本發(fā)明涉及光催化水處理,特別是涉及一種降解頭孢噻肟鈉的光敏劑及其制備方法和應(yīng)用。
背景技術(shù):
1、石墨相氮化碳(g-c3n5)是無金屬的納米光敏劑。c3n5的骨架特性描述和揭示了其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì),其獨(dú)特的骨架特性使其帶隙小、電荷-空穴分離效率高、可見光吸收范圍寬,較高的氮原子含量也能促進(jìn)c3n5中電子的轉(zhuǎn)移。此外,與一些傳統(tǒng)的鐵系、鉍系等光催化劑相比,c3n5具有一個(gè)可調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu),它是一個(gè)非常環(huán)保和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),c3n5易于維護(hù)和無污染的光敏劑。但是,g-c3n5只能吸收波長(zhǎng)小于500nm的太陽光,其太陽能轉(zhuǎn)化效率仍不夠理想。
2、為了進(jìn)一步提升g-c3n5的光催化轉(zhuǎn)化效率,各種改性手段包括結(jié)構(gòu)調(diào)控以雜元素?fù)诫s、半導(dǎo)體或碳材料復(fù)合等都曾被大量報(bào)道用于增加反應(yīng)活性位點(diǎn)、增強(qiáng)光吸收和提高載流子的分離/遷移能力。
3、然而,上述方法的合成仍是一種挑戰(zhàn)。因此,急需開發(fā)一種穩(wěn)定、低成本的有效改性方式,以提高g-c3n5的光催化活性,降解有機(jī)污染物。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路
1、為了解決上述問題,本發(fā)明提供了一種降解頭孢噻肟鈉的光敏劑及其制備方法和應(yīng)用,本發(fā)明提供的光敏劑能夠高效降解頭孢噻肟鈉。
2、為了實(shí)現(xiàn)上述目的,本發(fā)明提供如下技術(shù)方案:
3、本發(fā)明提供了一種降解頭孢噻肟鈉的光敏劑,磷摻雜石墨相氮化碳表面原位重結(jié)晶在3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺上,得到光敏劑;
4、所述磷摻雜石墨相氮化碳為顆粒塊狀結(jié)構(gòu),所述3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺為棒狀結(jié)構(gòu)。
5、本發(fā)明還提供了一種上述技術(shù)方案所述光敏劑的制備方法,包括以下步驟:
6、1)將3-氨基-1,2,4-三唑與三聚氯化磷腈混合后依次進(jìn)行熱聚合反應(yīng)和共聚熱處理,得到磷摻雜石墨相氮化碳;
7、2)將所述步驟1)得到的磷摻雜石墨相氮化碳與3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺溶液、水超聲混合,靜置,得到光敏劑。
8、優(yōu)選的,所述步驟1)3-氨基-1,2,4-三唑與三聚氯化磷腈的質(zhì)量比為2:0.12。
9、優(yōu)選的,所述步驟1)熱聚合反應(yīng)的條件包括:溫度為500℃,時(shí)間為4h,升溫速率為5℃/min。
10、優(yōu)選的,所述步驟1)共聚熱處理的條件包括:溫度為550℃,時(shí)間為4h,升溫速率為5℃/min。
11、優(yōu)選的,所述步驟2)磷摻雜石墨相氮化碳的質(zhì)量與3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺溶液體積、水的體積比為0.6g:10ml:100ml;
12、所述3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺溶液的溶劑為濃硫酸,所述濃硫酸的體積與3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺的質(zhì)量比為10ml:0.1g。
13、優(yōu)選的,所述步驟2)超聲混合的時(shí)間為10min,功率為150w;
14、所述靜置的時(shí)間為0.5h。
15、本發(fā)明還提供了上述技術(shù)方案所述的光敏劑在降解水體中頭孢噻肟鈉中的應(yīng)用。
16、優(yōu)選的,將所述光敏劑與水體混合,在可見光下進(jìn)行光催化反應(yīng)。
17、優(yōu)選的,所述光敏劑的投加量為0.2g/l,所述水體中頭孢噻肟鈉的濃度為20mg/l;
18、所述混合的條件包括:先超聲10min再暗反應(yīng)20min;
19、所述光催化反應(yīng)的時(shí)間在135min以上。
20、本發(fā)明提高降解頭孢噻肟鈉效果的機(jī)理為:
21、由于g-c3n5存在芳香雜環(huán)結(jié)構(gòu),且pdi的剛性平面結(jié)構(gòu)存在著離域大π鍵,g-c3n5和pdi可以通過π–π相互作用和n-c鍵緊密結(jié)合。通過磷摻雜g-c3n5,降低能帶結(jié)構(gòu),使其更能與pdi相匹配。電子離域效應(yīng)、內(nèi)建電場(chǎng)和新形成的界面化學(xué)鍵共同促進(jìn)了pdi與p-g-c3n5之間光生載流子的分離與遷移。同時(shí),在p-c3n5/pdi光催化降解頭孢噻肟鈉反應(yīng)過程中,頭孢噻肟鈉由于π–π相互作用,也會(huì)吸附在催化劑表面,光催化產(chǎn)生的多種活性物種(1o2、h+、·o2-和h2o2)),其主要的是1o2,會(huì)優(yōu)先與吸附的頭孢噻肟鈉分子中的不飽和雙鍵加成開環(huán),再進(jìn)行后續(xù)的降解礦化。
22、有益效果:
23、本發(fā)明提供的光敏劑具有良好的光吸收能力、光催化性能好、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),是一種新型的氮化碳基光敏劑材料,通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該光敏劑材料能在弱酸和堿性條件下,能有效去除水環(huán)境中的頭孢噻肟鈉抗生素,為降解水環(huán)境中的頭孢噻肟鈉抗生素提供了一種新的思路。
1.一種降解頭孢噻肟鈉的光敏劑,其特征在于,磷摻雜石墨相氮化碳表面原位重結(jié)晶在3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺上,得到光敏劑;
2.一種權(quán)利要求1所述光敏劑的制備方法,其特征在于,包括以下步驟:
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法,其特征在于,所述步驟1)3-氨基-1,2,4-三唑與三聚氯化磷腈的質(zhì)量比為2:0.12。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法,其特征在于,所述步驟1)熱聚合反應(yīng)的條件包括:溫度為500℃,時(shí)間為4h,升溫速率為5℃/min。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法,其特征在于,所述步驟1)共聚熱處理的條件包括:溫度為550℃,時(shí)間為4h,升溫速率為5℃/min。
6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法,其特征在于,所述步驟2)磷摻雜石墨相氮化碳的質(zhì)量與3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺溶液體積、水的體積比為0.6g:10ml:100ml;
7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法,其特征在于,所述步驟2)超聲混合的時(shí)間為10min,功率為150w;
8.權(quán)利要求1所述的光敏劑在降解水體中頭孢噻肟鈉中的應(yīng)用。
9.根據(jù)權(quán)利要求8所述的應(yīng)用,其特征在于,將所述光敏劑與水體混合,在可見光下進(jìn)行光催化反應(yīng)。
10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的應(yīng)用,其特征在于,所述光敏劑的投加量為0.2g/l,所述水體中頭孢噻肟鈉的濃度為20mg/l;