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La<sub>0.7</sub>Sr<sub>0.3</sub>Co<sub>1-x</sub>Pd<sub>x</sub>O<sub>3</sub>催化劑應(yīng)用的制作方法

文檔序號:5034610閱讀:183來源:國知局
專利名稱:La<sub>0.7</sub>Sr<sub>0.3</sub>Co<sub>1-x</sub>Pd<sub>x</sub>O<sub>3</sub>催化劑應(yīng)用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及一種Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的應(yīng)用,屬于汽車尾氣凈化中的氮氧化物催化消除技術(shù)。
背景技術(shù)
為了提高燃油的經(jīng)濟(jì)性,減少CO2和烴類排放,發(fā)動機(jī)稀薄燃燒技術(shù)得到了發(fā)展,但在稀燃條件下汽車尾氣中的氮氧化物(N0X,包括NO和NO2)不易被催化消除。隨著環(huán)境排放法規(guī)的日益嚴(yán)格,有關(guān)稀燃發(fā)動機(jī)尾氣污染物NOx催化消除的研究受到了廣泛關(guān)注。豐田公司首先提出的NOx儲存還原(NSR)技術(shù)已經(jīng)在低硫含量燃料的稀燃發(fā)動機(jī)車中得到實(shí)際應(yīng)用,常用Pt/Ba0/Al203系列NSR催化劑,但Pt價格昂貴,在高溫下容易燒結(jié),N2選擇性不高。La1^xSrxCoO3系鈣鈦礦催化劑,常用作固體氧化物燃料電池的陰極材料,氧敏感材料和 氧化催化劑等,價格低廉、抗燒結(jié)性能好、NOx儲存量大,但對NOx還原能力不足。以價格相對較低的Pd替代昂貴的Pt催化劑,并將其與鈣鈦礦材料相結(jié)合。目前,這種貴金屬Pd與鈣鈦礦相結(jié)合的NSR催化劑技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中還是一個空白。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明目的是提供一種Laa 7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的應(yīng)用,該催化劑應(yīng)用于消除汽車尾氣中的N0X,具有良好的活性及穩(wěn)定性。本發(fā)明是通過以下技術(shù)方案加以實(shí)現(xiàn)的,一種Latl. 7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的應(yīng)用,催化劑結(jié)構(gòu)式中的X為0,或為O. 01,或為O. 03,或為O. 05,該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物,其特征在于包括以下過程對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的反應(yīng)器,在溫度為275°C,以質(zhì)量空速為IOXlO5 IT1向反應(yīng)器通入含有NO成分的混合氣體進(jìn)行氧化儲存氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;02為5% ;其余為N2載氣,進(jìn)行氧化儲存lOOmin,NO轉(zhuǎn)化率達(dá)89%,NOx的儲存量達(dá)957 μmol/g。上述LaQ.7SrQ.3COl_xPdx03催化劑的應(yīng)用之二,催化劑結(jié)構(gòu)式中的X為0,或為O. 01,或為O. 03,或為O. 05,該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物,其特征在于包括以下過程
1)對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的反應(yīng)器,在溫度為250-425°C,以質(zhì)量空速為3. 75 X IO5 h—1向反應(yīng)器通入含有NO成分的混合氣體進(jìn)行氧化儲存氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2載氣,進(jìn)行氧化儲存2min ;
2)在與步驟I)氧化儲存過程相同的溫度和體積空速條件下,向反應(yīng)器通入含有NO成分的混合氣體進(jìn)行還原氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2載氣,進(jìn)行還原Imin ;
3)重復(fù)循環(huán)步驟I)的氧化儲存過程和步驟2)的還原過程,循環(huán)20次,NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)100%,N2的選擇性達(dá)96%。本發(fā)明優(yōu)點(diǎn)在于采用Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑,以氧化儲存的方式消除汽車尾氣中的氮氧化物,其NOx的儲存量可達(dá)957 μ mol/g, NO轉(zhuǎn)化率達(dá)89%,而Pt/Ba0/Al203催化劑的儲存量只有304 μ mol/g, NO轉(zhuǎn)化率僅有60% ;本方法所采用的Laa 7Sr0.3COl_xPdx03催化劑,以儲存還原的方式消除汽車尾氣中的氮氧化物,采用丙烯做還原劑在275 350°C溫度下,NOx消除效率均在96%左右,而該催化劑的價格卻比Pt/Ba0/Al203催化劑便宜將近50%。


圖1為實(shí)施例1采用的Laa7Sra3CoO3 (x為O)催化劑的氮氧化物氧化儲存曲線圖。圖2為實(shí)施例1采用的Laa7Sra3CoO3 (x為O)催化劑的氮氧化物儲存還原曲線圖。圖3為實(shí)施例2采用的Laa 7Sr0.3Co0.97Pd0.0303 (x為0. 03 )催化劑的氮氧化物氧化儲存曲線圖。圖4為實(shí)施例2采用的Laa 7Sr0.3Co0.97Pd0.0303 (x為0. 03 )催化劑的氮氧化物儲存還原曲線圖。圖5為對比例I采用的Pt/Ba0/Al203催化劑的氮氧化物氧化儲存曲線圖。圖6為對比例I采用的Pt/Ba0/Al203催化劑的氮氧化物儲存還原曲線圖。
具體實(shí)施例方式實(shí)施例1
分別按化學(xué)計量比稱取 6.576g La(NO3)3 · 6H20、1. 377g Sr (NO3) 2、6· 314gCo (NO3)2·6Η20,并將上述化合物溶于100 ml去離子水中,超聲震蕩形成溶液A ;稱取19g檸檬酸和IOg乙二胺四乙酸溶于IOOml去離子水中超聲震蕩形成檸檬酸和乙二胺四乙酸溶液B ;將溶液A、B混合形成200ml澄清的葡萄紫色溶液C,在溫度80°C下的水浴中攪拌蒸干至紫色溶膠狀態(tài);置于鼓風(fēng)干燥箱中在溫度120°C下進(jìn)行干燥得前驅(qū)體。將前驅(qū)體在馬弗爐中700°C溫度下焙燒6小時,從而形成Laa7Sra3CoO3鈣鈦礦催化劑。將制得的催化劑經(jīng)過研磨過篩得到6(Γ100目的催化劑5g,備用。以該催化劑進(jìn)行NOx氧化儲存過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3CoO3催化劑400 mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為275°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為IOX IO5 IT1的混合氣體,混合氣體體積組成為N0為500 ppm ;02為5% ;其余為N2平衡氣,恒溫氧化儲存lOOmin,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測得曲線圖如圖1所示,經(jīng)計算N0X儲存量為678μ mol/g,NO的轉(zhuǎn)化率為85%。以該催化劑進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3CoO3鈣鈦礦催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為275°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 42i_HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測得曲線圖如圖2所示,經(jīng)計算NOx轉(zhuǎn)化率為61%,N2的選擇性為98%,由此計算得到的NOx消除效率為60%。實(shí)施例2
以實(shí)施例1方法制備樣品Laa7Sra3Coa99PdatllO3 (x為O. 01)催化劑400mg。仍以實(shí)施例1方法進(jìn)行NOx儲存性能測試,檢測結(jié)果為…(^儲存量為729 μ mol/g,NO轉(zhuǎn)化率為85%。仍以實(shí)施例1方法進(jìn)行NOx儲存還原性能測試,檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為67 %,N2的選擇性為86%,由此計算得到的NOx消除效率為58%。實(shí)施例3以實(shí)施例1方法制備樣品Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3 (x為O. 03)催化劑400mg。仍以實(shí)施例1方法進(jìn)行NOx儲存性能測試,檢測得曲線圖如圖3所示,經(jīng)計算N0X儲存量為957ymol/g,NO轉(zhuǎn)化率為88%。 仍以實(shí)施例1方法進(jìn)行NOx儲存還原性能測試,檢測得曲線圖如圖4所示,經(jīng)計算NOx轉(zhuǎn)化率為100%,N2的選擇性為90%,由此計算得到的NOx消除效率為90%。實(shí)施例4
以實(shí)施例1方法制備樣品Laa7Sra3Coa95Pdatl5O3 (x為O. 05)催化劑400mg。仍以實(shí)施例1方法進(jìn)行NOx儲存性能測試,檢測結(jié)果為^(^儲存量為905 μ mol/g,NO轉(zhuǎn)化率為89%。仍以實(shí)施例1方法進(jìn)行NOx儲存還原性能測試,檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為75 %,N2的選擇性為72%,由此計算得到的NOx消除效率為54%。實(shí)施例5
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為250°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為78%,N2的選擇性為79%,由此計算得到的NOx消除效率為61%。實(shí)施例6
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3C0a97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為300°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75X 105 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7%;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成成分為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:lmin進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為100%,N2的選擇性為96%,由此計算得到的NOx消除效率為96%。實(shí)施例7
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為325°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scient ific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為100%,N2的選擇性為96%,由此計算得到的NOx消除效率為96%。實(shí)施例8
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為350°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為100%,N2的選擇性為94%,由此計算得到的NOx消除效率為94%。實(shí)施例9
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為375°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為90%,N2的選擇性為91%,由此計算得到的NOx消除效率為81%。實(shí)施例10
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為400°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為90%,N2的選擇性為96%,由此計算得到的NOx消除效率為86%。實(shí)施例11
以實(shí)施例1方法制備Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3Coa97Pdatl3O3催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為425°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為70%,N2的選擇性為58%,由此計算得到的NOx消除效率為41%。 對比例I
稱取O. 4988g質(zhì)量分?jǐn)?shù)為16. 20%的Pt (NO3) 2溶液,8g y -Al2O3,按等體積浸潰法將稱取的Pt (NO3)2溶液浸潰到Y(jié)-Al2O3上,超聲10分鐘后,靜置24小時,在鼓風(fēng)干燥箱中90°C干燥24小時,之后在馬弗爐中500°C焙燒4小時,得到銀灰色粉末;稱取2. 6257g草酸鋇,力口入少量去離子水配成草酸鋇溶液,采用等體積浸潰法將草酸鋇溶液浸潰到該粉末上,超聲10分鐘,靜置24小時,在鼓風(fēng)干燥箱中90°C干燥24小時,之后在馬弗爐中500°C溫度下焙燒4小時,得到Pt/Ba0/Al203催化劑。將制得的催化劑經(jīng)過研磨過篩得到6(Tl00目的Pt/BaOAl2O3 催化劑 8g。用該催化劑做對比例,對樣品進(jìn)行NOx儲存過程將粒度為6(Γ100目的該催化劑400mg置入內(nèi)徑為40毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度275°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為IOX IO5 IT1的混合氣體,所述混合氣體體積組成為N0為500 ppm ;02為5% ;其余為N2平衡氣,恒溫氧化儲存lOOmin,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測得曲線圖如圖5所示,經(jīng)計算…(^儲存量為304μπιΟ1/^,NO的轉(zhuǎn)化率為60%。
對樣品進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Pt/Ba0/Al203催化劑400mg置入內(nèi)徑為40毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為275°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為
3.75 X IO5 h—1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為N0為500ppm ;02為
6.7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(ThermoScientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測得曲線圖如圖6所示,經(jīng)計算N0X轉(zhuǎn)化率為96%, N2的選擇性為70%,由此計算得到的NOx消除效率為67%。對比例2
以對比例I方法制備Pt/Ba0/Al203催化劑400mg,對其進(jìn)行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Pt/Ba0/Al203催化劑400mg置入內(nèi)徑為4毫米的固定床反應(yīng)器中,在溫度為325°C下,向固定床反應(yīng)器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進(jìn)行NOx氧化儲存,該混合氣體體積組成為=NO為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2平衡氣,氧化儲存2min,之后切換通入混合氣體進(jìn)行還原,該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣,還原lmin,如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進(jìn)行周期性的氧化和還原循環(huán)過程,循環(huán)20次,連續(xù)監(jiān)測氣體中NOx的濃度隨反應(yīng)時間的變化,吸附NOx濃度采用Model421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學(xué)發(fā)光檢測器)進(jìn)行檢測。檢測結(jié)果為N0X轉(zhuǎn)化率為100%,N2的選擇性為58%,由此計算得到的NOx消除效率為58%。
權(quán)利要求
1.一種Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的應(yīng)用,催化劑結(jié)構(gòu)式中的X為0,或為O. 01,或為O.03,或為O. 05,該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物,其特征在于包括以下過程:對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的反應(yīng)器,在溫度為275°C,以質(zhì)量空速為IOXlO5 向反應(yīng)器通入含有NO成分的混合氣體進(jìn)行氧化儲存氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;02為5% ;其余為N2載氣,進(jìn)行氧化儲存lOOmin,NO轉(zhuǎn)化率達(dá)89%,NOx的儲存量達(dá)957 μ mol/g。
2.—種Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的應(yīng)用,催化劑結(jié)構(gòu)式中的X為0,或為O. 01,或為O.03,或為O. 05,該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物,其特征在于包括以下過程1)對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的反應(yīng)器,在溫度為250-425°C,以質(zhì)量空速為3. 75 X IO5 h—1向反應(yīng)器通入含有NO成分的混合氣體進(jìn)行氧化儲存氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;02為6. 7% ;其余為N2載氣,進(jìn)行氧化儲存2min ;2)在與步驟I)氧化儲存過程相同的溫度和體積空速條件下,向反應(yīng)器通入含有NO成分的混合氣體進(jìn)行還原氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2載氣,進(jìn)行還原Imin ;3)重復(fù)循環(huán)步驟I)的氧化儲存過程和步驟2)的還原過程,循環(huán)20次,NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)100%,N2的選擇性達(dá)96%。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種La0.7Sr0.3Co1-xPdxO3催化劑的應(yīng)用。該催化劑以氧化儲存消除汽車尾氣中氮氧化物過程在溫度為275℃,以空速為10×105h-1向反應(yīng)器通入含有NO,O2,N2的混合氣體進(jìn)行氧化儲存;另外,用于儲存還原消除氮氧化物過程在溫度為250-425℃,以空速為3.75×105h-1向反應(yīng)器通入含有NO,O2,N2的混合氣體進(jìn)行氧化儲存;之后通入含有NO,C3H6,N2的混合氣體進(jìn)行還原,并且重復(fù)循環(huán)氧化儲存和還原過程。該催化劑的NOx的儲存量大,NO轉(zhuǎn)化率較高;在275~350℃溫度下,NOx消除效率均在96%左右,該催化劑價格便宜。
文檔編號B01D53/56GK103007959SQ201210536170
公開日2013年4月3日 申請日期2012年12月13日 優(yōu)先權(quán)日2012年12月13日
發(fā)明者李新剛, 陳成, 郭麗, 賢暉 申請人:天津大學(xué)
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