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納米金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒及制法和應(yīng)用的制作方法

文檔序號(hào):4980368閱讀:310來源:國知局
專利名稱:納米金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒及制法和應(yīng)用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明是關(guān)于納米金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒,以及該納米金承載于 氧化錳/氧化鐵觸媒其制造方法,及一氧化碳在納米金承載于氧化錳/氧化 鐵觸媒的催化下,在富含氫氣環(huán)境下,與氧氣反應(yīng)生成二氧化碳的工藝, 以去除氫氣流中的一氧化碳。
背景技術(shù)
目前新能源的開發(fā)以及有效的利用儲(chǔ)存是工業(yè)的研究重點(diǎn),燃料電池 能將化學(xué)能高效率的轉(zhuǎn)化為電能,并能方便的儲(chǔ)存能量,正符合這項(xiàng)需求。 在眾多燃料電池的種類中大致可依操作溫度分類為,高溫型燃料電池(操作
溫度高于25(TC)及低溫型燃料電池(操作溫度低于25(TC)兩種,但受限于安 全及大小的考慮,低溫型的較常見。但由于這些燃料電池中的電極非常容 易被一氧化碳所毒化,例如PAFCs(phosphoricacidfodcells)只能容忍20/。 一氧化碳的存在,PEMs(proton exchange membrane fUel cells)更是只能存在 幾個(gè)ppm的一氧化碳,故如何獲得干凈的氫氣來源,就成為燃料電池最重 要的課題。
燃料電池中所使用的氫氣,可從幾種方法來獲得,其中甲垸及水氣的 重組反應(yīng)(steam reformer)是目前最經(jīng)濟(jì)的氫氣來源,但缺點(diǎn)是需要一連 串純化氫氣的步驟,另外也有采用其它碳?xì)浠衔锏牧呀?,或者是使用?會(huì)產(chǎn)生COx副產(chǎn)物的氨氣裂解反應(yīng)生成氫氣。在重組反應(yīng)中,甲烷及水氣 的重組必定會(huì)生成副產(chǎn)物一氧化碳,而一氧化碳是降低電極效能的主因,故必須經(jīng)過一連串移除一氧化碳的反應(yīng),才可將氫氣導(dǎo)入PEM中;在一連
串的反應(yīng)中,首先利用高溫的水氣與一氧化碳氧化反應(yīng)(water gas shift reactors, WGSs)操作在350 550。C,常使用氧化鐵/氧化輅的混合觸媒,可 將一氧化碳濃度降到3%;接下來經(jīng)過低溫的WGS反應(yīng),使用氧化銅/氧化 鋅/氧化鋁作為觸媒將一氧化碳濃度再降到0.5%,其溫度為200 30(TC;最 后進(jìn)入選擇性氧化反應(yīng)(preferential oxidation, PROX)將一氧化碳減至幾個(gè) ppm。
選擇性一氧化碳氧化反應(yīng)是目前最能有效移除一氧化碳方法之一,早 期常用于此類反應(yīng)的觸媒,通常都同時(shí)具有高度的一氧化碳氧化能力及氫 氣的氧化能力,最被廣泛使用的莫過于是白金觸媒;但是白金觸媒的反應(yīng) 活性雖好,卻也使得氫氣的氧化量也跟著增加,所以隨著溫度的升高,一 氧化碳轉(zhuǎn)化率就會(huì)下降,選擇率也隨的降低。另外,應(yīng)用Ru、 Rh、 Pd等 金屬觸媒應(yīng)用在這個(gè)反應(yīng)上,其一氧化碳轉(zhuǎn)化率如同白金觸媒一般,隨著
溫度升高而遞減。 一氧化碳轉(zhuǎn)化率遞減的情況在各種觸媒中,分別為 Ru/Al203 > Rh/Al203> Pt/Al203> Pd/Al203 (同樣在0.5%的金屬含量下)。 除此之外,國外相關(guān)研究顯示金觸媒適合在10(TC以下進(jìn)行反應(yīng),銅觸媒 則適合100 200。C,白金觸媒則是在200。C有100。/。的一氧化碳轉(zhuǎn)化率,并
且發(fā)現(xiàn)反應(yīng)氣體中二氧化碳的存在會(huì)降低一氧化碳的轉(zhuǎn)化率,尤其是金觸 媒更為明顯。相較于白金觸媒,金觸媒不但能在低于10(TC下具有很高的 活性,是其它貴金屬觸媒所不能比擬的,并且金的原料也比白金便宜且價(jià) 格穩(wěn)定許多,其操作溫度也較適合低溫型燃料電池,不用另行加溫。
先前有關(guān)金觸媒專利大部分都在一氧化碳氧化上的應(yīng)用,并沒有在氫 氣環(huán)境下進(jìn)行選擇性一氧化碳氧化反應(yīng),并且并無使用氧化錳/氧化鐵混合 性氧化物作為擔(dān)體,在10(TC以下進(jìn)行反應(yīng)。由己公開/公告專利中,未有 如本發(fā)明所描述利用納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒應(yīng)用在選擇性-一 氧化碳氧化的方法。在外國專利方面,應(yīng)用在選擇性一氧化碳氧化反應(yīng)的觸媒,大多以鉬、 釕、銠及這幾類的合金為主,而本發(fā)明與這些比較后優(yōu)點(diǎn)在于金的價(jià)格較 為便宜,且明顯可在溫度低于10(TC下操作,仍然具有高活性。以下列舉
近年專利,美國專利US6787118 (2004/09/07)揭示一種自氫氣流中選擇性移 除一氧化碳的方法,使用的觸媒為負(fù)載在以共沉淀法制得的含鈰及其它金 屬如鋯、鐵、錳、銅等混合氧化物上的Pt、 Pd及Au觸媒。美國專利 US6780386(2004/08/24)揭示一種一氧化碳氧化觸媒及制造含氫氣體的方 法,以負(fù)載在氧化鈦及氧化鋁上的Ru為觸媒,將富氫氣體中的CO濃度由 0.6%降至約10ppm 。 美國專禾U US6673742(2004/01/06)與 US6409939(2002/01/25)揭示制造一種優(yōu)先氧化觸媒及制造富氫燃料氣流 的方法,制得的0.5 3WRu/Al2O3觸媒在7(M3(TC溫度下能選擇性氧化富氫 進(jìn)料中的一氧化碳(0.47%),出料氣中的CO濃度可降至50 ppm。美國專利 US6559094(2003/05/06)揭示一用于選擇性氧化一氧化碳的催化材料的制 備方法,典型使用的觸媒為5。/。Pt-0.3n/。Fe/Al203。美國專利US6531106 (2003/03/11)揭示一種選擇性移除一氧化碳的方法,將Pt、 Pd、 Ru、 Rh或 Ir等貴金屬負(fù)載在結(jié)晶硅酸鹽上為觸媒,于實(shí)施例中處理含0.6。/。CO、 24% C02、 20%H2O、 0.6% 02、 54.8。/。H2的氣體,不同溫度下多數(shù)能將CO濃度 降至50 ppm以下。日本專利JP2003-104703(2003/04/09)揭示降低一氧化碳 的方法及燃料電池系統(tǒng),實(shí)施例中制備Ru-Pt/Al203觸媒,能將含氫重組氣 體中的CO濃度由6000ppm降至4ppm。美國專利US6287529(2001/09/ll)揭 示選擇性催化氧化一氧化碳的裝置和方法,該裝置為多階段式co氧化反 應(yīng)器,以負(fù)載在Al203或沸石上的Pt或Ru為觸媒,能將富氫氣流中的CO降 至40 ppm以下。日本專利JP200(M69107 (2000/06/20)揭示降低一氧化碳制
造含氫氣體的方法,實(shí)施例中制備負(fù)載在氧化鈦及氧化鋁擔(dān)體上的含堿金 屬或堿土金屬的Ru觸媒,于60 160'C范圍能將含氫氣體中的CO濃度由 0.6%降至50 ppm以下。日本專利JP05201702 (1993/08/10)揭示選擇性移除一氧化碳的方法及裝置,以Ru/Al203及Rh/Al203為觸媒,于12(TC以下能將 含氫氣體中的CO濃度降至0.01。/。以下。美國目前有關(guān)選擇性一氧化碳氧化 的應(yīng)用專利如前所述。公知技術(shù)的應(yīng)用未有使用本發(fā)明揭示的觸媒及制法。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于提供一種納米金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒。 本發(fā)明的又一目的在提供上述觸媒的制造方法,其可應(yīng)用于去除燃料 電池中氫氣所含的一氧化碳至低于100ppm,以避免毒化燃料電池的電極。
本發(fā)明的另一目的在于提供一種一氧化碳在納米金承載于氧化錳/氧 化鐵觸媒的催化下,在富含氫氣環(huán)境下,與氧氣反應(yīng)生成二氧化碳的工藝, 可應(yīng)用于去除氫氣槽中的一氧化碳,以提高氫氣的純度。
為實(shí)現(xiàn)上述目的,本發(fā)明提供的一氧化碳氧化的觸媒,用于在富氫環(huán) 境下選擇性一氧化碳氧化的觸媒,包括 一混合氧化錳及氧化鐵的擔(dān)體-, 及負(fù)載在該擔(dān)體表面的納米金顆粒。
所述的一氧化碳氧化的觸媒,其中,該納米金顆粒的粒徑小于5納米。
本發(fā)明提供的納米金承載于擔(dān)體觸媒的制造方法,其包括下列步驟
(a) 將硝酸錳溶液與氧化鐵混合后,于300'C至50(TC間煅燒,以形成一 氧化物作為擔(dān)體;
(b) 將一含金溶液與該氧化物放在水中以形成一納米金觸媒的一沉淀
物;
(c) 以一堿性溶液控制該含金溶液的酸堿值并持續(xù)攪拌;
(d) 以水洗該沉淀物;
(e) 烘干該沉淀物;
(f) 于120°C至20(TC煅燒烘千后的該沉淀物。所述的方法,其中,該擔(dān)體以含浸法制備氧化錳及氧化鐵的混合氧化
物,其錳鐵混合比例為1/9至3/7。
所述的方法,其中,步驟(a)中煅燒時(shí)間為2至6小時(shí)。
所述的方法,其中,步驟(b)中,以沉淀該納米金觸媒時(shí),溫度維持在
50至90。C。
所述的方法,其中,步驟(c)中,以沉淀該納米金觸媒時(shí),控制酸堿值 的該堿性溶液為氨水。
所述的方法,其中,步驟(c)中,以沉淀該納米金觸媒時(shí),酸堿值為8至9。
所述的方法,其中,步驟(c)中,以沉淀該納米金觸媒時(shí),其持續(xù)攪拌
時(shí)間為1至10小時(shí)。
所述的方法,其中,步驟(d)中,該水的溫度為60。C至7(TC。 所述的方法,其中,步驟(e)中,該烘干溫度為10(TC至11(TC。 所述的方法,其中,步驟(e)中,該烘干時(shí)間為10至12小時(shí)。 所述的方法,其中,步驟(f)中,該煅燒烘干后的該沉淀物時(shí)間為2至
IO小時(shí)。
本發(fā)明提供的去除氣體中含有一氧化碳的方法,其包含以下步驟
以含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒在含有氫氣存在的一反應(yīng)
氣體下,于2(TC至20(TC間反應(yīng),其中該反應(yīng)氣體包含氧氣、 一氧化碳、 氫氣及氦氣,其中氧/一氧化碳摩爾比為0.5至4。
所述的方法,其中,含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵的觸媒中,其 中金重量百分比是介于1%至3%。
所述的方法,其中,該反應(yīng)氣體中一氧化碳與氧氣的比值為2至3。
所述的方法,其中,操作溫度介于25"C至10(TC。
換言之,本發(fā)明的氧化錳及氧化鐵可依不同元素比例混合,其承載的 金顆粒大小無限制,較佳的粒徑為約小于5納米。本發(fā)明是以含有金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒在一氧化碳、氧氣、氫氣 及氦氣存在下,使用連續(xù)式填充床反應(yīng)器,用以選擇性氧化一氧化碳。
本發(fā)明為一種一氧化碳氧化的觸媒,其用于在富氫環(huán)境下選擇性一氧 化碳氧化的觸媒,其包括一混合氧化錳及氧化鐵的擔(dān)體負(fù)載在擔(dān)體表面的 納米金顆粒。本發(fā)明的納米金顆粒粒徑大小無限制,較佳的粒徑為約小于 5納米。
本發(fā)明主要揭示一種納米金承載于擔(dān)體觸媒的制造方法,其主要包含
下列步驟(a)將硝酸錳溶液與氧化鐵混合后,于30(TC至50(TC間煅燒以形 成一氧化物作為擔(dān)體;(b)將一含金的溶液與該氧化物放在水中以形成一納 米金觸媒的一沉淀物;(c)以一堿性溶液控制該含金溶液的酸堿值;(d)以水 洗該沉淀物;(e)烘干該沉淀物;以及(f)于12(TC至20(TC煅燒烘干后的該沉淀物。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中該擔(dān)體是以含浸法 制備氧化錳及氧化鐵的混合氧化物,其錳鐵混合比例無限制,較佳的錳鐵 混合比例為1/9至3/7。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中將硝酸錳溶液與氧 化鐵混合后煅燒時(shí)間無限制,較佳的煅燒時(shí)間為2至6小時(shí)。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中以沉淀該納米金觸 媒時(shí)的溫度無限制,較佳的溫度維持在50至9(TC。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中以沉淀該納米金觸 媒時(shí),控制酸堿值的堿性溶液無限制,較佳為氨水。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中以沉淀該納米金觸 媒時(shí),控制其酸堿值約小于IO,較佳的酸堿值為8至9。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中以沉淀該納米金觸 媒時(shí)須持續(xù)攪拌,其攪拌時(shí)間無限制,較佳的持續(xù)攪拌時(shí)間為i至io小時(shí)。本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中是以低于8(TC的水 沖洗沉淀物,較佳的水的溫度為6(TC至7(TC。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中烘千其沉淀物是在 ll(TC的溫度下烘干,較佳為的烘干溫度為10(TC至11(TC。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中烘干沉淀物的時(shí)間 無限制,較佳的烘干時(shí)間為10至12小時(shí)。
本發(fā)明制造納米金承載于擔(dān)體觸媒的方法中,其中煅燒該烘干沉淀物 的時(shí)間無限制,較佳的煅燒時(shí)間為2至10小時(shí)。
本發(fā)明亦揭示一種去除氣體中含有一氧化碳的方法,其步驟包含以 含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒在含有氫氣存在的反應(yīng)氣體下,于 2(TC至20(TC間反應(yīng),使一氧化碳氧化成二氧化碳,其中反應(yīng)氣體有氧氣、 一氧化碳、氫氣及氦氣,其中氧/一氧化碳摩爾比為0.5至4。
本發(fā)明以含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒在含有氫氣存在的 反應(yīng)氣體下,去除氣體中含有一氧化碳的方法中,其中金的重量百分比沒 有限制,較佳為重量百分比于1%至3%。
本發(fā)明以含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒在含有氫氣存在的 反應(yīng)氣體下,去除氣體中含有一氧化碳的方法中,其中反應(yīng)氣體中的一氧 化碳與氧氣的比值為0.5至4,較佳的比值為2至3。
本發(fā)明以含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒在含有氫氣存在的 反應(yīng)氣體下,去除氣體中含有一氧化碳的方法中,其操作溫度為20。C至
200°C,較佳的操作溫度為25t:至io(rc。
具體實(shí)施方式
實(shí)施例1-以含浸法制備錳鐵混合氧化物10克,作為負(fù)載金的擔(dān)體,其制法如下 步驟1至2,再將金利用沉積沉淀的方法,負(fù)載在上述制備完成的擔(dān)體氧化
物上,其詳細(xì)步驟如下步驟3至8,即可完成w。/oAu/Mn02/Fe203 (Mn/Fe=
10-X/X),其中W為1, X為9的觸媒;
1、 制備錳/鐵比為1/9的氧化物擔(dān)體,秤取硝酸錳(Mn(N03)2. 4H20) 2.58克(分子量251,購自Aldrich公司),將其以2毫升蒸餾水溶解;
2、 秤取7.42克氧化鐵(分子量160),將步驟1的水溶液慢慢滴入 其中并攪拌,在空氣中18(TC煅燒4小時(shí),即生成深咖啡色二氧化錳/氧化 鐵粉末,并取出研磨;
3、 秤取步驟2的粉末4.95克放入150毫升蒸餾水中,以磁石攪拌的, 并加熱至6(TC,并維持的;
4、 秤取四氯金酸0.096克(購自Strem Chemicals公司),將其溶解于 50毫升蒸餾水,其中金占0.05克;
5、 以純氨水將步驟3的溶液酸堿值控制在9士0.2,再將四氯金酸溶液 以每分鐘IO毫升的速率滴入此溶液中,并同時(shí)控制堿值在9±0.2,溫度維 持60。C;
6、 滴定完成后以磁石攪拌混合兩小時(shí),維持酸堿值在9±0.2,溫度 60°C,使其反應(yīng)完全;
7、 將得到的沉淀物過濾,并以70。C的蒸餾水水洗多次,直到完全除 去氯離子,再于ll(TC烘干12小時(shí);
8、 將烘干后的觸媒在18(TC于空氣中燒4小時(shí),即生成深咖啡色1% Au/Mn02—Fe203粉末,錳/鐵摩爾數(shù)比為1/9。
實(shí)施例2:
同實(shí)施例1,唯將步驟1的錳/鐵原子比改為3/7,秤取硝酸錳 (Mn(N03)2. 4H20) 5.735克(分子量251 ,購自Aldrich公司),步驟2的氧化鐵稱取4.265克(分子量160)。
實(shí)施例3:
秤取氧化鐵4.95克,其余同實(shí)施例1的步驟3 步驟8。
將上述各實(shí)施例的觸媒取約0.10克的lwt.。/。 Au/Mn02/Fe203,置于直立 式填充床反應(yīng)器內(nèi),進(jìn)行在富氫環(huán)境下選擇性氧化一氧化碳的反應(yīng),以固 定床反應(yīng)器進(jìn)行實(shí)驗(yàn),管內(nèi)外直徑中間有融熔石英砂,以擔(dān)載反應(yīng)的觸媒, 但可以透氣,另外在反應(yīng)管內(nèi)的底部密封玻璃管,以放置測量觸媒表面溫 度的熱電偶溫度計(jì);
將進(jìn)料氣體含一氧化碳/氧氣/氫氣/氦氣體積比為1.33/2.66/64/32的混 合氣體以質(zhì)量流率控制器控制總流量為每分鐘50毫升,在室溫下通入反應(yīng) 器中,反應(yīng)氣體產(chǎn)物以氣相層析儀(中國層析型號(hào)9800)分析的,使用3.5 公尺M(jìn)olecular sieve 5A不銹鋼管柱;
反應(yīng)器溫度由圓筒狀電偶加熱爐控制,其加熱爐內(nèi)部鋪有4公分玻璃 纖維的保溫設(shè)備,反應(yīng)器溫度以每分鐘2度由室溫升高,并分別在35、 50、 65、 IOO度攝氏溫度平衡IO分鐘,并在平衡5分鐘時(shí)取樣分析如下表1。
上述測試所有實(shí)施例的反應(yīng)結(jié)果顯示如下表l;其中一氧化碳轉(zhuǎn)化率 及選擇率定義如下
一氧化碳轉(zhuǎn)化率=(進(jìn)口一氧化碳濃度一出口一氧化碳濃度)+進(jìn)口一 氧化碳濃度;
一氧化碳選擇率=一氧化碳氧化消耗氧氣量+(—氧化碳消耗氧氣量十 氫氣氧化消耗氧氣量)。
所有實(shí)施例都證實(shí)一氧化碳轉(zhuǎn)化率達(dá)100% ,出口的一氧化碳均低于 50ppm。由這些結(jié)果證實(shí)本發(fā)明的觸媒能有效去除氣體中的一氧化碳,進(jìn) 一步可應(yīng)用于去除燃料電池的燃料中的一氧化碳,以避免毒化電極;并可 用于去除燃料電池中氫氣所含的一氧化碳至低于100ppm以避免毒化燃料 電池的電極,亦可應(yīng)用于去除氫氣槽中的一氧化碳,以提高純度。表l各項(xiàng)實(shí)施例中的反應(yīng)結(jié)果
實(shí)施例擔(dān)體合成條件反應(yīng) 溫度 (。C)一氧化碳 選擇率 (%)一氧化碳
金含量 (%)酸堿值錳/鐵比轉(zhuǎn)化率(%)
1191/92588100
1191/93580100
1191/95068100
1191/96551100
1191/98049100
1191/910044100
2193/725100100
2193/73580100
2193/75058歸
2193/76551100
2193/78050100
2193/710050100
表l(續(xù))各項(xiàng)實(shí)施例中的反應(yīng)結(jié)果
擔(dān)體合成條件
反應(yīng)一氧化碳
一氧化碳
實(shí)施例-金含量- 溫度選擇率
轉(zhuǎn)化率(%)
酸堿值(°C)(%)31 92584100
31 93578100
31 95062100
31 96551100
31 98049100
31 910045100上述實(shí)施例僅是為了方便說明而舉例而已,本發(fā)明所主張的權(quán)利范圍 自應(yīng)以權(quán)利要求范圍所述為準(zhǔn),而非僅限于上述實(shí)施例。
權(quán)利要求
1、一種一氧化碳氧化的觸媒,用于在富氫環(huán)境下選擇性一氧化碳氧化的觸媒,包括一混合氧化錳及氧化鐵的擔(dān)體;及負(fù)載在該擔(dān)體表面的納米金顆粒。
2、 如權(quán)利要求l所述的一氧化碳氧化的觸媒,其中,該納米金顆粒的 粒徑小于5納米。
3、 一種納米金承載于擔(dān)體觸媒的制造方法,其包括下列步驟(a) 將硝酸錳溶液與氧化鐵混合后,于30(TC至50(TC間煅燒,以形成一 氧化物作為擔(dān)體;(b) 將一含金溶液與該氧化物放在水中以形成一納米金觸媒的一沉淀物;(c) 以一堿性溶液控制該含金溶液的酸堿值并持續(xù)攪拌;(d) 以水洗該沉淀物;(e) 烘干該沉淀物;(f) 于12(TC至20(TC煅燒烘干后的該沉淀物。
4、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,該擔(dān)體以含浸法制備氧化錳及氧 化鐵的混合氧化物,其錳鐵混合比例為1/9至3/7。
5、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(a)中煅燒時(shí)間為2至6小時(shí)。
6、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(b)中,以沉淀該納米金觸媒 時(shí),溫度維持在50至9(TC 。
7、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(c)中,以沉淀該納米金觸媒時(shí),控制酸堿值的該堿性溶液為氨水。
8、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(c)中,以沉淀該納米金觸媒 時(shí),酸堿值為8至9。
9、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(c)中,以沉淀該納米金觸媒時(shí),其持續(xù)攪拌時(shí)間為i至io小時(shí)。
10、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(d)中,該水的溫度為60。C 至70。C。
11、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(e)中,該烘干溫度為10(TC 至110。C。
12、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(e)中,該烘干時(shí)間為10至 12小時(shí)。
13、 如權(quán)利要求3所述的方法,其中,步驟(f)中,該煅燒烘干后的該 沉淀物時(shí)間為2至10小時(shí)。
14、 一種去除氣體中含有一氧化碳的方法,其包含以下步驟 以含有納米金承載于氧化錳及氧化鐵觸媒在含有氫氣存在的一反應(yīng)氣體下,于20。C至20(TC間反應(yīng),其中該反應(yīng)氣體包含氧氣、 一氧化碳、 氫氣及氦氣,其中氧/一氧化碳摩爾比為0.5至4。
15、 如權(quán)利要求14所述的方法,其中,含有納米金承載于氧化錳及氧 化鐵的觸媒中,其中金重量百分比是介于1%至3%。
16、 如權(quán)利要求14所述的方法,其中,該反應(yīng)氣體中一氧化碳與氧氣 的比值為2至3。
17、 如權(quán)利要求14所述的方法,其中,操作溫度介于25"C至100。C。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種納米金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒的雙氧化物金觸媒制造方法,及一種一氧化碳在納米金承載于氧化錳/氧化鐵觸媒的催化下,在富含氫氣環(huán)境中,與氧氣反應(yīng)生成二氧化碳的工藝;其中氧化錳及氧化鐵依不同元素比例混合,承載的金顆粒小于5納米。本發(fā)明以含有金的氧化錳/氧化鐵觸媒在一氧化碳、氧氣及氫氣存在下,氧氣/一氧化碳分子比為0.5與2之間,使用連續(xù)式填充床反應(yīng)器,用于選擇性氧化一氧化碳,以降低氫氣流中一氧化碳濃度至低于100ppm,以避免一氧化碳毒化燃料電池的電極。
文檔編號(hào)B01J23/89GK101284239SQ20071009589
公開日2008年10月15日 申請(qǐng)日期2007年4月12日 優(yōu)先權(quán)日2007年4月12日
發(fā)明者林加弘, 林明憲, 許泓锜, 陳郁文 申請(qǐng)人:大同股份有限公司
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