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Purex流程中鈾钚分離的方法

文檔序號(hào):3346558閱讀:3115來(lái)源:國(guó)知局
專(zhuān)利名稱:Purex流程中鈾钚分離的方法
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于放射性后處理技術(shù)領(lǐng)域,具體涉及一種Purex流程中鈾钚分離的方法。
背景技術(shù)
Purex流程中U、Pu的分離是基于磷酸三丁酯(簡(jiǎn)寫(xiě)為T(mén)BP)對(duì)U ( I )、Pu (IV)和 Pu (III)不同的萃取能力而實(shí)現(xiàn)的。還原反萃劑的選擇,其濃度的確定,以及各種干擾因素的排除是實(shí)現(xiàn)U、Pu分離的關(guān)鍵[1,2]。通常Pu (IV)到Pu (III)的價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)換采用試劑還原和電解還原,目前最常用的還原劑是U (IV)和羥胺,其中U (Γ )可以較好的還原Pu (IV) 到Pu (III),但其有一些弊端,如U (IV)的需要量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)化學(xué)計(jì)量;U (Γ )和Pu (III) 會(huì)自催化氧化;其需要額外的支持還原劑一胼會(huì)生成具有爆炸危險(xiǎn)的NH3及不利于流程的 NH4+。NH40H也是一種被廣泛用于還原Pu (IV)到Pu (III)的無(wú)鹽有機(jī)試劑,但其對(duì)Pu (IV) 還原速率較慢,只有在較低酸度,較高溫度(約50°C)和還原劑大量過(guò)量的情況下才能滿足工藝要求。因此,現(xiàn)有技術(shù)存在缺陷,有待改進(jìn)。

發(fā)明內(nèi)容
(一)發(fā)明目的為解決上述現(xiàn)有技術(shù)中存在的問(wèn)題,本發(fā)明的目的是提供一種用于Purex流程中鈾钚分離的方法,該方法采用氨基羥基脲(以下簡(jiǎn)寫(xiě)為HSC)做為無(wú)鹽有機(jī)還原劑,能夠簡(jiǎn)單、快速、高效分離鈾钚。(二)技術(shù)方案為達(dá)到上述目的,本發(fā)明的技術(shù)方案以如下方式實(shí)現(xiàn) 一種Purex流程中鈾钚分離的方法,包括如下步驟
1)共去污去掉除鈾、钚之外的其他核反應(yīng)裂片;
2)鈾钚共萃將經(jīng)過(guò)共去污的鈾和钚共萃入體積百分比為30%的TBP/煤油混合液中;
3)還原反萃向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC,使含有HSC的水相溶液與含Pu的有機(jī)相溶液充分接觸,使有機(jī)相中的Pu (IV)還原到Pu (III)后反萃到HN03水溶液中,其中水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的比值為5 60,有機(jī)相溶液與水相溶液的體積比為1:廣6:1,溫度為2廣42. 5°C, H+濃度為0. 3 lmol/L。所述有機(jī)相溶液與水相溶液的體積比為1 廣4 :1。所述H+ 濃度為 0. 3 0. 6mol/L。所述水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的比值為15 :Γ45 1。所述溫度為21 27. 5°C。步驟3)中進(jìn)行還原反萃的時(shí)間為2(T90s。采用10級(jí)反萃、6級(jí)補(bǔ)萃的混合澄清槽進(jìn)行鈾钚分離,使水相溶液中HSC的摩爾濃度為有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的沈倍,Pu濃縮4倍,有機(jī)相與水相溶液的體積比為2:1。
(三)有益效果本發(fā)明所提供的技術(shù)方案采用HSC為還原劑,能快速的將有機(jī)相中的Pu(IV)還原到Pu(III),并可在數(shù)秒內(nèi)將Pu(III)反萃到水相,比現(xiàn)有技術(shù)中同等條件下的反應(yīng)時(shí)間縮短了 2個(gè)量級(jí)。而且HSC能破壞掉HNO3體系中產(chǎn)生的HNO2,從而能在不加支持還原劑的情況下穩(wěn)定Pu (III),簡(jiǎn)化了工藝流程,分離效率也得到明顯提高,16級(jí)逆流串級(jí)萃取實(shí)驗(yàn)中,鈾中去钚的分離因數(shù)達(dá)到2. 5X104。
具體實(shí)施例方式下面對(duì)本發(fā)明的較佳實(shí)施例做進(jìn)一步說(shuō)明。一種用于Purex流程中鈾、钚分離的方法,包括如下步驟
1)共去污去掉除鈾、钚之外的其他核反應(yīng)裂片,具體方法為現(xiàn)有技術(shù),不贅述;
2)將經(jīng)過(guò)共去污的鈾和钚共萃入30%TBP/煤油混合液中;
3)向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC,使含有HSC的水相溶液與含Pu的有機(jī)相溶液充分接觸,使有機(jī)相中的Pu (IV)還原到Pu (III)后反萃到HNO3水溶液中,從而實(shí)現(xiàn)鈾、 钚的分離。所述的HSC是一種無(wú)鹽有機(jī)還原劑,分子式為H0NHC0NH0H。實(shí)施例一
權(quán)利要求
1.一種Purex流程中鈾钚分離的方法,包括如下步驟1)共去污去掉除鈾、钚之外的其他核反應(yīng)裂片;2)鈾钚共萃將經(jīng)過(guò)共去污的鈾和钚共萃入體積百分比為30%的TBP/煤油混合液中;3)還原反萃向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC,使含有HSC的水相溶液與含Pu的有機(jī)相溶液充分接觸,使有機(jī)相中的Pu (IV)還原到Pu (III)后反萃到HNOyK溶液中,其中水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的比值為5 60,有機(jī)相溶液與水相溶液的體積比為1:廣6:1,溫度為2廣42. 5°C,H+濃度為0. 3 lmol/L。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法,其特征在于所述有機(jī)相溶液與水相溶液的體積比為 1 :Γ4 :1。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法,其特征在于所述H+濃度為0.3^0. 6mol/L。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法,其特征在于所述水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的比值為15 :Γ45 :1。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法,其特征在于所述溫度為2廣27.5°C。
6.根據(jù)權(quán)利要求1至5之任一項(xiàng)所述的方法,其特征在于步驟3)中進(jìn)行還原反萃的時(shí)間為20 90s。
7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的方法,其特征在于采用10級(jí)反萃、6級(jí)補(bǔ)萃的混合澄清槽進(jìn)行鈾钚分離,使水相溶液中HSC的摩爾濃度為有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的沈倍,Pu濃縮4 倍,有機(jī)相與水相溶液的體積比為2:1。
全文摘要
本發(fā)明屬于放射性后處理技術(shù)領(lǐng)域,具體涉及一種Purex流程中鈾钚分離的方法,包括步驟1)去掉除鈾、钚之外的其他核反應(yīng)裂片;2)將經(jīng)過(guò)共去污的鈾和钚共萃入體積百分比為30%的TBP/煤油混合液中;3)向步驟2)的混合液中加入還原劑HSC,充分混合,使有機(jī)相中的Pu(Ⅳ)還原到Pu(Ⅲ)后反萃到HNO3水溶液中,其中水相溶液中HSC的摩爾濃度與有機(jī)相溶液中Pu摩爾濃度的比值為5~60,有機(jī)相溶液與水相溶液的體積比為1:1~6:1,溫度為21~42.5℃,H+濃度為0.3~1mol/L。本發(fā)明所提供的技術(shù)方案能快速的將有機(jī)相中的Pu(IV)還原反萃到水相,比現(xiàn)有技術(shù)的反應(yīng)時(shí)間縮短了2個(gè)量級(jí),并且簡(jiǎn)化了工藝流程,提高了分離效率。
文檔編號(hào)C22B60/02GK102352436SQ20111020544
公開(kāi)日2012年2月15日 申請(qǐng)日期2011年7月21日 優(yōu)先權(quán)日2011年7月21日
發(fā)明者蘭天, 劉協(xié)春, 葉國(guó)安, 李麗, 楊賀, 羅方祥, 肖松濤 申請(qǐng)人:中國(guó)原子能科學(xué)研究院
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