(qū)段(44),可以實現(xiàn)從238U中將235U有效地分離出來。
由于RF天線(18)給予235U附加的能量,235U粒子到達區(qū)段(44)時,就有了約5eV的能量(相當于40,000K)。通過引入約200K相對涼的氧氣,235U離子與氧的結(jié)合產(chǎn)生出約4000K相當溫度的粒子。
另一方面存在于流程區(qū)段(16)的238U離子,因為沒有多少附加能量給予這些離子,顯出低得多的能量級。其結(jié)果,238U離子的等價能量為小于2.5eV(20,000K)而與2000K的氧結(jié)合等價導致小于3000K。
通過不同能級和有限的滯留時間通道,由此產(chǎn)生的主要形式是235U+和238UO2+。這些核素與自由電子接觸導致238UO+O和235U占優(yōu)勢地位。對于238UO2到238UO的轉(zhuǎn)變,滯留時間/通道是足夠的,但235U只能在幾米后生成而不是幾厘米。
于是235U同位素離開區(qū)段(44)作為帶電離子進入進料箱(46),而238U同位素離開區(qū)段(44)以不帶電荷氣體的鈾氧化物形式進入進料箱(46)。超導磁鐵排列(40,50)的連續(xù)磁場吸持235U離子以保證其連續(xù)不斷地通過這個設備。不帶電荷的238U氧化物不再受磁場吸持,以流程中氣體的形式用泵除去(見示意線48)。
為了使238U氧化物氣體在物料流(48)中停止冷凝,出口應維持適當高的溫度,即2000K以上,理想的情況是要超過2600K。另一種辦法是,表面的化學狀況必須調(diào)節(jié)到能維持238U氧化物氣體的能量。為此目的人們相信,經(jīng)過一段時間操作該工藝流程之后,流程中已經(jīng)凝聚的238U氧化物能造成必要的表面化學和熱滯留以避免進一步凝聚。那么穩(wěn)定的狀態(tài)就可以達到。當然在可以做到的工藝流程內(nèi)一些位置是能夠承受凝聚的。
當引入進料箱(46)的氧任何超過量而仍在一個溫度(低于此溫度氧就會離子化)供應時,它也會通過泵被排進物料流(48)。
因此進一步加工的結(jié)果使通過超導線圈(50),或其第一延續(xù)部分(6)或第二延續(xù)部分(40)的物料幾乎都是帶電荷的235U。
向工藝流程的(54)區(qū)段繼續(xù)加入氧(52),導致235U離子發(fā)生猝熄??刂柒?,溫度可降到2500K,在這一溫度,從圖3可看出,物料的主要存在形式是不帶電荷的235UO2氣體,雖然其它形式的鈾氧化物似乎很少出現(xiàn)。
通過進一步猝熄階段(56),溫度再進一步降低,鈾氧化物快速地從氣態(tài)變成燃料級陶瓷粉末狀的固態(tài)形式,要小心控制這些階段的條件,以得到所需的粒徑和形狀分布的燒結(jié)產(chǎn)物。
該工藝流程就這樣為六水合硝酸鈾酰液體進料轉(zhuǎn)變?yōu)榇撕筮m于制成球狀的燃料級陶瓷粉末提供了一個單獨的有標準尺寸的部件。
配合該流程相應的單獨的有標準尺寸的部件總長度約為10米,活動范圍直徑約1米,可以加工1-10公斤/小時的進料鈾。
在該部件內(nèi)的滯留時間很短,約為10ms(毫秒)。這時間是鈾離子理論速度的反映,即在4000K,鈾離子以6×104cm/s速度運行。在上面討論的實施方式中已提供了此工藝流程的應用,例如將天然六水合硝酸鈾酰轉(zhuǎn)變成燃料級的材料。該技術可以應用于許多其它的加工領域,包括從用過的燃料棒中提取所需組分,各種不同燃料循環(huán)和各種不同初始進料的再加工產(chǎn)物。
提高再加工核燃料的等級燒過的核燃料主要由結(jié)合了各種裂變產(chǎn)物的UO2粉末、低濃度的235U和钚組成。把這一材料加工成硝酸鹽液體并將其引導入一般的工藝流程,可以采用以下的分離方法。
隨著等離子體的發(fā)生,在初始的進料箱(12)中,235U、钚的各種同位素和238U(它是核燃料的主要成分)都離子化了。較輕的裂變產(chǎn)物以及N、H、O幾乎全部仍保持在非離子狀態(tài),隨后也不受磁場吸持因此可以把這些材料用泵抽出而進入物料流(14)。
然后再用前面敘述過的技術適當?shù)厥?35U、238U和钚的同位素彼此分離,以獲得一個反應堆級的材料。因為燒過的核燃料通常含有1%的235U和1%的钚,只有一半到三分之二的238U被除去,需要把等級提高到所需的5%的可裂變含量。
然而施加一個以上的振蕩電場到幅射天線上,可以把能量輸入到該流程區(qū)段(16)中一個以上的同位素。于是使235U和/或241Pu和/或239Pu的能級增加以至可按前面提到過的方法從238U中將它們分離。
235U所占據(jù)的較高能級和選擇的钚同位素可確保這些材料在(44)經(jīng)歷猝熄后仍保持在離子化狀態(tài)。而238U和未選擇的钚同位素以不帶電荷氣體的形式如上述被除去。
在物料流(58)中用猝熄的方法使235U和其它所需要的可裂變钚同位素返回到不帶電荷的固態(tài),則可將它們的溫度提高到生產(chǎn)燃料球所需的程度。
當238U通過區(qū)段(16)發(fā)生轉(zhuǎn)變期間小心控制施加到238U上的能量就可以保證有足夠的238U留在這個物料流(58)中以保證燃料是所需要的組成部分。
另外可以控制氧在(44)發(fā)生猝熄,則只將238U+的一部分轉(zhuǎn)變成238U氧化物。
另一種等離子體發(fā)生如圖4另一種實施方式所示,用一個附加系統(tǒng)提供進料,以保證被選擇出的組分所需的離子化。
在這個部件中,進料(2)通過等離子體發(fā)生器(4)進入吸持的磁場(8)。
等離子體的溫度要使進料能被還原成離散的原子。
然后這種形式的進料通過電子回旋共振裝置(102),由于高能電子與組分的碰撞引發(fā)選出組分的離子化。如同前面提及的相圖在碰撞的能級上某些選出的組分被離子化而其它組分仍保持非離子化形式。
物料被離子化到一定程度,然后進入進料箱(12),在那里不帶電荷物料作為工藝流(14)從磁場中去除。
留下的組分和加工步驟如圖1所示,并被相同的文獻所指明。
鈾同位素的選擇性激發(fā)分離。
圖5所示的實施方式提供一種簡便的技術,進料中一個或一個以上的組分從其它的一個或一個以上組分中分離,該技術是通過對組分能級有選擇地提高隨后有選擇地進行化學反應或相改變,產(chǎn)生帶電荷的或不帶電荷的可被分離的組分。
進料(300)可以由一種元素的不同同位素,或不同的元素或一種以上元素的不同同位素組成。進料(300)是以離子化形式提供的,而離子是受到磁場(302)吸持的。離子化方法可以用許多方法,例如包括等離子體發(fā)生,電子回旋共振可以用許多方法例如包括等離子體發(fā)生、電子回旋共振、激光激發(fā)和濺射中任何一種進行離子化。
磁鐵(304)提供一個強的直線性磁場,在這個磁場內(nèi)用RF天線(306)對組分進行離子回旋共振。RF(射頻)信號的頻率要能使進料的一個或一個以上組分的能級有很大的提高,而其它組分仍保持在它們的輸入能級或基本上不比輸入能級大。被挑選出來進行激發(fā)的核素是豐度最小的粒子。因而用一恰當?shù)念l率,當235U+和238U+到達工藝流的位置(308)時它們就具有完全不同的能級。
通過物料流(310)把氧加入到設備中,在位置(312)發(fā)生選擇性轉(zhuǎn)變,即低能級組分成為非離子化形式而高能級組分仍保持離子化形式。分裂性的由結(jié)合產(chǎn)生出238UO和238U+,在那238U被激發(fā)到比第一次238U高的能級。于是在進料箱(314)中,非離子化的組分可以被從進料箱中抽出,進入物料流(318),而其它產(chǎn)品繼續(xù)被磁場(320)約束在位置(322)。
再引入化學物料(324)使帶電荷組分發(fā)生快速猝熄,很快地從帶電荷氣體狀態(tài)轉(zhuǎn)變成一不帶電荷的固態(tài),這就形成了產(chǎn)品流(328)。
選擇性猝熄和相轉(zhuǎn)變使得對產(chǎn)品的等級和產(chǎn)品的物理化學形態(tài)這兩者都要精心控制。
另一種選擇性分離鈾同位素的方法圖6提供本發(fā)明的另一種替換的實施方式。從裝料斗(400)投入的進料是粉末狀的UO2,該進料被送入一個垂直向下的管道(402),使粉末落下,通過加熱爐(406)通道的中間部位(404)引入高能熱量,加熱爐可以通過幅射加熱和/或微波提供能量輸入。熱輸入使UO2蒸發(fā)產(chǎn)生UO2氣體。粉末在1Pa左右被加熱到2200K以上,可以獲得預期的蒸發(fā)效果。UO2蒸汽向上通過管道(402)并穿過通道(408)進入該設備的其余部分。
進料中由雜質(zhì)和/或一部分不蒸發(fā)的UO2組成的灰分降落到通道(402)的底部,在那里被收集并被配制成物料流(410)。
穿過通道(408)的蒸汽以不帶電荷的氣體形式進入分離器的頂部,最初它被磁場約束,然后電子回旋共振裝置(412)促進了UO2到UO2+的離子化,二氧化鈾的238U和235U同位素兩者都被離子化,每一種都保持分子形式。
由于帶電荷的原因,被吸持在磁場內(nèi)的離子化氣體向下通過裝置(412)進入下面的離子回旋共振裝置(414),它帶有天線(416),提供大約150kHz的射頻(RF)場和大約2泰斯拉(Tesla)的磁場。
按照上面討論過的方式,ICR裝置被選擇性地調(diào)節(jié)到能使235UO2+分子產(chǎn)生選擇性激發(fā)的頻率,而238UO2+則不發(fā)生。這一過程可以產(chǎn)生很少的游離O,但它不帶電荷可以從氧化鈾物料中分離。
激發(fā)和磁場對分子產(chǎn)生一個直到設備下部的一般性螺旋狀通道。螺旋通道的直徑與給定分子有關,因此235UO2+分子通道的直徑大于238UO2+分子通道的直徑。
然后被選擇性激發(fā)的分子進入設備下部的收集裝置(418)。設備的這個部分將優(yōu)先激發(fā)的組分收集在裝置(420),把次優(yōu)先被激發(fā)的組分收集在裝置(422)。
對高能組分的收集裝置(420)是由網(wǎng)格(424)構(gòu)成的網(wǎng)絡,它被裝在物料流中可以移動。收集網(wǎng)格(424)是由一串與物料流動方向箭頭A平行的板組成。網(wǎng)絡可以是方的也可以其它形狀的。網(wǎng)格中板的分隔是這樣設置的,使得這些板平均來說,將會與235UO2分子的螺旋通道碰撞,但要有足夠大的空間使這些板不會干擾238UO2+分子。這些238UO2+分子繼續(xù)從網(wǎng)格(424)之外的通道,通到下面的收集裝置(422)。
向收集網(wǎng)格(424)施加一固定電壓以中和235UO2+分子攜帶的電荷,此電荷是與網(wǎng)格接觸產(chǎn)生的,這樣產(chǎn)生的不帶電荷235UO2分子以固體形式被收集在網(wǎng)格上。
在網(wǎng)格上只需要提供幾伏的電偏壓就可加速高能組分的選擇性收集。這種靜電效應對高能組分僅有很小的影響,但卻加速了低能組分從收集網(wǎng)格板上被排除。
定期地將網(wǎng)格(424)水平地移動,以使網(wǎng)格的不同部位處于物料流中,并把在以前物料流中網(wǎng)格的那部位放在產(chǎn)品料斗(426)上方。在這些位置,可以把收集在網(wǎng)格上的物料除去放電進入產(chǎn)品流(428),這個產(chǎn)品流是濃縮的235UO2。
通過收集網(wǎng)格(424)的238UO2+分子仍然帶電荷,結(jié)果仍然被磁場吸持,進入收集裝置(422),該收集器是一個轉(zhuǎn)動的圓筒(430)。它的溫度相對地低,供給一個固定電壓引起238UO2+分子放電成238UO2分子,冷凝還使這些分子從氣態(tài)轉(zhuǎn)變成了固態(tài)。
圓筒(430)相對于刮刀(432)的轉(zhuǎn)動,加速了粉末的脫落從而進入238UO2產(chǎn)品流(434)。
相結(jié)合的選擇性離子化和選擇性激發(fā)流程圖7是本發(fā)明的另一個實施方式,其中選擇性離子化分離工藝流程(700)與選擇性激發(fā)分離工藝流程(702)相結(jié)合。
選擇性離子化流程(700)的進料如上所述在等離子體發(fā)生器(704)內(nèi)如上面簡述那樣被轉(zhuǎn)變成原子形式。輕原子如氧、氮和氯被變成離散的原子但仍是非離子化的。重原子在這種情況下為鈾被離子化。在這一單元(700)中,非離子化的和離子化的粒子都存在于噴嘴(706)中,不帶電荷的核素不被磁場吸持可作為產(chǎn)品流(708)被除去。另一方面鈾是帶電荷的,被磁場吸持。需要輸入額外的能量到這一單元(700)以使軸在通過整個單元(700)時都只持離子狀態(tài)。
在這一階段的最后向離子化工藝流中注入冷的氧氣(709)使離子化的工藝流放電產(chǎn)生不帶電荷的氣態(tài)二氧化鈾。用下面的機制可以實現(xiàn)放電,工藝流中的鈾離子與加入的氧碰撞,由于碰撞引發(fā)了能量變換,能量交換的結(jié)果產(chǎn)生的平衡形式是UO2+離子。UO2+離子比U+離子提供多得多的激發(fā)能級結(jié)果,在等離子體內(nèi)分子離子和自由電子之間碰撞的結(jié)果可能會導致放電,比U+離子和自由電子之間真正的發(fā)生碰撞要多得多。電子的能量被分子激發(fā)所吸收,和/或被分子中給出的氧所吸收,因此產(chǎn)生了非離子化的UO,然后中性的工藝流擴展進入部分(710)。
選擇性離子化過程是在一個相對低的磁場強度下進行的,大約為0.1泰斯拉,而對選擇性激發(fā)過程則需要高得多的能量,因此耗資更多才能達到。為避免在這種過度高的磁場強度進行該流程的選擇性離子化部分,也為了提供從一個過程到另一個過程的轉(zhuǎn)變,這里用了一個中和階段。
一經(jīng)在強磁場內(nèi),工藝流就基本上和/或完全被電子回旋共振裝置(712)離子化。
然后在包容磁場范圍內(nèi),這些離子要經(jīng)受離子回旋共振。輸入給不同同位素的能級是通過上面簡述過的施加給天線(714)的頻率控制的。
由于選擇性激發(fā)發(fā)生在這個區(qū)段(702),鈾氧化物中的同位素235U被給予比238U同位素高的能級(鈾氧化物中的238U)。鈾氧化物可以是UO2、UO或混合氧化物。高能級組分如上所述被收集在網(wǎng)格(716)上,低能級組分被收集在猝熄圓筒(718)上。
結(jié)果生成濃縮235U的UO2產(chǎn)品流(720)和已消耗的235U的UO2產(chǎn)品流(722)。
圖8示出本發(fā)明的又一種實施方式,等離子體發(fā)生器(704)被控制使進料的選擇性離子化產(chǎn)生UO2+分子離子和不帶電荷的原子和/或組成進料的其它元素的元素形式,即氧、氮和氫。
離子被吸持在磁場內(nèi),不帶電荷核素作為產(chǎn)品流(708)被除去。
留下來的離子化工藝流UO2由于粒子間的相互作用和向周圍區(qū)段(724)的輻射而被冷卻,結(jié)果又回到中性二氧化鈾的形式,工藝流(710)。
在用電子回旋共振裝置(712)再進行離子化之前,噴嘴再一次擴展并給出一個強磁場。然后用離子回旋共振裝置(714)對完全離子化的粒子進行選擇性激發(fā),并把它收集在網(wǎng)格(716)和圓筒(718)上如圖7所示。
這里提出的各種實施方式都是彼此緊密相關的,應當認識到已經(jīng)明確討論過的關于一個或一個以上方面或?qū)嵤┓绞降奶攸c也都適用于其他方面。
權(quán)利要求
1.一種工藝過程,包括以下步驟(a)供應進料,該進料是由混合組分組成的;(b)將所述的進料導入磁場;(c)將所述進料的至少一部分轉(zhuǎn)變成離子化的形式;(d)提供在第一能帶和/或能級上的至少一個組分的至少一個部分,并提供在第二能帶和/或能級上的至少一個組分的至少一部分,第二能帶和/或能級要比第一能帶和/或能級高;以及(e)將所述第一能帶和/或能級的組分從所述第二能帶和/或能級的組分中至少部分分離出來。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的工藝過程而且還包括以下步驟將化學物料引入等離子體/離子,該化學物料與組分相互作用使物料中至少一個組分的至少一個部分成為帶電荷形式,和進料中至少一個組分的至少一部分成為不帶電荷的形式,至少部分分離是根據(jù)這些組分的帶電荷和/或不帶電荷的狀態(tài)。
3.一種工藝過程從一個或一個以上較低的動能級組分中分離出一個或一個以上提高的動能級已離子化的組分,該過程包括提供含有第一和第二能級組分的工藝流;在該工藝流中引入化學物料而且在其中被引入的化學物料既與第一能級組分接觸也與第二能級組分接觸;與較高等級的動能級組分接觸導致那一組分靜止的、已離子化的形式,而與較低動能級組分接觸導致那一組分不帶電荷的形式。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的工藝過程,其中用離子回旋共振方法為這些組分提供提高的動能級和較低的動能級。
5.根據(jù)權(quán)利要求3或4所述的工藝過程,還包括將帶電荷的和不帶電荷的組分彼此分離的步驟。
6.根據(jù)權(quán)利要求3到5中的任何一項的工藝過程,其中加入的化學組分是由一非離子化的氣體,例如氧組成的。
7.根據(jù)權(quán)利要求3到6中的任何一項的工藝過程,而且包括引入下一步化學物料的下一步驟以及將其與余下的帶電荷組分接觸,該帶電荷組分的動能級和化學物料以致于結(jié)果形成不帶電荷組分或粒子。
8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的工藝過程,其中引入下一步化學物料和/或下一步附加的化學物料到該組分把動能級降低到能產(chǎn)生固體產(chǎn)物的階段。
9.根據(jù)權(quán)利要求1至8中的任何一項所述的工藝過程,其中組分的離子化是通過等離子體的溫度和/或這些組分與電子回旋共振產(chǎn)生的高能電子的相互作用而引發(fā)的。
10.根據(jù)權(quán)利要求3到9中的任何一項所述的工藝過程,其中在預定的動能級加入的化學物料進入與高能組分接觸并與低能組分接觸;該化學物料的動能級、高能組分和低能組分是這樣使之形成高能組分和化學物料之間接觸而生成那一組分的、或包括那一組分的一種帶電荷的離子;以及低能組分和該化學物料結(jié)合一起產(chǎn)生了那一組分的、或包括那一組分的一種不帶電荷的粒子。
11.根據(jù)權(quán)利要求10所述的工藝過程,其中添加進流程中化學物料的量被選擇來控制將低能級組分轉(zhuǎn)變成非離子化形式的范圍。
12.根據(jù)前述任何一項權(quán)利要求中所述的工藝過程,其中被分離的組分是一種或一種以上的同位素,這些同位素是從相同元素和/或其他元素的其他同位素中分離出來的。
13.根據(jù)權(quán)利要求1到12中的任何一項的工藝過程,其中組分之間的分離程度僅僅是部分的,使得進料中的一部分組分作為流程中的不帶電荷組分被分離出,而那一組分的大部分繼續(xù)進入從帶電荷組分產(chǎn)生的產(chǎn)品流和/或反之亦然。
14.一種工藝過程,包括以下各步驟(a)提供一種進料,該進料是由混合組分組成的;(b)轉(zhuǎn)變所述進料成為等離子體和/或離子化形式;(c)提供至少一個組分至少是部分離子化形式,至少一個不同的組分至少是部分非離子化的形式;(d)把所述的離子和/或離子體約束在磁場內(nèi);以及(e)從所述非離子化組分中至少一部分分離出至少一部分的所述離子化組分。
15.根據(jù)權(quán)利要求14所述的工藝過程,包括下一個步驟,第一能帶和/或第一能級一個組分的至少一部分并且提供第二能帶和/或第二能級第二組分的至少一部分,并且至少部分分離第一和第二能帶和/或能級的組分。
16.根據(jù)權(quán)利要求14或15中的工藝過程,包含這一步驟將振蕩電場施加于離子化組分,該振蕩電場具有一種分力垂直于包容磁場的軸線,該電場以接近離子回旋頻率或其諧波的頻率振蕩,存在一種或一種以上組分或一個組分的一種或一種以上同位素。
17.根據(jù)權(quán)利要求15所述的工藝過程,其中從權(quán)利要求14所述的分離出的離子化的組分在進入權(quán)利要求16所述的包容磁場之前受到中和。
18.根據(jù)權(quán)利要求17所述的工藝過程,其中加入化學物料,例如冷的氧氣引起已離子化組分的中和作用。
19.根據(jù)權(quán)利要求17或18所述的工藝過程,其中受到中和的組分隨著進入包容磁場至少是部分離子化的。
20.由以下裝置組成的分離設備(a)一種等離子體/離子發(fā)生器;(b)一種混合組分進料的選擇性離子化裝置;(c)一種磁場發(fā)生裝置,用來產(chǎn)生對吸持等離子體/離子的磁場;以及(d)一種從磁場中除去不帶電荷組分的裝置。
21.根據(jù)權(quán)利要求20所述的設備,其中該設備還包括一種通過該設備的一個或一個以上組分有選擇性地提高動能級的裝置。
22.根據(jù)權(quán)利要求21所述的設備,其中已選擇組分動能級的提高是通過對已選擇組分施加以接近回旋共振頻率或其諧波的振蕩電場,該振蕩電場具有一種向量垂直于包容磁場的軸線。
23.根據(jù)權(quán)利要求22所述的設備,其中為留在權(quán)利要求20設備中的離子化組分配備有一種中和裝置。
24.根據(jù)權(quán)利要求23所述的設備,其中該中和裝置包括化學物料投加裝置。
25.根據(jù)權(quán)利要求23或24所述的設備,其中配備有為各組分再離子化的裝置。
26.由以下裝置組成的分離設備(a)一種磁場發(fā)生裝置;(b)一種將進料中至少一部分轉(zhuǎn)換到該設備成為離子化形式的裝置;(c)一種裝置供有選擇地激發(fā)進料中至少一種組分的至少一部分到第一能帶和/或第一能級,并供給至少一個第二種組分的至少一部分到第二能帶和/或第二能級,第二能帶和/或第二能級高于第一能帶和/或第一能級;以及(d)一種裝置用來從第二能帶和/或第二能級組分中至少部分分離出第一能帶和/或第一能級的組分。
27.根據(jù)權(quán)利要求20至26任一項所述的設備,其中該設備提供一種引入化學物料到磁場的裝置,以引起選擇性地反應或相改變,其導致保留在電荷狀態(tài)的至少一個組分和被轉(zhuǎn)化成不帶電荷狀態(tài)的至少一個組分,完成基于電荷的分離。
28.一種設備用來從一個或一個以上低動能級組分分離出一個或一個以上高動能級的離子化組分,該設備包括一種裝置用來產(chǎn)生高的和低的動能級組分;一種裝置用來容納這些已產(chǎn)生的組分;以及,一種裝置用來將化學物料引入這些組分,該化學物料承受與第一和第二能量級的組分有選擇性的作用使之產(chǎn)生出具有一靜止的離子化形式和一種能量級組分和另一種具有非離子化形式的其他組分,完成基于電荷的分離。
29.根據(jù)權(quán)利要求26或27所述的設備,其中該設備還提供除去不帶電荷粒子的裝置。
30.組分、物料、化合物、元素或同位素,或其進一步加工的各種形式根據(jù)權(quán)利要求1-19所述的工藝過程和/或用權(quán)利要求20-28所述的設備分離出來的上述物質(zhì)。
31.一種由以下步驟構(gòu)成的工藝過程(a)對含有238U和235U的混合組分進料進行離子回旋共振;(b)對產(chǎn)生的高能組分和低能組分至少進行部分彼此分離;以及(c)在壓力、溫度、加入的化學物料及收集方法都能給出陶瓷級二氧化鈾的條件下固化238U。
32.陶瓷級金屬氧化物,最好是根據(jù)前述權(quán)利要求任一項所產(chǎn)生的二氧化鈾。
33.燃料球、燃料棒或燃料組件用于含有該產(chǎn)品的核反應堆,或前述權(quán)利要求中任何一項的進一步加工產(chǎn)品。
全文摘要
本發(fā)明提供改進的加工設備和方法,包括進料的有選擇的離子化;離子化的和非離子化的核素的分離;選擇性激發(fā)靜止的離子核素;引入化學物料以引起部分進料選擇性轉(zhuǎn)變?yōu)榉请x子化狀態(tài);離子化與非離子化核素的進一步分離。同時公開了在加工的選擇性激發(fā)方面其他改進。提供同位素和/或元素的相互分離以及種種進料在單一工藝流程中改變化學物理形式。
文檔編號B01D59/00GK1218424SQ9719460
公開日1999年6月2日 申請日期1997年3月12日 優(yōu)先權(quán)日1996年3月15日
發(fā)明者杰弗里·霍羅克斯·貝利, 科林·懷特黑德, 大衛(wèi)·約翰·威茲 申請人:英國核燃料公眾有限公司