本發(fā)明涉及電數字數據處理的，特別涉及基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法。

背景技術：

1、單原子催化劑是一種將金屬原子高度分散在載體上的多相催化劑，該材料因其均一的催化活性位點、原子的最大利用率等優(yōu)點，日益引起人們的重視。此外，由于其均一的催化活性，使得研究其性質機理更為方便。

2、石墨二炔是一種二維層狀材料，是由sp雜化和sp2雜化的碳原子構成的晶體，具有高度共軛的多孔結構，良好的導電性和可控電子結構。由于其均一的多孔結構，使得其成為單原子催化劑最佳載體之一。由其構成的單原子催化劑在各個領域都有涉及，例如co的氧化、no2的還原、氫化作用、氮的還原反應、氧還原反應等等。近年來，由石墨二炔負載單金屬原子催化劑在no2還原方面取得重大進展。

技術實現思路

1、本發(fā)明的目的是，提供基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，對催化劑的結構優(yōu)化，測試其穩(wěn)定性，分析其電子結構以及吸附no2的性能進行評估，為no2轉化催化劑設計提供理論基礎。

2、本發(fā)明設計了基于第一原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，基于第一性原理計算得出石墨二炔負載四種過渡金屬(ni,mo)的幾何構型,計算石墨二炔負載四種金屬與其相近的碳原子形成的化學鍵強度來檢驗催化劑結構穩(wěn)定性，構建吸附no2的模型，對模型進行幾何優(yōu)化，確定吸附no2穩(wěn)定結構。同時產生吸附no2時的波函數文件，使用multiwfn軟件對波函數進行分析，計算出金屬元素與no2結合形成化學鍵強度，用來評估no2與催化劑結合方式，最后計算吸附no2的吸附能，結合化學鍵強度評估no2的吸附情況。本發(fā)明為適用于吸附催化no2材料設計，活化no2，降低吸附催化no2所需能量，以用來節(jié)約成本，同時可以指導實驗方向。

3、所述方法包含以下步驟：

4、(1)獲取石墨二炔原胞結構文件，文件格式為.cif，原胞文件在materialsproject晶體數據庫獲得。將.cif文件轉化為.gjf文件，將石墨二炔擴胞為2*2*1的超胞，命名為supercell.gjf；

5、(2)利用supercell.gjf生成test.inp文件，對石墨二炔進行截斷能和k點收斂性測試；

6、(3)利用supercell.gjf生成opt.inp文件，使用cp2k軟件對石墨二炔2*2*1的超胞進行結構優(yōu)化，通過得到的.restart文件生成優(yōu)化后的.gjf文件，此文件為優(yōu)化后的穩(wěn)定結構構型；

7、(4)分別構建ni,fe,mo,ru負載到石墨二炔2*2*1的超胞上的結構模型，生成.inp文件，對二種結構進行優(yōu)化，并對優(yōu)化好的結構進行能量計算，在輸出文件中得到負載二種不同金屬的石墨二炔2*2*1的超胞的能量并得到波函數.molden文件；

8、(5)對步驟4所得波函數.molden文件進行分析，計算mayer鍵級，并用繪圖軟件將其表現出來；

9、(6)構建負載二種不同金屬的石墨二炔吸附no2的結構模型，生成.inp文件，對結構進行優(yōu)化，通過輸出文件得到負載二種不同金屬的石墨二炔吸附no2的穩(wěn)定構型，并對優(yōu)化好的結構進行能量計算，在輸出文件中得到二種結構的最終能量并得到波函數.molden文件；計算一個no2分子的能量，然后計算no2的吸附能；對步驟5所得波函數.molden文件進行分析，計算mayer鍵級，并用繪圖軟件將其表現出來；

10、(7)步驟2中，截斷能測試結果為400ry，k點測試后選用221的k點；

11、(8)步驟4中，構建模型時在模型上方留下15埃的真空區(qū)，負載金屬為單原子，構成單原子催化劑；

12、(9)步驟5中，使用multiwfn軟件對波函數進行分析，使用origin進行繪圖；

13、(10)步驟6中，構建模型時在模型上方留下15埃的真空區(qū)；

14、(11)步驟7中，吸附能的計算公式為eads＝etot-eadsorbate-ecatalysts，其中eads為吸附能，etot為吸附no2后的總能量，eadsorbate為no2的能量，ecatalysts為石墨二炔負載單金屬原子能量；

15、(12)步驟8中，使用multiwfn軟件對波函數進行分析，使用vmd進行繪圖。

16、本發(fā)明的有益效果在于，基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，從理論計算的角度設計單原子催化劑，活化no2，降低no2轉化為可利用的能源產品所需能量，為實驗提供理論基礎。

技術特征：

1.一種基于第一原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于，具體按照以下步驟實施：

2.根據權利要求2所述的基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于：步驟(2)中，截斷能測試結果為400ry，k點測試后選用221的k點。

3.根據權利要求2所述的基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于：步驟(4)中，構建模型時在模型上方留下15埃的真空區(qū)，負載金屬為單原子，構成單原子催化劑。

4.根據權利要求2所述的基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于：步驟(5)中，使用multiwfn軟件對波函數進行分析，使用origin進行繪圖。

5.根據權利要求2所述的基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于：步驟(6)中，構建模型時在模型上方留下15埃的真空區(qū)。

6.根據權利要求2所述的基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于：步驟(7)中，吸附能的計算公式為eads＝etot-eadsorbate-ecatalysts，其中eads為吸附能，etot為吸附no2后的總能量，eadsorbate為no2的能量，ecatalysts為石墨二炔負載單金屬原子能量。

7.根據權利要求2所述的基于第一性原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附no2的方法，其特征在于：步驟(8)中，使用multiwfn軟件對波函數進行分析。

技術總結
本發(fā)明設計了基于第一原理計算石墨二炔負載過渡金屬吸附NO2的方法，基于第一性原理計算得出石墨二炔負載四種過渡金屬(Ni,Mo)的幾何構型,計算石墨二炔負載四種金屬與其相近的碳原子形成的化學鍵強度來檢驗催化劑結構穩(wěn)定性，構建吸附NO2的模型，對模型進行幾何優(yōu)化，確定吸附NO2穩(wěn)定結構，同時產生吸附NO2時的波函數文件，使用Multiwfn軟件對波函數進行分析，計算出金屬元素與NO2結合形成化學鍵強度，用來評估NO2與催化劑結合方式，最后計算吸附NO2的吸附能，結合化學鍵強度評估NO2的吸附情況，本發(fā)明為適用于吸附催化NO2材料設計，活化NO2，降低吸附催化NO2所需能量，以用來節(jié)約成本，同時可以指導實驗方向。

技術研發(fā)人員：牛曉巍,張潤澤,牛錚,王程欣,唐藝炫,黃嘉怡,張鎵麟
受保護的技術使用者：沈陽大學
技術研發(fā)日：
技術公布日：2024/12/19