專利名稱：：一種低溫?zé)Y(jié)Ba₃Ti₄Nb₄O₂₁微波介質(zhì)陶瓷材料及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及應(yīng)用于片式多層微波元器件的一種低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4021微波介質(zhì)陶瓷材料及其制備方法，屬于材料科學(xué)
技術(shù)領(lǐng)域：
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背景技術(shù)：
：為滿足現(xiàn)代通訊設(shè)備的集成化、小型化的要求，微波介質(zhì)器件作為主要元件之一，也急需小型化和輕量化。實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的重要途徑是采用多層集成電路技術(shù)(簡(jiǎn)稱MLIC)。在多層片式微波元器件設(shè)計(jì)中，為了降低成本，一般采用高電導(dǎo)率的Cu和Ag作電極，而Cu和Ag的熔點(diǎn)分別是1064。C和96rC。因此，開(kāi)發(fā)可與Ag或Cu共燒的低溫?zé)Y(jié)微波介質(zhì)陶瓷是非常必要的。目前，已實(shí)現(xiàn)了BiNb04、ZnO-Ti02、MgO-Ti02、CaO-Si02、Li20-Nb205-Ti02、BaO-Nd2OrTi02、BaO-Nb205等多個(gè)材料體系的低溫?zé)Y(jié),口oSebastianMT等在《JournalofMaterialsScience-MaterialsinElectronics》1999年10期475-478頁(yè)發(fā)表的"NewlowlossmicrowavedielectricceramicsintheBaO-Ti02-Nb205/Ta205system"—文中/>開(kāi)了Ba3Ti4Nb4021陶瓷在1300。C的微波介電性能介電常數(shù)^為55,品質(zhì)因數(shù)Qf值為9000GHz,頻率溫度系數(shù)Tf為lOOxl(T6/°C，可應(yīng)用于制備溫度補(bǔ)償電容、介質(zhì)諧振器及天線。為降低Ba3Ti4Nb402,陶瓷的燒結(jié)溫度，KoWJ等在《JournaloftheKoreanPhysicalsociety》2006年49期1234-1238頁(yè)發(fā)表的"Low-temperaturesinteringandmicrowavedielectricpropertiesofBa3Ti4.xZrxNb402iceramicswiththesubstitutionofZrforTi，，一文公開(kāi)了一種通過(guò)摻加7wt。/。的玻璃助劑，可在875。C燒結(jié)的技術(shù)方案，其介電性能介電常數(shù)&為52,品質(zhì)因數(shù)Qf值為3000GHz,頻率溫度系數(shù)Tf為5><10'6廠C,由于大量玻璃助劑的引入，其Qf值大幅度下降。因此，如何有效降低微波介質(zhì)陶瓷燒結(jié)溫度而保持較高的品質(zhì)因數(shù)Qf值是Ba3Ti4Nb4021微波介質(zhì)陶瓷低溫?zé)Y(jié)
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的一大難題。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明克服現(xiàn)有技術(shù)存在的上述缺陷，提供一種具有高Qf值、燒結(jié)溫度低的低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4021微波介質(zhì)陶瓷，并提供相應(yīng)的制備方法。本發(fā)明的低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4021微波介質(zhì)陶瓷的技術(shù)方案采用降溫效果顯著的MnC03+CuO作為燒結(jié)助劑，降低體系燒結(jié)溫度，改善其微波介電性能。一種低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4021微波介質(zhì)陶瓷材料，其原料組成為Ba3Ti4Nb4021+awt%[xMnC03+(l-x)CuO]，其中0<x<l，0<a<10，a為占Ba3Ti4Nb4021的重量分凄t。上述組成的優(yōu)化方案為一種低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4C^微波介質(zhì)陶瓷材料，其原料組成為Ba3Ti4Nb4O21+lwt%(0.2MnCO3+0.8CuO)。一種低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4021微波介質(zhì)陶瓷材料的制備工藝，包括以下步驟1)按Ba3Ti4Nb4021化學(xué)式配比稱量主料BaC03,Ti02，Nb205，將主料混合，在11001200。C的條件下預(yù)燒24h，制備得到Ba3Ti4Nb4021陶瓷基料，并研磨備用；2)將xMnC03+(l-x)CuO按比例混合，干燥，在700800。C條件下預(yù)燒得到MnCOrMn02混合物，與上述的陶瓷基料按照Ba3Ti4Nb4021+awt°/0[xMnC03+(l-x)CuO]混合均勻，其中0<x<l,0<a<10,a為占Ba3Ti4Nb4021的重量分?jǐn)?shù)，得到用于制備微波介質(zhì)陶瓷的粉料；3)將所述的用于制備微波介質(zhì)陶資的粉料壓制成直徑18mm、厚度810mm的圓薄片，在900980。C燒結(jié)，保溫l4h，即可得到本發(fā)明的材料。采用上述配方及工藝組成的本發(fā)明，可得到具有高Qf值(6000~13000GHz),介電常數(shù)為5866,滿足與低成本Ag電極共燒要求的低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb402W效波介質(zhì)陶資，可用于制備電容器、濾波器、諧振器、耦合器等新型片式多層微波器件。本發(fā)明材料對(duì)生產(chǎn)工藝及生產(chǎn)設(shè)備無(wú)特殊要求，工藝簡(jiǎn)單、重現(xiàn)性好、制造成本低。因此，本發(fā)明材料具有極大的應(yīng)用價(jià)值。具體實(shí)施例方式本發(fā)明將參照下述的實(shí)施例進(jìn)一步詳細(xì)說(shuō)明，當(dāng)然這些實(shí)施例并不是為了限制本發(fā)明的范圍。實(shí)施例1Ba3Ti4Nb4021陶瓷基料制備按Ba3Ti4Nb402!化學(xué)式配比(BaC03，Ti02和Nb205的摩爾比為3:4:2)稱量BaC03,Ti02和Nb205,然后置于聚氨酯球磨桶中，加入氧化鋯球和去離子水球磨16小時(shí)，烘干置于箱式爐或隧道窯中于11001200。C的條件下預(yù)燒2~4h,冷卻后球磨使其平均粒徑約lum備用。2.MnC03+CuO混合物制備將xMnC03+(l-x)CuO按比例稱量MnC03和CuO，然后置于聚氨酯球磨桶中，加入氧化鋯球和去離子水球磨12小時(shí)，干燥后置于箱式爐或隧道窯于700800。C條件下預(yù)燒得到MnC03-Mn02混合物，冷卻后^求磨寸吏其平均粒徑約lum備用。將制備好Ba3Ti4Nb40u陶瓷基料和癒033+CuO混合物按比例置于聚氨酯球磨桶中，加入氧化鋯球和去離子水混合20小時(shí)，加入5wt。/。聚乙烯醇(PVA)粘合劑造粒，在80Mpa壓力下壓制成直徑18mm，厚度10mm的圓薄片，在900980。C燒結(jié)2h。制備的樣品表面用金剛砂拋光后，采用Ailment8719ET(0.05~13.5GHz)網(wǎng)絡(luò)分析儀，根據(jù)Hakki-Coleman測(cè)定介電常數(shù)Sr和品質(zhì)因子Qf,諧振頻率溫度系數(shù)Tf采用空腔法測(cè)定，由下列公式計(jì)算Tf=(f80-f25)/(f25x55)，其中fko和&分別是80。C和25。C下的諧振中心頻率。具體配方組成以及微波介電性能詳見(jiàn)表1。表l陶瓷組分與性能表<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>權(quán)利要求1.一種低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb4O21微波介質(zhì)陶瓷材料，其特征在于其原料組成為Ba3Ti4Nb4O21+awt％[xMnCO3+(1-x)CuO]其中0＜x＜1，0＜a＜10a為占Ba3Ti4Nb4O21的重量分?jǐn)?shù)。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb402i微波介質(zhì)陶瓷材料，其特征在于原料組成為Ba3Ti4Nb4021+lwt%(0.2MnCO3+0.8CuO)。3.—種低溫?zé)Y(jié)Ba3Ti4Nb40a微波介質(zhì)陶瓷材料的制備方法，其特征在于制備工藝包括以下步驟1)按Ba3Ti4Nb4021化學(xué)式配比稱量主料BaC03，Ti02,Nb205，將主料混合，在11001200。C的條件下預(yù)燒24h,制備得到Ba3Ti4Nb4021陶瓷基料，并研磨備用；2)將xMnC03+(l-x)CuO按比例混合，干燥，在700800。C條件下預(yù)燒得到MnCOrMn02混合物，與上述的陶瓷基料按照Ba3Ti4Nb4021+awt%[xMnC03+(l-x)CuO]混合均勻，其中0<x<l,0<a<10,a為占Ba3Ti4Nb4021的重量分?jǐn)?shù)，得到用于制備微波介質(zhì)陶瓷的粉料；3)將所述的用于制備微波介質(zhì)陶瓷的粉料壓制成直徑18mm、厚度810mm的圓薄片，在900980。C燒結(jié)，保溫l4h，即可得到本發(fā)明的材料。全文摘要本發(fā)明公開(kāi)了一種低溫?zé)Y(jié)Ba₃Ti₄Nb₄O₂₁微波介質(zhì)陶瓷材料，以Ba₃Ti₄Nb₄O₂₁為主成分，MnCO₃+CuO為燒結(jié)助劑，組分組成為Ba₃Ti₄Nb₄O₂₁+awt％[xMnCO₃+(1-x)CuO]，其中0＜x＜1，0＜a＜10，a為占Ba₃Ti₄Nb₄O₂₁的重量分?jǐn)?shù)；本發(fā)明還公開(kāi)了上述瓷料的制備方法。本發(fā)明瓷料能在較低溫度條件下燒結(jié)，滿足與低成本銀電極共燒要求，具有微波介電性能介電常數(shù)為58～66，高Qf值(6000～13400GHz)，可用于制備電容器、濾波器、諧振器等新型片式多層微波器件，具有重要的工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。文檔編號(hào)C04B35/495GK101172858SQ20071015614公開(kāi)日2008年5月7日申請(qǐng)日期2007年10月19日優(yōu)先權(quán)日2007年10月19日發(fā)明者史靈杭,張啟龍,輝楊,棟鄒申請(qǐng)人:浙江大學(xué)